【摘要】：能源是人類活動得以持續(xù)的基礎(chǔ)。在能源日益缺乏的時代,對于新能源的探索與利用尤為重要。水分解產(chǎn)生的氫氣和氧氣被認(rèn)為是高效的新能源,其大量生產(chǎn)是緩解能源危機(jī)的重要方式之一,然而其催化劑效率較低。因此,研制高效的催化劑已成為開發(fā)新型能源、減緩能源危機(jī)的重大課題之一。碳納米材料由于含量豐富、廉價、毒性低受到越來越多的關(guān)注。作為碳納米材料的成員之一,碳點(diǎn)(CQDs)由于其高水溶性、強(qiáng)穩(wěn)定性、易修飾性以及獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì)等已被廣泛地應(yīng)用于光電催化領(lǐng)域。本文制備了銀納米粒子/碳點(diǎn)復(fù)合物(Ag/CQDs)、鈷氮共摻雜的碳納米材料(Co/N/C)以及鎳納米粒子/碳點(diǎn)復(fù)合物(Ni/CQDs),對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了一系列表征,并進(jìn)一步研究其光電催化活性及催化機(jī)理,主要包括以下內(nèi)容:(1)以硝酸銀和CQDs為原料,通過簡單的方法制備了Ag/CQDs復(fù)合物。通過透射電鏡、X射線粉末衍射儀、拉曼光譜儀、紫外-可見吸收光譜儀、X射線光電子能譜儀等儀器表征了Ag/CQDs復(fù)合物的結(jié)構(gòu)。在以叔丁基過氧化氫為氧化劑、溫度為60℃的條件下,對其催化活性進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:該復(fù)合催化劑對環(huán)己烷的氧化表現(xiàn)出了高效的催化活性。環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率可達(dá)58.9%,對環(huán)己酮的選擇性為84.6%。此外,實(shí)驗(yàn)證明了Ag/CQDs的光催化活性歸因于Ag NPs和CQDs的協(xié)同作用。(2)以VB12和CQDs為原料,通過一步熱解的方法制備得到多孔鈷氮共摻雜的碳納米材料(Co/N/C)。通過改變VB12和CQDs的初始質(zhì)量比可調(diào)控鈷和氮的摻雜量。通過高分辨透射電鏡、氮?dú)馕矫摳角�(BET)、X射線粉末衍射儀和X射線光電子能譜儀等儀器對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明Co/N/C為多孔有序的結(jié)構(gòu)。通過氧還原反應(yīng)對Co/N/C材料的催化活性進(jìn)行研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Co/N/C在酸性(0.1 M HClO4溶液)和堿性(0.1 M KOH溶液)電解液中氧還原反應(yīng)都表現(xiàn)了高效的催化活性。進(jìn)一步的研究結(jié)果表明:當(dāng)熱解溫度為700℃且鈷和氮的摻雜量分別為1.12%和2.92%時,Co/N/C對氧還原反應(yīng)的催化活性最高。(3)將氫氧化鎳/碳點(diǎn)復(fù)合物(Ni(OH)2/CQDs)通過高溫?zé)峤庵苽涞玫絅i/CQDs復(fù)合物。通過透射電鏡、X射線粉末衍射儀和X射線光電子能譜儀等儀器表征了Ni/CQDs復(fù)合物的結(jié)構(gòu)。通過電化學(xué)析氫反應(yīng)研究Ni/CQDs復(fù)合物的催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在強(qiáng)堿性條件下(1 M KOH溶液),Ni/CQDs表現(xiàn)出高效的電化學(xué)析氫催化活性。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明光照可提高Ni/CQDs復(fù)合催化劑的催化活性。
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TB383.1

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