本文選題：金屬-有機(jī)框架　切入點：結(jié)構(gòu)調(diào)控　出處：《青島科技大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：金屬有機(jī)框架是無機(jī)金屬離子和有機(jī)配體通過配位鍵的作用連接形成的一種具有規(guī)律性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的多孔材料。MOFs為晶態(tài)材料,可通過單晶X射線衍射準(zhǔn)確表征內(nèi)部結(jié)構(gòu),從而可以方便研究其構(gòu)效聯(lián)系。由于有機(jī)配體幾何構(gòu)型、配體大小、官能團(tuán)以及與金屬離子配位模式的多樣性,使得金屬有機(jī)框架的結(jié)構(gòu)有無限多的可能性。由于MOFs具有孔結(jié)構(gòu)有序、孔徑大小可調(diào)控且孔表面可修飾性等特點,因此MOFs在多個領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價值。本文即通過結(jié)構(gòu)調(diào)控合成了6例新型結(jié)構(gòu)的MOFs材料,對其進(jìn)行了表征并分別研究了其合成規(guī)律、氣體吸附分離性質(zhì)、催化性質(zhì)、熒光性質(zhì)。具研究內(nèi)容如下:(1)以3,5-二(4-吡啶基)-1,2,4-三唑(Hdpt)與噻吩-2,5-二羧酸(H2tdc)兩種配體通過溶劑熱法合成得到了三種不同的新型MOFs,分別為[Cu(Hdpt)(tdc)(H_2O)]_n(PF-1),{[Cu_2(dpt)2(tdc)2]·2DMF}n(PF-2)和[Cu_2(dpt)(tdc)]_n(PF-3)。通過精確的調(diào)控實驗反應(yīng)條件,可以準(zhǔn)確地合成純相晶體,而且研究發(fā)現(xiàn)了三種晶體之間的合成規(guī)律。研究過程中發(fā)現(xiàn)了PF-1到PF-3的晶體轉(zhuǎn)化,并觀測到了轉(zhuǎn)化過程的中間狀態(tài),通過分析框架結(jié)構(gòu)推測總結(jié)了晶體轉(zhuǎn)化的原因。另對三種MOFs的氣體吸附和分離性能做了進(jìn)一步研究,相對于PF-1和PF-2,PF-3的氣體吸附性能有了極大的提高。(2)以2′-胺基-[1,1′:4′,1″-三聯(lián)苯]-3,3″,5,5″-四羧酸(H_4ATPTB)為配體,合成了兩例新型MOFs,[Cu_2(ATPTB)(H_2O)_2](PF-4)和[In(ATPTB)]_n(PF-6)。并研究兩個材料的氣體吸附性能,發(fā)現(xiàn)胺基修飾的PF-4氣體吸附性能有明顯的提高,計算了其CO2和CH_4的分離比及吸附熱。同時研究發(fā)現(xiàn)PF-4對4-硝基苯酚還原反應(yīng)有良好的催化作用,催化效果比常用的非均相催化劑CuO提高了近5倍,接近了均相催化劑Cu(OAc)2的催化效率。(3)以2′5′-二甲基-[1,1′:4′,1″-三聯(lián)苯]-3,3″,5,5″-四羧酸(H_4DMTPTB)為配體,合成了一例新型Zn-MOF,[Zn_2(DMTPTB)·(H_2O)_2]_n(PF-5)。研究發(fā)現(xiàn)PF-5對不同的溶劑客體分子具有不同的熒光響應(yīng),可作為一種常用溶劑的識別材料。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O641.4

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本文編號：1643760