本文關(guān)鍵詞：窄帶隙半導(dǎo)體光催化劑光催化選擇性氧化芳香醇為芳香醛的研究

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【摘要】：通過(guò)水/溶劑熱方法,制備一系列ZnIn2S4窄帶隙半導(dǎo)體光催化劑,在此基礎(chǔ)上,通過(guò)加熱回流和微波法制備一系列NiS負(fù)載的ZnIn2S4光催化劑(NiS/ZnIn2S4)。采用XRD,XPS,SEM,TEM,UV-Vis DRS以及電化學(xué)等一系列測(cè)試,對(duì)制備催化劑的結(jié)構(gòu),組成,形貌,光學(xué)性能以及電化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行系統(tǒng)地表征。以選擇性氧化芳香醇到芳香醛作為探針?lè)磻?yīng),研究合成材料的光催化性能。結(jié)果表明:不同溶劑合成的ZnIn2S4催化劑都表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。而且,與其他溶劑(甲醇,水,乙二醇)制備的催化劑相比較,乙醇制備的ZnIn2S4(ZIS-EtOH)表現(xiàn)出最佳的光催化性能。通過(guò)催化劑合成機(jī)理的探究,我們可以得到不同溶劑合成的催化劑導(dǎo)致其微觀結(jié)構(gòu)存在差異,從而影響催化劑的比表面積和{0001}晶面的暴露程度,進(jìn)而影響催化劑在光催化選擇性氧化芳香醇到芳香醛的催化性能。由HR-TEM圖可知,合成的ZnIn2S4催化劑存在暴露的{0001}晶面。通過(guò)消除劑實(shí)驗(yàn)可以得到,光生空穴(h+)及超氧自由基(.O2-)為光催化選擇性氧化芳香醇為相應(yīng)芳香醛反應(yīng)過(guò)程中主要的氧化活性種類(lèi)。更重要的是,六方晶相的ZnIn2S4暴露的{0001}晶面能夠富集光催化反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的光生空穴(h+),從而有效地抑制光生電子-空穴的復(fù)合,進(jìn)而提高其光催化活性。因此,我們可以合理推測(cè)六方晶相的ZnIn2S4中{0001}晶面暴露的程度是影響催化劑催化性能的主要因素,最后提出一個(gè)可能的光催化反應(yīng)機(jī)理。從NiS/ZnIn2S4樣品的研究中可以得到,隨著NiS負(fù)載量的增加,光催化選擇性氧化芳香醇到芳香醛的活性都得到提高,當(dāng)NiS的負(fù)載量為1 wt.%時(shí),NiS/ZnIn2S4光催化劑表現(xiàn)出最佳的光催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,NiS負(fù)載能夠有效抑制光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合,從而提高催化劑的催化活性。因此,光催化選擇性氧化芳香醇的催化活性主要取決于本體催化劑與助催化劑的協(xié)同作用。
【學(xué)位授予單位】：淮北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36

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