本文選題：光催化　切入點(diǎn)：降解　出處：《淮北師范大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：隨著一些傳統(tǒng)的不可再生的能源材料如煤、石油、天然氣等被逐漸消耗殆盡,環(huán)境污染問題日趨嚴(yán)重,發(fā)展綠色環(huán)保、可再生的新能源材料是現(xiàn)代社會(huì)亟待解決的重要任務(wù)。太陽能作為一種新型的能源,具有安全、綠色、成低本、來源廣、可再生及沒有環(huán)境約束等優(yōu)點(diǎn)。因此,將太陽能轉(zhuǎn)換為人類社會(huì)所需的動(dòng)力資源將能夠有效解決目前面臨的能源短缺和環(huán)境污染問題。半導(dǎo)體光催化是在光的作用下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)從而達(dá)到降解有機(jī)污染物或者分解水產(chǎn)生氫能等目的的一種技術(shù)。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)由于其合適的能帶結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性及化學(xué)穩(wěn)定性高,是一種在光催化領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景的可見光響應(yīng)半導(dǎo)體材料。然而,g-C_3N_4的光生電子-空穴(e—-h+)對(duì)極高的復(fù)合率嚴(yán)重影響其光催化性能在實(shí)際生產(chǎn)生活中應(yīng)用。在過去的研究中,科學(xué)家們通過結(jié)構(gòu)修飾、摻雜、共聚合以及形成g-C_3N_4基化合物半導(dǎo)體等方法來提高可見光下g-C_3N_4的光催化活性。本論文在前人工作的基礎(chǔ)上,主要從增大g-C_3N_4的表面積和負(fù)載與之能帶匹配的半導(dǎo)體形成復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑兩個(gè)方面,探索g-C_3N_4可見光催化降解有機(jī)污染物活性增強(qiáng)的方法,主要取得了以下成果:第一,g-C_3N_4的制備及其光催化性能的研究。利用高溫?zé)峤獾姆椒ê铣闪司哂谐煞帧⒔Y(jié)構(gòu)、形貌均一且表面積大的二維g-C_3N_4材料。我們系統(tǒng)討論了反應(yīng)原材料、時(shí)間、溫度對(duì)最終產(chǎn)物的形貌、尺寸、表面積和半導(dǎo)體帶隙的影響。還對(duì)合成的g-C_3N_4的催化性質(zhì)做了深入探究,為制備高活性、高穩(wěn)定性的g-C_3N_4復(fù)合半導(dǎo)體材料做好前期準(zhǔn)備。第二,采用原位生長(zhǎng)法制備g-C_3N_4基復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑,提高可見光催化降解有機(jī)污染物的性能。利用三聚氰胺熱解法合成的g-C_3N_4作為前驅(qū)體,在水熱條件下制備了g-C_3N_4/Bi2MoO6復(fù)合物和g-C_3N_4/Ag3WO4/Ag三元復(fù)合物。結(jié)果發(fā)現(xiàn),能帶匹配的g-C_3N_4復(fù)合光催化劑可以有效促進(jìn)光生e—-h+對(duì)分離,改善g-C N對(duì)可見光的吸收,從而加快對(duì)有機(jī)污染物的降解,提高可見光催化活性。另外,我們對(duì)所制備的復(fù)合光催化劑的機(jī)理也做了深入討論,為制備選擇3 4性的g-C N基光催化劑奠定理論基礎(chǔ)。3 4第三,選擇具有大表面積的多孔g-C_3N_4(Pg-C_3N_4)作為前驅(qū)體,并將其與Ag3PO4、BiOBr光催化劑進(jìn)行復(fù)合來進(jìn)一步增強(qiáng)二維g-C_3N_4可見光驅(qū)動(dòng)的光催化性能。將尿素與硫脲比例混合后高溫煅燒生成Pg-C_3N_4,然后以Pg-C_3N_4為反應(yīng)基底,通過簡(jiǎn)單的沉淀法或水熱法合成了Pg-C_3N_4/Ag3PO4復(fù)合物和Pg-C_3N_4/BiOBr復(fù)合物光催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在可見光條件下,二元耦合光催化劑的光催化活性明顯增強(qiáng),這是由于Pg-C_3N_4特殊的孔結(jié)構(gòu)可以增強(qiáng)對(duì)有機(jī)物的處理能力,另外,催化劑與Pg-C_3N_4之間緊密的界面接觸也有利于光生載流子的傳輸和分離。因此,Pg-C_3N_4復(fù)合光催化劑能夠有效提高其可見光催化性能,具有廣泛應(yīng)用前景。
[Abstract]:With the gradual depletion of some traditional non-renewable energy materials such as coal, oil and natural gas, the problem of environmental pollution is becoming more and more serious. Renewable new energy materials are an important task to be solved in modern society. As a new type of energy, solar energy has the advantages of safety, green, low cost, wide source, renewable and no environmental constraints. The conversion of solar energy to the power resources needed by human society will effectively solve the problems of energy shortage and environmental pollution. Semiconductor photocatalysis is photochemical reaction under the action of light to achieve organic degradation. A technique for generating hydrogen energy from pollutants or water. Graphite phase carbon nitride carbon nitride g-C3NSP _ 4) due to its suitable energy band structure, High thermal and chemical stability, It is a kind of visible light response semiconductor material with wide application prospect in the field of photocatalysis. However, the photoelectron generation electron-hole hole of g-C _ 3N _ 4 seriously affects its photocatalytic performance in actual production and life. In