本文選題：金屬-有機骨架　切入點：聚集誘導(dǎo)發(fā)光　出處：《吉林大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：金屬-有機骨架(metal-organic frameworks,MOFs)材料是由金屬離子或金屬團簇與有機配體通過配位鍵相互交替連接組成的一種具有無限網(wǎng)格結(jié)構(gòu)的晶體材料。作為一種新型的無機-有機雜化多孔材料,MOFs具有豐富的拓撲結(jié)構(gòu)、可調(diào)控的孔徑尺寸以及高的比表面積,在氣體吸附與分離,催化,磁性,熒光檢測等方面都有潛在的應(yīng)用。在合成MOFs的過程中,金屬離子,尤其是有機配體的選擇與設(shè)計對于構(gòu)筑具有特定功能的MOFs是至關(guān)重要的。通過對有機配體有目的設(shè)計合成與金屬離子的選擇可以實現(xiàn)對具有特殊性質(zhì)的金屬-有機骨架材料的定向合成。在本論文中,我們設(shè)計并合成了一個新的具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光效應(yīng)(AIE)的有機配體,并利用這個配體,在溶劑熱條件下通過調(diào)變不同的金屬和反應(yīng)條件成功合成出具有新穎性質(zhì)的含過渡金屬以及稀土金屬的MOF材料,并分別對其結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進行了研究。本論文的主要成果如下:1、從合理的設(shè)計有機配體出發(fā),設(shè)計并合成了一個新的基于四苯基吡嗪的四羧酸配體2,3,5,6-四(4-羧基苯基)吡嗪(H_4TCPP)。其設(shè)計主要是基于以下幾個原因:首先,H_4TCPP具有類似于H4BTTB(4,4′,4′′,4′′′-benzene-1,2,4,5-tetrayltetrabenzoic acid)的剛性骨架結(jié)構(gòu),其可以很容易的從4-甲�；郊姿峒柞ブ泻铣沙鰜怼Ｆ浯�,在吡啶環(huán)上有兩個氮原子,這有利于提高對CO_2的吸附能力和對分析物的檢測選擇性。最重要的是,H_4TCPP的聚集誘導(dǎo)發(fā)光效應(yīng)(AIE)將賦予MOFs有趣的發(fā)光性質(zhì)。2、基于具有AIE效應(yīng)的H_4TCPP配體構(gòu)筑多功能金屬-有機骨架材料:在溶劑熱條件下,以過渡金屬Zn(NO3)2·6H2O為金屬源,以2,3,5,6-四(4-羧基苯基)吡嗪H_4TCPP為有機配體,成功合成出一例具有三維骨架結(jié)構(gòu)的過渡金屬-有機骨架材料Zn-TCPP。通過X-射線單晶結(jié)構(gòu)解析可知其是由雙核鋅形成的輪漿型構(gòu)型與有機的TCPP4-配體相互連接形成的三維孔道結(jié)構(gòu),結(jié)晶于正交晶系,Imma空間群。TOPOS分析顯示Zn-TCPP具有四連接的lvt的拓撲結(jié)構(gòu),頂點符號為{42.84}。通過XRD、IR、TG、SEM對其進行了基本表征。另外,由于配體TCPP4-和Zn2+的配位誘導(dǎo)發(fā)光效應(yīng),Zn-TCPP呈現(xiàn)出了很好的藍光性質(zhì),同時由于有機配體H_4TCPP中N原子的存在,Zn-TCPP也可以高效的檢測三羥基苯酚PA以及Fe3+離子。另外,PLATON結(jié)果表明Zn-TCPP具有較高的孔隙率,因此我們對其吸附性質(zhì)做了研究。氮氣吸附結(jié)果表明,活化的Zn-TCPP擁有較大的比表面積,其數(shù)值達到了984 m2 g-1,同時其對CO_2也有較高的吸附量,在273K,732 mmHg下其吸附量達到了135 cm3g-1。3、基于具有AIE效應(yīng)的H_4TCPP配體構(gòu)筑稀土金屬-有機骨架材料:在溶劑熱條件下,分別以稀土金屬EuCl3和TbCl3為金屬源,與有機配體H_4TCPP在相同的溶劑體系中反應(yīng),成功合成出兩例具有同構(gòu)的二維層狀金屬-有機骨架化合物Eu-TCPP和Tb-TCPP。通過X-射線單晶結(jié)構(gòu)解析可知它們均結(jié)晶于三斜晶系,空間群為P-1。TOPOS分析顯示Eu-TCPP和Tb-TCPP具有頂點符號為{43}2{46.66.83}的3,6-連接的kgd的拓撲結(jié)構(gòu)。通過XRD、IR、TG、SEM對其進行了基本表征。此外,由于Eu-TCPP具有很好的熒光性質(zhì)且H_4TCPP配體中N原子的存在,Eu-TCPP的微晶相也能很好地檢測PA和Fe3+離子。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O641.4

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本文編號：1575779