發(fā)布時間：2018-04-02 22:25

  本文選題：SBA-15　切入點：席夫堿　出處：《新疆大學》2016年碩士論文

【摘要】：介孔分子篩是一類孔徑在2~50nm范圍的納米結構材料,具有較大的比表面積、高度有序的孔道結構、厚孔壁以及高的水熱穩(wěn)定性等優(yōu)點。其孔道表面含有大量的硅羥基,利用這些羥基可以將一些有機分子固載于孔徑內,是催化劑的優(yōu)良載體。其中SBA-15介孔分子篩具有均勻的管狀孔道、孔容以及較大的孔徑(4~30nm范圍內可調)等特點,可以通過內表面硅羥基負載活性組分或引入活性分子,制成非均相催化劑,使其具有催化活性,從而在分子催化領域具有廣泛的用途。席夫堿是具有C=N雙鍵的一類有機化合物,此類化合物及其金屬絡合物在醫(yī)學、催化、分析化學、腐蝕以及光致變色等領域展現(xiàn)出重要的應用價值。其中,在催化領域,席夫堿在有機反應中可以提供有效的活性位點,表現(xiàn)出良好的催化性能。然而,在后處理階段,由于席夫堿類催化劑在催化過程中與反應混合液形成均相體系,席夫堿的分離變得十分困難�；赟BA-15結構特點以及優(yōu)良的物理化學性質,通過負載席夫堿,不僅提高了催化性能,而且能夠重復使用多次,解決了催化劑的難分離、難回收等難題。本文將苯接三唑席夫堿嫁接于介孔分子篩SBA-15上,制備成固載型非均相催化劑,對其進行結構表征,并對其在有機反應中的催化性能進行研究。本論文主要包括以下兩部分內容:第一部分文獻綜述,介紹固載型介孔分子篩SBA-15催化劑的研究進展及其應用;對固載型非均相催化劑在Knoevenagel縮合以及三組分反應中的研究進展進行闡述。第二部分實驗部分,主要包括以下幾個方面的內容:1.制備苯接三唑席夫堿以及介孔分子篩SBA-15/席夫堿催化劑,并對其進行了FI-IR、XRD、TEM及SEM表征。2.苯接三唑席夫堿改性的介孔分子篩SBA-15在水相介質中催化靛紅與丙二腈以及氰基乙酸乙酯的Knoevenagel縮合反應的研究。3.苯接三唑席夫堿改性的介孔分子篩SBA-15催化靛紅與吡唑啉酮的Knoevenagel縮合反應的研究。4.苯接三唑席夫堿改性的介孔分子篩SBA-15在水相介質中催化靛紅、丙二腈與活潑二羰基類化合物的一鍋法三組分反應的研究。
[Abstract]:Mesoporous molecular sieve is a kind of nanostructured materials with pore size in the range of 2~50nm. It has the advantages of large specific surface area, highly ordered pore structure, thick pore wall and high hydrothermal stability.There are a lot of silicon hydroxyl groups on the pore surface, which can be used to immobilize some organic molecules in the pore size, which is an excellent support for the catalyst.Among them, SBA-15 mesoporous molecular sieves have the characteristics of uniform tubular channels, pore volume and adjustable pore size in the range of 410nm. The heterogeneous catalysts can be prepared by loading active components on the inner surface of silica hydroxyl groups or introducing active molecules into the mesoporous molecular sieves.It has a wide range of applications in the field of molecular catalysis because of its catalytic activity.Schiff base is a class of organic compounds with Con N double bond. These compounds and their metal complexes have shown important application value in medicine, catalysis, analytical chemistry, corrosion and photochromic.In the field of catalysis, Schiff base can provide effective active sites in organic reactions and show good catalytic performance.However, in the post-treatment stage, the separation of Schiff base becomes very difficult because of the homogeneous system of Schiff base catalyst and reaction mixture in the catalytic process.Based on the structural characteristics of SBA-15 and its excellent physical and chemical properties, the supported Schiff base not only improves the catalytic performance, but also can be reused for many times, thus solving the difficult problems of separation and recovery of the catalyst.In this paper, the immobilized heterogeneous catalyst was prepared by grafting benzene with triazole Schiff base onto mesoporous molecular sieve SBA-15, and its structure was characterized, and its catalytic performance in organic reaction was studied.This paper mainly includes the following two parts: the first part is a review of the literature review, introduce the research progress and application of the immobilized mesoporous molecular sieve SBA-15 catalyst;The research progress of immobilized heterogeneous catalysts in Knoevenagel condensation and three component reactions was reviewed.The second part of the experiment, mainly includes the following aspects of the content: 1.Triazole Schiff base and mesoporous molecular sieve SBA-15/ Schiff base catalyst were prepared and characterized by TEM and SEM.Studies on the Knoevenagel condensation of indigo with malonitrile and ethyl cyanoacetate catalyzed by mesoporous molecular sieve SBA-15 modified by benzene triazole Schiff base in aqueous medium.Studies on the Knoevenagel condensation of indigo with pyrazolone catalyzed by mesoporous molecular sieve SBA-15 modified by benzene triazole Schiff base.One-pot reaction of indirubin, malonitrile and active dicarbonyl compounds catalyzed by mesoporous molecular sieve SBA-15 modified by benzene triazole Schiff base in aqueous medium was studied.
【學位授予單位】：新疆大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1702403