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負載雙金屬離子的多糖微球材料及其氟鈾共吸附特性研究

發(fā)布時間:2018-03-06 18:26

  本文選題:海藻酸鈉/羧甲基纖維素 切入點:魔芋葡甘聚糖 出處:《西南科技大學》2017年碩士論文 論文類型:學位論文


【摘要】:在核燃料鈾純化轉化過程中將產生大量含鈾、氟廢水,廢水的排放會造成水體環(huán)境中氟、鈾污染,對人和動植物產生危害,因此,廢水中的鈾、氟離子的去除是十分必要的。吸附法,由于其具有對低濃度放射性廢水效果好,靈活性高,吸附劑可再生,且吸附劑價格低等優(yōu)勢,而備受關注。但現有吸附劑只對氟離子,鈾離子中的一種具有吸附功能,而不能同時去除此兩種離子。因此,研發(fā)具有高效低成本特點的新型雙功能吸附劑成為關鍵。本研究制備了兩種吸附劑,羧甲基魔芋葡甘聚糖負載鑭鋁(CMKGM-La-Al)球形吸附劑,以及海藻酸鈉/羧甲基纖維素負載鈣鋁(S A/CMC-C a-Al)球形吸附劑。并系統(tǒng)的研究了吸附劑對鈾、氟離子的吸附特性,吸附機理,再生特性,后處理技術等。具體內容如下:1、采用溶膠-凝膠法,利用電噴裝置,制備出CMKGM-La-Al微球吸附劑。對不同La/Al質量比及不同質量濃度的CMKGM對微球凝膠強度的影響進行了研究,并探討了 C MK GM-La-Al吸附劑對鈾酰根離子、氟離子的吸附特性。得出制備微球凝膠強度較大的CMKGM-La-Al微球吸附劑的最佳條件:La/Al質量比為2:1,CMKGM的質量濃度為4%。吸附優(yōu)化條件為:pH 5.0,濃度40 mg L-1,反應時間15 h時,CMKGM-La-Al微球吸附劑對鈾酰根離子的吸附量最大為 45.45 mg g-1;pH 2.0,溫度 25℃,濃度 40 mg L-1,反應時間 4 h時,CMKGM-La-Al微球吸附劑對氟離子的吸附量最大為20.37 mg g-1。研究了 CMKGM-La-Al微球對鈾酰根離子、氟離子的等溫吸附模型,動力學模型及熱力學模型,結果表明:吸附均符合Langmiur等溫模型和準二級動力學模型,CMKGM-La-Al微球對鈾酰根離子、氟離子的吸附過程均為自發(fā)的。溶液中存在的如HCO3-,NO3-,SiO32-,Cl-等不同陰離子,對CMKGM-La-Al吸附劑除氟除鈾效果的影響并不顯著。吸附鈾后的CMKGM-La-Al吸附劑再生5次后,再生率在80%以上;吸附氟后的吸附劑,經4次再生后,再生率在72%以上。焚燒后的燒失率均在90%以上。對吸附劑進行了 SEM,FT-IR,EDX,pHpzc及XPS等表征,推測CMKGM-La-Al微球對氟離子和鈾離子的吸附機理,CMKGM-La-Al微球吸附劑可以高效去除溶液中的氟離子和鈾離子,是一種具有應用前景的吸附劑。2、采用溶膠共混、溶膠-凝膠法,利用電噴裝置,制備了SA/CMC-Ca-Al復合微球吸附劑。研究了 S A/CMC質量比、鈣離子(Ca2+)及鋁離子(Al3+)質量濃度對SA/CMC-Ca-Al微球凝膠強度的影響,在SA/CMC質量比為9:1,且溶液濃度為2.5 wt%,Ca2+濃度為3 wt%,Al3+濃度為7.5 wt%的條件下,制備出凝膠強度最大的微球吸附劑。探討了 S A/CMC-Ca-Al微球吸附劑對鈾、氟離子的吸附特性,優(yōu)化條件為:pH 4.0,溫度25℃,濃度100 mg L-1,吸附時間15h,SA/CMC-Ca-Al對鈾酰根離子的最大吸附量為101.76 mgg-1;pH 2.0,溫度25℃,濃度1000mg L-1,吸附時間4h,SA/CMC-Ca-Al對氟離子的最大吸附量為35.98 mg g-1。研究了 SA/CMC-Ca-Al微球吸附劑對鈾、氟離子的等溫模型,動力學模型和熱力學模型,結果表明:SA/CMC-Ca-Al吸附劑對鈾離子,氟離子的吸附均符合Langmiur等溫模型;對鈾離子符合準一級動力學模型,對氟離子符合準二級動力學模型。溶液中存在的如 Zn2+,Mg2+,Co2+,Pb2 +,Ni2 +,HCO3-,NO3-,SiO32-,SO42-,Cl-等不同陰陽離子對SA/CMC-Ca-Al吸附劑除氟鈾效果的影響并不顯著。吸附氟,鈾后的SA/CMC-Ca-Al吸附劑經5次再生后,再生率分別在75%和98%以上。焚燒后吸附劑的燒失率均在89%以上。對吸附劑進行了 SEM、FT-IR、EDX和XPS表征,研究SA/CMC 的改性和 SA/CMC-Ca-Al 吸附機理。SA/CMC-Ca-Al 是一種很有前景的吸附劑。3、研究了在不同柱高、初始離子濃度、填料高度時SA/CMC-Ca-Al吸附劑的柱動態(tài)吸附實驗。柱動態(tài)吸附研究結果表明:SA/CMC-Ca-Al柱的穿透時間和耗竭時間隨填料高度的增加而延長,隨流速和初始濃度的增加而提前;吸附量隨流速和初始濃度的增加而增加,隨填料高度的增加而減小。
[Abstract]:In the nuclear fuel uranium purification process will produce large amounts of uranium, fluoride wastewater, wastewater emissions will cause water fluoride in environment, uranium pollution, harm to human and plants, therefore, uranium in wastewater, removal of fluoride ion is necessary. Adsorption method, because it has the effect of low concentration of radioactive waste water is good, high flexibility, adsorbent adsorbent and renewable, low price advantage, attracting more and more attention. But the existing adsorbents only for fluoride ion, a uranium ion adsorption function, and can not remove these two ions. Therefore, a new bifunctional adsorbent with high efficiency and low cost characteristic research become the key. This study has prepared two kinds of adsorbent, carboxymethyl konjac glucomannan with lanthanum aluminum (CMKGM-La-Al) spherical adsorbent, carboxymethyl cellulose and sodium alginate / calcium aluminum (S A/CMC-C load a-Al) spherical adsorbent. And systematically study Adsorption of uranium, adsorption, fluoride ion adsorption mechanism, regeneration characteristics, postprocessing techniques. The specific contents are as follows: 1 by sol-gel method, using electronic device, the preparation of CMKGM-La-Al microsphere adsorbent. Influence of different La/Al ratio and different concentrations of CMKGM on the strength of Gel Microspheres study and discuss the C MK GM-La-Al adsorbent for uranyl ions, the adsorption characteristics of fluoride ion. The optimum conditions of preparation of microspheres with high gel strength CMKGM-La-Al microsphere adsorbent: La/Al mass ratio was 2:1, the mass concentration of CMKGM adsorption optimum conditions for 4%.: pH 5, Mg concentration of 40 L-1, 15 when the reaction time is h, CMKGM-La-Al microspheres adsorption capacities of uranyl ions