本文關(guān)鍵詞：不同氮摻雜石墨烯氧還原反應(yīng)活性的密度泛函理論研究

  更多相關(guān)文章： 氧還原反應(yīng) 氮摻雜石墨烯 吡啶氮 石墨氮 密度泛函理論

【摘要】：N摻雜石墨烯作為一種具有較高活性和穩(wěn)定性的氧還原反應(yīng)(ORR)催化劑,受到人們的廣泛關(guān)注。然而不同的N摻雜類型對(duì)氧還原活性的影響一直存在爭(zhēng)議。本文通過密度泛函理論分別對(duì)石墨型和吡啶型兩種N摻雜石墨烯的ORR活性進(jìn)行比較研究。能帶結(jié)構(gòu)分析表明,石墨氮摻雜石墨烯(GNG)的導(dǎo)電性隨摻N量的增加而降低;吡啶氮摻雜石墨烯(PNG)的導(dǎo)電性則隨摻N量的增加先提高后降低。當(dāng)N摻雜濃度達(dá)到4.2%(原子分?jǐn)?shù))時(shí),PNG具有最優(yōu)導(dǎo)電性。且當(dāng)N摻雜濃度大于1.4%時(shí),PNG的導(dǎo)電率總是高于GNG。氧還原自由能階梯曲線發(fā)現(xiàn)O_2的質(zhì)子化是整個(gè)氧還原過程的潛在控制步驟。在同等氮摻雜濃度下,O_2的質(zhì)子化自由能能變?cè)贕NG上低于在PNG上,意味著若在同等電子傳輸能力的情況下,GNG具有比PNG更優(yōu)異的催化活性。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn):當(dāng)N摻雜濃度在低于2.8%時(shí),GNG和PNG導(dǎo)電性差異小,其催化ORR活性由O_2質(zhì)子化反應(yīng)難易程度決定,GNG的催化活性優(yōu)于PNG;當(dāng)N摻雜濃度高于2.8%時(shí),氮摻雜石墨烯的電子傳輸性能(導(dǎo)電性)成為決定催化劑ORR活性的主要因素,因此PNG表現(xiàn)出較GNG更高的活性。
【作者單位】： 重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院輸配電裝備及系統(tǒng)安全與新技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(21176271,21376284)資助項(xiàng)目~~
【分類號(hào)】：O643.36
【正文快照】： 1引言燃料電池以其高效、低污染等特點(diǎn),被認(rèn)為是一種極具前景的能源轉(zhuǎn)換裝置1 6。以雜原子(如N,S,P)摻雜的石墨烯7 9為代表的非金屬催化劑均被認(rèn)為具有較好的氧還原反應(yīng)(ORR)活性。其中氮摻雜石墨烯以其制備過程簡(jiǎn)單易量產(chǎn),較高活性和穩(wěn)定性而被人們廣泛關(guān)注10,11。氮摻雜石

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 李宗紅;;石墨烯——二維碳的奇妙世界[J];寶雞文理學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2010年04期

2 李永璽;陳_g;莊小東;張斌;朱金輝;李佩佩;牛麗娟;;石墨烯化學(xué)及潛在應(yīng)用[J];上海第二工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào);2010年04期

3 任文才;高力波;馬來(lái)鵬;成會(huì)明;;石墨烯的化學(xué)氣相沉積法制備[J];新型炭材料;2011年01期

4 王延相;劉玉蘭;王麗民;季敏霞;王成國(guó);;由聚丙烯腈基碳纖維制備石墨烯薄膜的探索研究[J];功能材料;2011年03期

5 ;科學(xué)家觀察到石墨烯內(nèi)電子間相互作用[J];黑龍江科技信息;2011年27期

6 袁文輝;李保慶;李莉;;改進(jìn)液相氧化還原法制備高性能氫氣吸附用石墨烯[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2011年09期

7 ;美開發(fā)出人工合成高質(zhì)量石墨烯新方法[J];天然氣化工(C1化學(xué)與化工);2011年05期

8 段彩英;葉能勝;谷學(xué)新;;石墨烯在分析科學(xué)中的應(yīng)用新進(jìn)展[J];化學(xué)通報(bào);2011年12期

9 童小翠;王靜;張瑾;;石墨烯的合成與表征[J];廣州化工;2012年02期

10 黃宛真;楊倩;葉曉丹;孔凡志;;石墨烯層數(shù)的表征[J];材料導(dǎo)報(bào);2012年07期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 趙福剛;李維實(shí);;樹枝狀結(jié)構(gòu)功能化石墨烯[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第04分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

