本文關(guān)鍵詞：四元硫?qū)袤w系新型紅外非線性光學(xué)材料的探索

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【摘要】：商業(yè)化的紅外非線性光學(xué)材料均存在一系列性能缺陷,限制了它們的應(yīng)用。因此,探索新的具有優(yōu)異性能的紅外非線性材料是全球研究者們非常重視的一個(gè)研究方向。本論文主要以設(shè)計(jì)新型的硫族紅外非線性材料為目標(biāo),以堿金屬,堿土金屬,過渡金屬和稀土金屬為研究體系,通過高溫固相反應(yīng)在真空密封的石英管中合成一系列具有非中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)的化合物,并對(duì)這些化合物做了相關(guān)性能的表征,評(píng)估了其在紅外非線性領(lǐng)域的應(yīng)用前景。1.紅外非線性光學(xué)晶體BaCdSnS_4和Ba_3CdSn_2S_8的合成、晶體結(jié)構(gòu)、光學(xué)性能及熒光性能表征將堿土金屬與d10過渡金屬陽(yáng)離子同時(shí)引入晶體結(jié)構(gòu)中,成功獲得了兩種紅外非線性光學(xué)晶體:BaCdSnS_4和Ba_3CdSn_2S_8。在它們的晶體結(jié)構(gòu)中,均存在孤立的Cd S_4和SnS_4四面體,但這兩種結(jié)構(gòu)基元卻構(gòu)成了完全不同的兩個(gè)結(jié)構(gòu)。在BaCdSnS_4中,CdS_4和SnS_4四面體構(gòu)成了無限的二維∞[Cd-Sn-S]層,然而在Ba_3CdSn_2S_8中,CdS_4和SnS_4四面體則相互連接形成了三維網(wǎng)路結(jié)構(gòu)。此外,這兩種化合物的重要光學(xué)性質(zhì)也被系統(tǒng)地研究�；诼瓷�,紅外和拉曼光譜結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)它們的光學(xué)透過范圍高達(dá)25μm以上。此外,兩個(gè)化合物還有很好的非線性光學(xué)效應(yīng),這說明BaCdSnS_4和Ba_3CdSn_2S_8可能是潛在的紅外非線性光學(xué)材料。最后本論文還表征了這兩個(gè)化合物的熒光性能,結(jié)果表明兩者同樣有很好的熒光性能。2.大激光損傷閾值的含鑭系元素的硫化物L(fēng)iA_3MS_7(A=Sm,Gd;M=Si,Ge)的設(shè)計(jì)合成與性質(zhì)研究將堿金屬與稀土金屬同時(shí)引入體系中,成功獲得了三種紅外非線性光學(xué)晶體:Li Sm_3Si S_7,Li Sm_3Ge S_7和Li Gd3Ge S_7,晶體結(jié)構(gòu)解析結(jié)果顯示這三個(gè)化合物是同構(gòu)的,且結(jié)晶在六方晶系手性P63空間群。在它們的結(jié)構(gòu)中,Li S6八面體相互連接構(gòu)成一條繞著63螺旋軸延伸的Li S6鏈,孤立存在的MS_4(M=Si和Ge)四面體圍繞在Li S6鏈周圍,Re S8(Re=Sm和Gd)基團(tuán)將Li S6鏈和MS_4四面體連接在一起構(gòu)成了三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。另外由于目前只成功合成了Li Sm_3Si S_7的純樣,因此本論文只對(duì)Li Sm_3Si S_7進(jìn)行了性能表征。粉末樣品二階倍頻效應(yīng)的研究表明了這個(gè)化合物在2.09μm的激光下是非I-類相位匹配的,在38-55μm的晶粒尺寸下,樣品Li Sm_3Si S_7顯示了最大的二階倍頻強(qiáng)度,大約是相同粒徑下AgGaS_2的12倍。對(duì)Li Sm_3Si S_7粉末進(jìn)行激光損傷閾值的測(cè)試表明,相對(duì)于AgGaS_2粉末,它有較大的激光損傷閾值,這表明該化合物在高功率非線性光學(xué)領(lǐng)域有潛在的應(yīng)用前景。3.A_4GaBiS_9(A=Sm,Gd):兩個(gè)具有非中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)的含鑭系元素硫化物的設(shè)計(jì)合成在體系中同時(shí)引入含立體活性孤對(duì)電子的陽(yáng)離子Bi3+和鑭系元素,成功獲得了兩種有非中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)的晶體Sm_4GaBi S_9和Gd_4Ga Bi S_9,并對(duì)這兩個(gè)晶體進(jìn)行了結(jié)構(gòu)解析,結(jié)果顯示它們是兩個(gè)同構(gòu)的化合物。通過分析它們的晶體結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)這兩個(gè)結(jié)構(gòu)可以表征為一條無限長(zhǎng)的∞[Ga2Bi2S11]鏈,這些鏈被稀土陽(yáng)離子連接在一起,構(gòu)成了三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。4.兩個(gè)鎂硅酸鹽氟化物Mg_5(SiO_4)_2F_2和Mg_3SiO_4F_2的合成,結(jié)構(gòu)和性能在體系中同時(shí)引入鹵素原子和堿土金屬元素,成功獲得了兩個(gè)鎂硅酸鹽氟化物Mg_5(Si O_4)_2F_2和Mg_3Si O_4F_2,并且進(jìn)行了性能的表征。雖然它們的結(jié)構(gòu)都是由Mg-O-F八面體和孤立的Si O_4四面體構(gòu)成的,但兩者結(jié)構(gòu)有很大的不同。紅外光譜驗(yàn)證了結(jié)構(gòu)解析的合理,證實(shí)了Si O_4四面體的存在。通過熱性能分析表明化合物Mg_5(Si O_4)_2F_2有很高的熱穩(wěn)定性,并且是非一致熔融的化合物。漫反射光譜顯示了Mg_5(Si O_4)_2F_2的實(shí)驗(yàn)帶隙是5.32 eV。
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O734

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本文編號(hào)：1242608