本文選題：金屬-有機框架　切入點：結構調控　出處：《青島科技大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：金屬有機框架是無機金屬離子和有機配體通過配位鍵的作用連接形成的一種具有規(guī)律性網絡結構的多孔材料。MOFs為晶態(tài)材料,可通過單晶X射線衍射準確表征內部結構,從而可以方便研究其構效聯(lián)系。由于有機配體幾何構型、配體大小、官能團以及與金屬離子配位模式的多樣性,使得金屬有機框架的結構有無限多的可能性。由于MOFs具有孔結構有序、孔徑大小可調控且孔表面可修飾性等特點,因此MOFs在多個領域具有潛在的應用價值。本文即通過結構調控合成了6例新型結構的MOFs材料,對其進行了表征并分別研究了其合成規(guī)律、氣體吸附分離性質、催化性質、熒光性質。具研究內容如下:(1)以3,5-二(4-吡啶基)-1,2,4-三唑(Hdpt)與噻吩-2,5-二羧酸(H2tdc)兩種配體通過溶劑熱法合成得到了三種不同的新型MOFs,分別為[Cu(Hdpt)(tdc)(H_2O)]_n(PF-1),{[Cu_2(dpt)2(tdc)2]·2DMF}n(PF-2)和[Cu_2(dpt)(tdc)]_n(PF-3)。通過精確的調控實驗反應條件,可以準確地合成純相晶體,而且研究發(fā)現(xiàn)了三種晶體之間的合成規(guī)律。研究過程中發(fā)現(xiàn)了PF-1到PF-3的晶體轉化,并觀測到了轉化過程的中間狀態(tài),通過分析框架結構推測總結了晶體轉化的原因。另對三種MOFs的氣體吸附和分離性能做了進一步研究,相對于PF-1和PF-2,PF-3的氣體吸附性能有了極大的提高。(2)以2′-胺基-[1,1′:4′,1″-三聯(lián)苯]-3,3″,5,5″-四羧酸(H_4ATPTB)為配體,合成了兩例新型MOFs,[Cu_2(ATPTB)(H_2O)_2](PF-4)和[In(ATPTB)]_n(PF-6)。并研究兩個材料的氣體吸附性能,發(fā)現(xiàn)胺基修飾的PF-4氣體吸附性能有明顯的提高,計算了其CO2和CH_4的分離比及吸附熱。同時研究發(fā)現(xiàn)PF-4對4-硝基苯酚還原反應有良好的催化作用,催化效果比常用的非均相催化劑CuO提高了近5倍,接近了均相催化劑Cu(OAc)2的催化效率。(3)以2′5′-二甲基-[1,1′:4′,1″-三聯(lián)苯]-3,3″,5,5″-四羧酸(H_4DMTPTB)為配體,合成了一例新型Zn-MOF,[Zn_2(DMTPTB)·(H_2O)_2]_n(PF-5)。研究發(fā)現(xiàn)PF-5對不同的溶劑客體分子具有不同的熒光響應,可作為一種常用溶劑的識別材料。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：青島科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O641.4

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本文編號：1643760