本文關(guān)鍵詞：新型功能化有機(jī)多孔材料的合成、表征及性能研究

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【摘要】：共價(jià)有機(jī)多孔聚合物(Covalent organic porous polymers, COPs)是一類有機(jī)單元分子通過共價(jià)鍵連接新型多孔材料,其中包括晶型的共價(jià)有機(jī)框架化合物(covalent organic framework, COFs)和非晶型的多孔有機(jī)聚合物(Porous organic polymers, POPs)等類型。在近十年內(nèi),對這些多孔材料的研究無論是在合成策略還是功能應(yīng)用方面,都得了蓬勃的發(fā)展。這些新興的多孔材料具有比表面積大、穩(wěn)定性好、易功能化和結(jié)構(gòu)多樣并可調(diào)等優(yōu)點(diǎn)。正是因?yàn)檫@些優(yōu)點(diǎn),有機(jī)多孔材料在不同領(lǐng)域的應(yīng)用也被大量地研究。在當(dāng)前科學(xué)技術(shù)研究中,尤其是在化學(xué)制藥工業(yè)領(lǐng)域中,開發(fā)新型綠色環(huán)保且安全的技術(shù)越來越重要。因此,關(guān)于制備一種可循環(huán)催化劑用于有機(jī)合成中使得污染物最少并優(yōu)化催化反應(yīng)效率的研究一直是最近的研究熱點(diǎn)�；谏鲜鲅芯勘尘�,本論文分別設(shè)計(jì)合成了一種晶型的COFs材料(COF-SDU1)和一種非晶型的POPs材料(TFPA-FePor-POP),對其進(jìn)行一定修飾后分別將其用于非均相偶聯(lián)催化和仿生催化體系。具體地,本論文的主要內(nèi)容包括以下幾個(gè)方面：論文的第1章介紹了有機(jī)多孔材料的特點(diǎn)及其在各應(yīng)用領(lǐng)域的研究進(jìn)展,然后簡要論述了硅基C-C交叉偶聯(lián)反應(yīng)的發(fā)展現(xiàn)狀和有機(jī)硅試劑的應(yīng)用實(shí)例,最后概述了人工模擬酶在仿生催化領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀及意義。在第2章中,我們通過條件溫和的溶劑熱法設(shè)計(jì)合成了COF-SDU1材料,并利用其氮含量豐富的特點(diǎn),簡單地通過溶劑攪拌法將金屬鈀離子負(fù)載到COFs材料上,得到對應(yīng)的金屬雜化材料Pd(II)/COF-SDU1。通過粉末X射線衍射、固體核磁、氮?dú)馕摳降仁侄螌@兩種材料進(jìn)行了分析。所合成的COFs材料均具有長程分子有序性,與金屬配位前后均具有較高的熱穩(wěn)定性和較大的比表面積,且金屬離子在載體中能穩(wěn)定和均勻的分散,這些特性使得其作為催化劑有更多的活性位點(diǎn)和在催化反應(yīng)中有更好的催化活性�；诖�,我們將得到的金屬/COFs雜化材料應(yīng)用于硅烷化合物和碘代芳烴的一鍋法交叉偶聯(lián)反應(yīng)中。實(shí)驗(yàn)表明,所合成的金屬/COFs的雜化材料對于該反應(yīng)體系具有優(yōu)異的催化活性及選擇性,且循環(huán)使用多次后仍能保持良好的催化活性,這對COFs材料在非均相催化領(lǐng)域的研究提供了一定參考價(jià)值。在第3章中,我們合成了以金屬鐵卟啉為重復(fù)單元的多孔有機(jī)聚合物,TFPA-FePor-POP,并通過一系列手段對其進(jìn)行表征分析。該聚合物雖然沒有長程有序性,但仍具有較大的比表面積。利用金屬卟啉分子良好的生物相容性和中心金屬的催化活性,我們將其作為模擬酶應(yīng)用于仿生催化體系中以定量檢測過氧化氫的含量。結(jié)果表明,以TFPA-FePor-POP為模擬酶在比色法檢測過氧化氫體系中表現(xiàn)出良好的催化效果,且其與底物的親和力較強(qiáng),可替代天然辣根過氧化物酶(HRP)。這將為多孔有機(jī)聚合物在生物化學(xué)傳感領(lǐng)域的應(yīng)用研究開辟新方向。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：1253788