三甲基膦支持的鐵和鈷類配合物對硅氮烷配體中Si-H鍵的活化
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【摘要】:鐵、鈷配合物由于來源廣泛,價(jià)格低廉,對環(huán)境的毒副作用小,而受到人們的關(guān)注,被普遍應(yīng)用于醫(yī)藥、染料、工業(yè)催化,有機(jī)合成等領(lǐng)域。膦配體對于過渡金屬配合物有著較強(qiáng)的穩(wěn)定作用,在金屬有機(jī)化學(xué)中,人們常常通過改變膦配體選擇性地調(diào)節(jié)金屬配合物的電性,使其具有催化活性。其中,三甲基膦作為一種強(qiáng)配位能力的膦配體,具有體積小、光譜信號易識別等顯著優(yōu)點(diǎn),常被應(yīng)用于催化劑的構(gòu)建以及反應(yīng)機(jī)理的研究。近幾年來,硅基過渡金屬配合物受到人們越來越多的關(guān)注,通過硅-氫鍵的活化氧化加成至中心金屬原子上是合成這一類配合物的最重要方法之一。憑借對這一類配合物的研究,人們對許多過渡金屬催化的化學(xué)反應(yīng)有了更加深入的理解。其中,利用硅氮烷作為配體來合成這類配合物則是一種新型的合成途徑,而硅氮烷本身更是在材料化學(xué)、有機(jī)合成等工業(yè)領(lǐng)域展示出了豐富多彩的應(yīng)用空間。本課題通過設(shè)計(jì)以吡啶為錨定基團(tuán)的不同硅氮烷配體,與Fe(PMe_3)_4、Co(PMe_3)_4-、 CoMe(PMe_3)_4、CoCl(PMe_3)_3等低價(jià)態(tài)富電金屬配合物反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了硅-氫鍵的活化,并且得到了鈷氫,鐵氫配合物1,2,3。配合物3可以與苯基異氰酸酯,二氧化碳發(fā)生插入反應(yīng)得到配合物4,5。配合物3還可以與碘甲烷、溴乙烷、乙酰丙酮發(fā)生取代反應(yīng)分別得到6,7,8三種新型硅基金屬配合物合物。
【學(xué)位授予單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O641.4
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