本文選題：CeO_2 + Au/CeO_2��； 參考：《山東大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：空氣污染已成為了中國乃至全球的世界性難題,這主要是由過多依賴化石燃料的工業(yè)化發(fā)展以及汽車保有量迅猛增加造成的。因此,脫除CO迫在眉睫,而CO催化氧化作為簡便節(jié)能的CO脫除方法成為了研究焦點。在CO催化劑中,氧化鈰(CeO_2)因為擁有豐富的氧空位缺陷,高儲氧能力和Ce3+/Ce4+電子對的氧化還原特性,能夠提高CO催化氧化反應(yīng)速率,而得到廣泛的關(guān)注。鈰基納米材料的催化活性的影響因素有很多,如形貌、氧空位、界面結(jié)構(gòu)、暴露的晶面和納米復(fù)合材料間的協(xié)同作用等。本文的研究內(nèi)容是以殼聚糖為軟模板,利用簡單的溶劑熱法可控制備了 CeO_2核殼納米球,并用沉淀沉積法在其表面負載貴金屬金進行化學(xué)改性來提高樣品的CO催化性能。本課題的主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:1.氧化鈰核殼納米球的制備及其催化性能的研究我們以殼聚糖為軟模板通過溶劑熱的方法制備了大小均勻,分散性良好的CeO_2核殼納米球。為了進一步研究核殼納米球的形成機理和殼聚糖在反應(yīng)中的作用,我們進行了一系列的對比實驗。結(jié)果表明,CeO_2核殼納米球的形成經(jīng)歷了 CeO_2納米晶的形成、不定向自組裝以及部分納米晶的溶解過程。通過與沒有殼聚糖參與制備的CeO_2類立方塊對比發(fā)現(xiàn),在整個形成過程中,作為軟模板和還原劑,殼聚糖起到了重要作用,改變了 CeO_2的形貌和暴露晶面。更重要的是,殼聚糖的存在顯著增加了 CeO_2中的氧空位數(shù)量,從而提高了催化效能。2.載金氧化鈰核殼納米球的制備及其催化性能的研究為了提高CeO_2的催化性能,我們對制備的CeO_2核殼納米球進行化學(xué)改性——負載貴金屬金納米顆粒。本節(jié)通過沉淀沉積法把不同量的金負載到CeO_2核殼納米球和類立方塊上,制備出一系列不同載金量的樣品。我們通過SEM-EDS mapping、XPS、H2-TPR、CO催化氧化等測試對所得產(chǎn)物進行表征。EDS mapping的測試結(jié)果表明,金在CeO_2上呈均勻分布狀態(tài)。載金后的氧化鈽的氧空位數(shù)量明顯增加,還原性能得到顯著改善,進而使催化性能得到顯著的提高。另外,載體是具有介孔結(jié)構(gòu)的氧化鈰,能夠在一定程度上固定住金顆粒,所以得到的載金氧化鈰(Au/CeO_2)具有良好的催化穩(wěn)定性。XPS的測試結(jié)果表明,核殼納米球上負載的金納米顆粒是以Au0和Au3+的混合價態(tài)存在的,而在催化CO之后,金顆粒只有Au0這一個價態(tài)。而類立方塊的負載的金納米顆粒價態(tài)在催化前后保持不變,呈零價態(tài)。而催化性能的差異證明了 Au0和Au3+的混合價態(tài)的存在對CO催化性能的提高有促進作用。
[Abstract]:Air pollution has become a worldwide problem in China and even the whole world, which is mainly caused by the excessive dependence on fossil fuels and the rapid increase of automobile ownership. Therefore, CO removal is imminent, and CO catalytic oxidation as a simple and energy saving CO removal method has become the focus of research. In CO catalysts, cerium oxide (CeO2) has attracted much attention because of its abundant oxygen vacancy defects, high oxygen storage capacity and the redox characteristics of ce _ 3 / ce _ 4 electron pairs. There are many factors affecting the catalytic activity of cerium based nanomaterials, such as morphology, oxygen vacancies, interfacial structure, the synergism between exposed crystal planes and nanocomposites, etc. In this paper, using chitosan as a soft template, CEO _ 2 core-shell nanospheres were prepared by a simple solvothermal method, and the surface of CEO _ 2 core-shell nanospheres was chemically modified by precipitation deposition method to improve the CO catalytic performance of the samples. The main contents and results of this subject are as follows: 1. Preparation of ce _ 2O _ 3 core-shell nanospheres and their catalytic properties; CEO _ 2 core-shell nanospheres with uniform size and good dispersion were prepared by solvothermal method using chitosan as soft template. In order to further study the formation mechanism of core-shell nanospheres and the role of chitosan in the reaction, a series of comparative experiments were carried out. The results show that the formation of ce _ 2O _ 2 core-shell nanospheres has experienced the formation of CEO _ 2 nanocrystals, non-directional self-assembly and the dissolution of some nanocrystals. By comparing with CeOstack 2 square prepared without chitosan, it was found that chitosan played an important role as a soft template and reductant in the whole formation process, which changed the morphology and exposed crystal plane of CeOSP _ 2. More importantly, the presence of chitosan significantly increased the number of oxygen vacancies in CEO _ 2, thus enhancing the catalytic efficiency of .2. Preparation of ce _ 2O _ 3 Core-shell nanoparticles and their Catalytic Properties; in order to improve the catalytic performance of CEO _ 2, we chemically modified ce _ 2O _ 2 core-shell nanospheres loaded with noble metal gold nanoparticles. In this section, a series of samples with different amounts of gold were prepared by depositing different amounts of gold onto CEO _ s _ 2 core-shell nanospheres and standing squares. The obtained products were characterized by SEM-EDS mappingn XPSH2-TPRCO catalytic oxidation. The results of EDS mapping show that gold is uniformly distributed on CeO-2. After gold loading, the amount of oxygen vacancies in plutonium oxide is obviously increased, the reduction performance is improved significantly, and the catalytic performance is greatly improved. In addition, the carrier is cerium oxide with mesoporous structure, which can immobilize gold particles to a certain extent, so the au / CEO _ 2 has good catalytic stability. XPS results show that, The gold nanoparticles loaded on core-shell nanospheres exist in the mixed valence state of Au0 and Au3, but after CO catalysis, the gold particles have only one valence state of Au0. However, the valence state of gold nanoparticles supported on cubic like blocks remained unchanged before and after the catalyst, showing a zero valence state. The difference of catalytic performance shows that the existence of mixed valence state of Au0 and Au3 can promote the improvement of CO catalytic performance.
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：2081459