發(fā)布時間：2017-11-25 08:09

  本文關(guān)鍵詞：不同氮摻雜石墨烯氧還原反應(yīng)活性的密度泛函理論研究

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【摘要】：N摻雜石墨烯作為一種具有較高活性和穩(wěn)定性的氧還原反應(yīng)(ORR)催化劑,受到人們的廣泛關(guān)注。然而不同的N摻雜類型對氧還原活性的影響一直存在爭議。本文通過密度泛函理論分別對石墨型和吡啶型兩種N摻雜石墨烯的ORR活性進行比較研究。能帶結(jié)構(gòu)分析表明,石墨氮摻雜石墨烯(GNG)的導電性隨摻N量的增加而降低;吡啶氮摻雜石墨烯(PNG)的導電性則隨摻N量的增加先提高后降低。當N摻雜濃度達到4.2%(原子分數(shù))時,PNG具有最優(yōu)導電性。且當N摻雜濃度大于1.4%時,PNG的導電率總是高于GNG。氧還原自由能階梯曲線發(fā)現(xiàn)O_2的質(zhì)子化是整個氧還原過程的潛在控制步驟。在同等氮摻雜濃度下,O_2的質(zhì)子化自由能能變在GNG上低于在PNG上,意味著若在同等電子傳輸能力的情況下,GNG具有比PNG更優(yōu)異的催化活性。進一步分析發(fā)現(xiàn):當N摻雜濃度在低于2.8%時,GNG和PNG導電性差異小,其催化ORR活性由O_2質(zhì)子化反應(yīng)難易程度決定,GNG的催化活性優(yōu)于PNG;當N摻雜濃度高于2.8%時,氮摻雜石墨烯的電子傳輸性能(導電性)成為決定催化劑ORR活性的主要因素,因此PNG表現(xiàn)出較GNG更高的活性。
【作者單位】： 重慶大學化學化工學院輸配電裝備及系統(tǒng)安全與新技術(shù)國家重點實驗室;
【基金】：國家自然科學基金(21176271,21376284)資助項目~~
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 1引言燃料電池以其高效、低污染等特點,被認為是一種極具前景的能源轉(zhuǎn)換裝置1 6。以雜原子(如N,S,P)摻雜的石墨烯7 9為代表的非金屬催化劑均被認為具有較好的氧還原反應(yīng)(ORR)活性。其中氮摻雜石墨烯以其制備過程簡單易量產(chǎn),較高活性和穩(wěn)定性而被人們廣泛關(guān)注10,11。氮摻雜石

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本文編號：1225317