past studies, Scientists improve the photocatalytic activity of g-C _ 3N _ 3N _ 4 under visible light by means of structural modification, doping, copolymerization and the formation of g-C _ 3N _ S _ 4 based compound semiconductors. Mainly from two aspects of increasing the surface area of g-C _ 3N _ 4 and supporting semiconductors matching its energy band to form a composite semiconductor photocatalyst, the methods of enhancing the activity of g-C _ 3N _ 4 visible light to catalyze the degradation of organic pollutants are explored. The main achievements are as follows: first, study on the preparation and photocatalytic properties of tit _ g _ c _ 3N _ 4. Two-dimensional g-C _ 3N _ 4 materials with homogeneous composition, structure, morphology and large surface area were synthesized by pyrolysis at high temperature. We systematically discussed the raw materials for the reaction. The effects of time and temperature on the morphology, size, surface area and semiconductor band gap of the final product were investigated. The high stability of g-C _ 3N _ 4 composite semiconductor material was prepared in advance. Secondly, g-C _ 3N _ 4 composite semiconductor photocatalyst was prepared by in-situ growth method. In order to improve the performance of visible light catalytic degradation of organic pollutants, the ternary complexes of g-C _ 3N _ 3N _ 4 and g-C _ 3N _ 3W _ 4 / Ag were prepared under hydrothermal conditions using g-C _ 3N _ 3N _ 4 synthesized by pyrolysis of melamine as precursor, and g-C _ 3N _ 3N _ 2O _ 6 and g-C _ 3N _ 3W _ 3W _ 4 / Ag ternary complexes were prepared under hydrothermal conditions. The energy band matching g-C _ 3N _ S _ 4 composite photocatalyst can effectively promote the separation of photogenerated e-h pairs, improve the absorption of g-C N to visible light, thus accelerate the degradation of organic pollutants and enhance the visible light catalytic activity. We also discussed in depth the mechanism of the prepared composite photocatalyst, which laid a theoretical foundation for the selection of g-C N-based photocatalyst with 34 properties. Third, we chose the porous g-C _ 3N _ 3N _ 3N _ 3N _ 4 with large surface area as the precursor, so as to select the porous g-C _ 3N _ 3N _ 3N _ 3N _ 4 as the precursor. The photocatalytic activity of 2-D g-C _ 3N _ 3N _ 4 was further enhanced by compounding it with Ag3PO _ 4 / BiOBr photocatalyst. After mixing urea with thiourea, Pg-C _ 3N _ 4 was calcined at high temperature to form Pg-C _ 3N _ 4, and then Pg-C_3N_4 was used as the reaction substrate. The photocatalysts of Pg-C_3N_4/Ag3PO4 complex and Pg-C_3N_4/BiOBr complex were synthesized by simple precipitation method or hydrothermal method. The experimental results show that the photocatalytic activity of binary coupling photocatalyst is obviously enhanced under visible light. This is because the special pore structure of Pg-C_3N_4 can enhance the ability to treat organic matter, in addition, The close interface contact between the catalyst and Pg-C_3N_4 is also conducive to the transport and separation of photogenerated carriers, so Pg-C _ 3N _ S _ 4 composite photocatalyst can effectively improve its visible photocatalytic performance and has a wide application prospect.
【學(xué)位授予單位】：淮北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：1595544