to a maximum of 45.45 mg g-1; pH 2, 25 degrees Celsius temperature, concentration of 40 mg L-1, 4 h reaction time, CMKGM-La-Al microspheres adsorption capacities of fluoride ion maximum Study of CMKGM-La-Al microspheres for uranyl ions is 20.37 mg g-1., isothermal adsorption model of fluoride ion, the results showed that the dynamic model and thermodynamic model of adsorption conformed to Langmiur isotherm model and pseudo two order kinetics model, CMKGM-La-Al microspheres for uranyl ions, the adsorption process of fluoride ions are present in the solution spontaneously. Such as HCO3-, NO3-, SiO32-, Cl- and other different anions on CMKGM-La-Al adsorption removal effect of fluoride removing uranium effect is not significant. CMKGM-La-Al adsorption of uranium after 5 times of regeneration, the regeneration rate was above 80%; the adsorption of fluoride, after 4 times of regeneration, the regeneration rate was above 72%. After the burning of the burning loss rate was more than 90%. The adsorbents were SEM, FT-IR, EDX, pHpzc and XPS characterization, speculated that the adsorption mechanism of CMKGM-La-Al microspheres for fluoride ion and uranium ions, the adsorption of CMKGM-La-Al microspheres can be removed efficiently in solution The fluorine and uranium ions, is a promising adsorbent.2, sol blend, sol gel method, using EFI device, the preparation of SA/CMC-Ca-Al composite microspheres of S adsorbent. The mass ratio of A/CMC (Ca2+), calcium ion and aluminum ion (Al3+) concentration on gel effect the strength of SA/CMC-Ca-Al microspheres, SA/CMC mass ratio was 9:1, and the concentration of the solution is 2.5 wt%, the concentration of Ca2+ was 3 wt%, the concentration of Al3+ was 7.5 wt% under the conditions of preparation of microsphere gel adsorbent. The maximum intensity of S A/CMC-Ca-Al microsphere adsorbent on adsorption characteristics of uranium, fluoride, optimum conditions for: pH 4, temperature 25, Mg concentration 100 L-1, adsorption time 15h, the maximum adsorption capacity of SA/CMC-Ca-Al on uranyl ion was 101.76 mgg-1; pH 2, 25 degrees Celsius temperature, concentration of 1000mg L-1, adsorption time 4h, the maximum adsorption capacity of SA/CMC-Ca-Al fluoride was 35.98 mg of g-1. SA/CMC-Ca-Al microsphere adsorbent for uranium, isothermal model of fluoride ion, the results showed that the kinetics model and thermodynamic model, SA/CMC-Ca-Al adsorption of uranium ions, the adsorption of fluoride ions were fitted to the Langmiur isotherm model; pseudo first-order kinetic model of uranium ions, with the pseudo two order kinetics model of fluorine ions present in the solution. Such as Zn2+, Mg2+, Co2+, Pb2 +, Ni2 +, HCO3-, NO3-, SiO32-, SO42-, Cl- and other different ions on SA/CMC-Ca-Al adsorption effect of fluoride removal effect of uranium is not significant. The adsorption of fluoride, SA/CMC-Ca-Al adsorbent uranium after 5 times of regeneration, the regeneration rate of more than 75% and 98% respectively in the incineration process. After adsorption the burning loss rate was more than 89%. The adsorbents were SEM, FT-IR, EDX and XPS characterization,.SA/CMC-Ca-Al and adsorption mechanism of SA/CMC-Ca-Al modification of the SA/CMC adsorption is a promising agent.3 was studied at different column height at the beginning Initial ion concentration, column dynamic adsorption experiments of SA/CMC-Ca-Al adsorbent packing height. The results show that the increase of the dynamic adsorption column SA/CMC-Ca-Al column through time and time with the filling height increased, and advance with increasing velocity and initial concentration; adsorption capacity increased with the increase of flow rate and initial concentration, and decreases with the the filler height increases.

【學位授予單位】:西南科技大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2017
【分類號】:O647.3

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本文編號:1575975

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