【摘要】：通過浸漬法制備不同含量的硫酸氧釩改性的TS-1光催化劑以分子氧來催化氧化環(huán)己烷來合成KA油(環(huán)己醇和環(huán)己酮)。K油是工業(yè)上生產(chǎn)己二酸的主要原料。TS-1是由硅氧分子篩引入四面體鈦形成鈦氧鍵和四面體的硅氧鍵的一類催化劑。TS-1具有結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、催化性能高的性質(zhì),也是一種很好的催化劑載體。TS-1的禁帶寬度為3.2ev,要吸收波長小于387nm左右的紫外光才能具有光催化活性。本文通過摻雜硫酸氧釩來改變其禁帶寬度,使其在可見光下具有催化活性。摻雜1%、3%、5%、7%、9%來進(jìn)行研究,通過研究表明5%的催化效果最好。以分子氧為氧化劑,壓力為1atm,35W的可見光為光源,反應(yīng)6h,環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率為14.5%,KA油的總選擇性為94%。環(huán)己烯的氧化也引起了廣大化學(xué)工作者的研究興趣,環(huán)己烯光多相催化氧化合成過氧化環(huán)己烷、2-環(huán)己烯醇、2-環(huán)己烯酮,這幾種產(chǎn)物均是重要的工業(yè)原料,應(yīng)用廣泛。采用高壓反應(yīng)釜不僅不能控制產(chǎn)物的種類,而且耗能大。本文采用光反應(yīng)途徑很好的解決以上問題,并且本實驗不用溶劑且在常溫常壓下通過可見光來誘導(dǎo)反應(yīng)。本實驗采用硝酸銀負(fù)載在TS-1分子篩上作為催化劑,以分子氧為氧化劑,壓力為1atm,35W的可見光為光源,反應(yīng)10小時,環(huán)己烯的轉(zhuǎn)化率為8.6%,環(huán)己烯醇和環(huán)己烯酮的總選擇性為95.5%。本實驗采用了一系列的表征手段來表征催化劑,采用固體紫外光譜(UV-Vis)、傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)、氮氣吸脫附、X射線熒光衍射(XRD)、X光電子能譜(XPS)、透射電鏡(TEM)等。
[Abstract]:Synthesis of Ka oil (cyclohexanol and cyclohexanone) .K oil by impregnation of vanadium sulfate modified TS-1 photocatalyst using molecular oxygen to oxidize cyclohexane is the main raw material for the industrial production of adipic acid. A kind of catalyst, TS-1, which inducts tetrahedron titanium to form titanium-oxygen bond and tetrahedron silicon-oxygen bond, has a stable structure. It is also a good catalyst carrier. The band gap width of TS-1 is 3.2ev. the photocatalytic activity can be obtained only when the absorption wavelength is less than 387nm or so. In this paper, the band gap is changed by doping vanadium sulfate to make it have catalytic activity under visible light. The catalytic effect of 5% is the best. With molecular oxygen as oxidant, visible light at 1 atm ~ (35) W as light source and reaction time 6 h, the conversion of cyclohexane was 14.5kA oil and the total selectivity of the oil was 9450. The oxidation of cyclohexene has also attracted the interest of many chemists. The photo-heterogeneous oxidation of cyclohexene to cyclohexane-2-cyclohexenol 2-cyclohexenone is an important industrial raw material and widely used. The use of autoclave not only can not control the kind of products, but also consumes a lot of energy. In this paper, the light reaction approach is used to solve the above problems, and this experiment uses visible light to induce the reaction without solvent and at room temperature and atmospheric pressure. In this experiment, silver nitrate supported on TS-1 molecular sieve was used as catalyst, with molecular oxygen as oxidant, visible light source at pressure of 1 atm ~ (35) W as light source, the conversion of cyclohexene was 8.6 and the selectivity of cyclohexenol and cyclohexenone was 95.5g for 10 hours. In this experiment, a series of characterization methods were used to characterize the catalyst, such as solid ultraviolet spectroscopy (UV-Vis), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), nitrogen absorption and desorption X-ray fluorescence diffraction (XRD) X-ray fluorescence diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS),) transmission electron microscope (TEM) and so on.
【學(xué)位授予單位】：湖南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O621.251

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本文編號：2163690