本文關(guān)鍵詞：SAPO-11和SAPO-34沸石的合成及其催化性能研究

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【摘要】：微孔沸石由于其較高的比表面積、規(guī)則的孔道、良好的水熱穩(wěn)定性與擇形性等優(yōu)異特性,在石油工業(yè)生產(chǎn)中作為催化劑或者催化劑的載體,廣泛的應(yīng)用于煉油工藝和石油化工等相關(guān)行業(yè)。但是由于其自身的限制,其孔徑較小,對于一些大分子不利于其傳質(zhì)與擴散,限制了其在催化領(lǐng)域的應(yīng)用。介孔分子篩(MMS)與微孔沸石相比,具有更大的比表面,其孔徑也較大,為有機大分子參與反應(yīng)提供了有利的空間,其擇形性也有顯著的增加,在石油化工生產(chǎn)中具有很好的優(yōu)勢。但是介孔分子篩的缺點在于其較低的酸性和水熱穩(wěn)定性影響了其催化性能,限制了在催化領(lǐng)域的應(yīng)用。因此,如果能夠合成出兼具微孔沸石的酸性與擇形性特征和介孔分子篩的優(yōu)異的孔徑與比表面積的新型沸石材料,在相關(guān)的工業(yè)生產(chǎn)中將會有很大的應(yīng)用前景。SAPO-11是具有三維骨架結(jié)構(gòu)(AEL),孔結(jié)構(gòu)由非交叉的橢圓十元環(huán)組成,其酸性和傳統(tǒng)的沸石有很大的不同。SAPO-11以其獨特的孔道結(jié)構(gòu)和可調(diào)變的酸性,在正構(gòu)烷烴異構(gòu)化反應(yīng)中具有較高的活性和選擇性,是目前選擇性和穩(wěn)定性最好的催化劑之一。本文通過采用水熱法合成SAPO-11分子篩,改變合成的溫度、原料、晶化時間等,探討不同因素對反應(yīng)產(chǎn)物的影響。本文通過使用擬薄水鋁石為原料,探討以廉價的二乙胺作為模板劑,與常用的二正丙胺(DPA)、二異丙胺(DIPA)為模板劑相比較,合成出的SAPO-11分子篩具有較大的比表面和孔容。SAPO-34分子篩是系列微孔結(jié)構(gòu)的SAPO磷酸硅鋁分子篩中的一種,SAPO-34分子篩表面酸性適宜,具有良好的熱/水熱穩(wěn)定性,對乙烯和丙烯有很好的選擇性,是甲醇制烯烴(MTO)反應(yīng)的最佳催化劑之一,甲醇制烯烴是一個典型的氣-固非均相反應(yīng),當以SAPO-34分子篩為催化劑時,分子篩孔道內(nèi)極易因內(nèi)外擴散阻力而產(chǎn)生積炭,加上甲醇制烯烴反應(yīng)本身的強放熱特性,從而導(dǎo)致催化劑快速失活,單程壽命很短,另外用于合成高性能SAPO-34分子篩模板劑四乙基氫氧化二胺價格昂貴。提高SAPO-34分子篩的催化性能和降低模板劑成本是亟待解決的問題。一個重要的解決途徑就是通過改變分子篩的合成條件如原料配比、溫度,改變模板劑的種類,尋找高性能的SAPO-34催化劑。本文致力于尋求廉價的模板劑與二乙胺混合,以擬薄水鋁石為鋁源,磷酸為磷源,硅溶膠為硅源,使用常規(guī)水熱合成法,探討合成條件,合成具有高比表面、較大的介孔孔徑和孔容的SAPO-34分子篩,并對SAPO-34分子篩進行表征。
【學(xué)位授予單位】：溫州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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