本文選題：Pt基催化劑 + PtIr合金��； 參考：《吉林大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：Pt作為一種具有優(yōu)異性能的電化學(xué)催化材料,廣泛應(yīng)用于工業(yè)催化、航天、電子、科學(xué)研究等多個(gè)領(lǐng)域。電化學(xué)催化作為催化反應(yīng)中非常重要的組成部分,在燃料電池汽車、有機(jī)污染物降解、生物傳感器、一氧化碳氧化、二氧化碳電催化還原、工業(yè)電解水制氫、工業(yè)電解水制氧等眾多方面都具有非常重要的應(yīng)用。Pt貴金屬在地殼中的含量相對(duì)比較稀少(約為0.001 ppm),但是它在許多電催化反應(yīng)中占有不可或缺的地位。因此,如何簡(jiǎn)單有效的制備出更加高效的Pt基電催化劑,仍然是許多材料科學(xué)家十分關(guān)注的課題。提升Pt電催化活性的主要目的就是提升其單位質(zhì)量下能提供的催化電流數(shù)值。目前商業(yè)化的Pt/C在電催化反應(yīng)中存在催化活性不足、穩(wěn)定性差及催化劑易于中毒等問(wèn)題,嚴(yán)重制約了Pt作為電催化材料的商業(yè)化應(yīng)用之路。無(wú)論作為燃料電池高效的陽(yáng)極催化劑還是作為電催化析氫的催化劑,Pt都占有非常重要的地位。本文針對(duì)Pt催化劑活性不足的問(wèn)題,從將Pt與Ir進(jìn)行合金化并制備出多枝狀合金納米粒子和制備低載量的Pt修飾在3D碳紙基底上兩個(gè)角度出發(fā),來(lái)提升Pt的單位質(zhì)量利用效率。并將其分別應(yīng)用于電催化乙二醇反應(yīng)(EGOR)和電化學(xué)分解水析氫反應(yīng)(HER)中。主要工作如下:(1)利用一步合成的方法在純油胺(OA)體系中,將油胺作為溶劑、還原劑、穩(wěn)定劑及結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,合成出具有較小尺寸的多枝狀Pt Ir合金納米材料。探究了Pt與Ir前驅(qū)體鹽用量對(duì)材料形貌及電催化性質(zhì)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明當(dāng)Pt:Ir投料比為1:3,200°C下反應(yīng)4 h時(shí),所生成的小尺寸Pt Ir合金納米材料對(duì)乙二醇的電催化活性在峰電流密度上對(duì)比商業(yè)Pt/C提升了4倍,i-t穩(wěn)定性及抗一氧化碳(CO)中毒性能等方面也均有很大的提升。(2)利用電化學(xué)沉積的方法在3D碳紙基底上制備出低載量Pt修飾的材料。通過(guò)控制電化學(xué)沉積參數(shù)并使用CO作為電化學(xué)沉積氣氛,制備出負(fù)載量為0.047%的低載量Pt。從結(jié)構(gòu)的方面入手,制備低載量修飾的Pt以提高Pt原子的利用率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在CO氣氛下,電化學(xué)沉積電位為-0.7 V(vs.Ag/Ag Cl),沉積時(shí)間為300 s時(shí)可制備出沒有大納米團(tuán)簇存在的低載量Pt納米結(jié)構(gòu)。經(jīng)過(guò)電化學(xué)分解水析氫反應(yīng)的測(cè)試顯示,在3D碳紙基底上制備的低載量Pt材料比商用Pt/C在-0.1 V(vs.RHE)電位下的HER質(zhì)量電流密度提升了4.2倍。
[Abstract]:As an excellent electrochemical catalytic material, Pt has been widely used in many fields, such as industrial catalysis, aerospace, electronics, scientific research and so on. Electrochemical catalysis as a very important component of catalytic reactions in fuel cell vehicles, organic pollutant degradation, biosensor, carbon monoxide oxidation, carbon dioxide electrocatalytic reduction, industrial electrolytic water hydrogen production, Industrial electrolytic water for oxygen production has very important applications. The content of Pt precious metals in the crust is relatively rare (about 0.001 ppm), but it plays an indispensable role in many electrocatalytic reactions. Therefore, how to prepare more efficient Pt-based electrocatalysts is still a hot topic for many material scientists. The main purpose of enhancing Pt electrocatalytic activity is to increase the value of catalytic current provided by Pt per unit mass. At present, the commercial PT / C has some problems such as insufficient catalytic activity, poor stability and easy poisoning of catalyst, which seriously restricts the commercial application of Pt as an electrocatalytic material. Both as a highly efficient anode catalyst for fuel cells and as a catalyst for hydrogen evolution, Pt plays a very important role. In order to improve the unit mass utilization efficiency of Pt, this paper aims at improving the utilization efficiency of Pt by alloying Pt with ir and preparing multi-branched alloy nanoparticles and preparing low-load Pt modification on 3D carbon paper substrate. It has been applied to the electrocatalytic ethylene glycol reaction (EGOR) and the electrochemical decomposition of water hydrogen evolution reaction (Herr), respectively. The main work is as follows: (1) using the one-step synthesis method in the pure oil-amine (OAA) system, the multi-branched Pt ir alloy nanomaterials with small size have been synthesized by using oleamine as solvent, reductant, stabilizer and structural guide agent. The effects of the amounts of Pt and ir precursor salts on the morphology and electrocatalytic properties of the materials were investigated. The experimental results show that when the feed ratio of PT: ir is 1: 3200 擄C, the reaction time is 4 h. The electrocatalytic activity of the small size Pt ir alloy nanomaterials for ethylene glycol is 4 times higher than that of commercial Pt / C in peak current density, and the stability of PtIr alloy is 4 times higher than that of commercial Pt / Ir alloy, and the resistance to CO poisoning is also greatly improved. Low loading Pt modified materials were prepared on 3D carbon paper substrate by electrochemical deposition. By controlling the electrochemical deposition parameters and using CO as the electrochemical deposition atmosphere, a low loading amount (PT) of 0.047% was prepared. In order to improve the utilization of Pt atoms, Pt with low loading was prepared from the aspect of structure. The experimental results show that the low loading Pt nanostructures with no large nanoclusters can be prepared under CO atmosphere with electrochemical deposition potential of -0.7 V / Ag / Cl _ (1) and deposition time of 300 s. The electrochemical decomposition of water hydrogen evolution reaction showed that the mass current density of the low loading Pt material prepared on 3D carbon paper substrate was 4.2 times higher than that of commercial Pt / C material at the potential of -0.1 V / V vs.RHE.
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1

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