2 帥志剛;龍孟秋;唐令;王冬;;納米帶狀石墨烯與石墨炔的電子結(jié)構(gòu)與電荷輸運(yùn)[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第14分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

3 王琳;趙立峰;孫淮;;分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算攙硅石墨烯的熱傳導(dǎo)系數(shù)[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第14分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

4 劉吉洋;郭少軍;翟月明;李丹;汪爾康;;肉豆蔻酰磷脂酰甘油保護(hù)石墨烯的制備[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第09分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

5 劉云圻;魏大程;狄重安;武斌;郭云龍;于貴;;少數(shù)層石墨烯的可控制備和電性能研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第04分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

6 張佳利;沈廣霞;郭守武;;化學(xué)還原的單層氧化石墨烯的電學(xué)性質(zhì)研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第04分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

7 付磊;劉楠;戴博雅;劉迅;張朝華;劉忠范;;石墨烯的表面控制生長(zhǎng)[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)中日青年化學(xué)家論壇摘要集[C];2010年

8 劉洪濤;鄭健;劉云圻;于貴;朱道本;;氨水和氨水蒸汽還原法制備石墨烯[A];全國(guó)第八屆有機(jī)固體電子過程暨華人有機(jī)光電功能材料學(xué)術(shù)討論會(huì)摘要集[C];2010年

9 謝衛(wèi)剛;趙東林;白利忠;高云雷;沈曾民;;天然鱗片石墨制備石墨烯及其微觀結(jié)構(gòu)研究[A];2011中國(guó)功能材料科技與產(chǎn)業(yè)高層論壇論文集（第一卷）[C];2011年

10 凌曦;張錦;;石墨烯作為拉曼增強(qiáng)基底研究[A];第十五屆全國(guó)光散射學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];2009年

中國(guó)重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 記者 王艷紅;“解密”石墨烯到底有多奇妙[N];新華每日電訊;2010年

2 本報(bào)特約撰稿 吳康迪;石墨烯 何以結(jié)緣諾貝爾獎(jiǎng)[N];計(jì)算機(jī)世界;2010年

3 劉霞;新方法可人工合成高質(zhì)量石墨烯[N];科技日?qǐng)?bào);2011年

4 劉霞;計(jì)算機(jī)模擬顯示石墨炔的性能勝過石墨烯[N];科技日?qǐng)?bào);2012年

5 記者 毛黎;美利用電子成像技術(shù)分析石墨烯[N];科技日?qǐng)?bào);2012年

6 王小龍;石墨烯鼓有望成為量子計(jì)算機(jī)內(nèi)存[N];科技日?qǐng)?bào);2014年

7 本報(bào)記者 孫維鋒;神秘的石墨烯[N];東莞日?qǐng)?bào);2014年

8 馮衛(wèi)東;美證明石墨烯是強(qiáng)度最高材料[N];科技日?qǐng)?bào);2008年

9 馮衛(wèi)東;超材料石墨烯開發(fā)取得重大突破[N];科技日?qǐng)?bào);2010年

10 實(shí)習(xí)記者 陶加;石墨烯材料研究取得重要突破[N];中國(guó)化工報(bào);2010年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 王金華;類石墨烯納米片和模型體系的理論研究[D];吉林大學(xué);2010年

2 謝月娥;石墨烯納米結(jié)構(gòu)電子輸運(yùn)的調(diào)制[D];湘潭大學(xué);2011年

3 袁建輝;石墨烯中的電子及其輸運(yùn)性質(zhì)的研究[D];華中科技大學(xué);2012年

4 徐華;石墨烯界面電荷轉(zhuǎn)移的拉曼光譜研究[D];蘭州大學(xué);2012年

5 康朝陽(yáng);碳化硅、藍(lán)寶石與銅箔表面石墨烯的生長(zhǎng)和表征研究[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2012年

6 李占成;高質(zhì)量石墨烯的可控制備[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2012年

7 江林海;石墨烯負(fù)載納米復(fù)合材料的制備及其性質(zhì)研究[D];吉林大學(xué);2013年

8 陳建麗;氧化石墨烯的功能化及其衍生物、復(fù)合物的制備與性能研究[D];吉林大學(xué);2013年

9 金玉紅;石墨烯及石墨烯基二元和三元納米復(fù)合材料制備及其在超級(jí)電容器中的應(yīng)用[D];北京化工大學(xué);2013年

10 吳佳佳;石墨烯及其復(fù)合材料對(duì)溶解氧還原反應(yīng)的影響[D];中國(guó)科學(xué)院研究生院（海洋研究所）;2013年

，

本文編號(hào)：1225318