本文關(guān)鍵詞：SAPO-11和SAPO-34沸石的合成及其催化性能研究

  更多相關(guān)文章： 水熱合成 微孔SAPO-11 介孔SAPO-34

【摘要】：微孔沸石由于其較高的比表面積、規(guī)則的孔道、良好的水熱穩(wěn)定性與擇形性等優(yōu)異特性,在石油工業(yè)生產(chǎn)中作為催化劑或者催化劑的載體,廣泛的應(yīng)用于煉油工藝和石油化工等相關(guān)行業(yè)。但是由于其自身的限制,其孔徑較小,對(duì)于一些大分子不利于其傳質(zhì)與擴(kuò)散,限制了其在催化領(lǐng)域的應(yīng)用。介孔分子篩(MMS)與微孔沸石相比,具有更大的比表面,其孔徑也較大,為有機(jī)大分子參與反應(yīng)提供了有利的空間,其擇形性也有顯著的增加,在石油化工生產(chǎn)中具有很好的優(yōu)勢(shì)。但是介孔分子篩的缺點(diǎn)在于其較低的酸性和水熱穩(wěn)定性影響了其催化性能,限制了在催化領(lǐng)域的應(yīng)用。因此,如果能夠合成出兼具微孔沸石的酸性與擇形性特征和介孔分子篩的優(yōu)異的孔徑與比表面積的新型沸石材料,在相關(guān)的工業(yè)生產(chǎn)中將會(huì)有很大的應(yīng)用前景。SAPO-11是具有三維骨架結(jié)構(gòu)(AEL),孔結(jié)構(gòu)由非交叉的橢圓十元環(huán)組成,其酸性和傳統(tǒng)的沸石有很大的不同。SAPO-11以其獨(dú)特的孔道結(jié)構(gòu)和可調(diào)變的酸性,在正構(gòu)烷烴異構(gòu)化反應(yīng)中具有較高的活性和選擇性,是目前選擇性和穩(wěn)定性最好的催化劑之一。本文通過采用水熱法合成SAPO-11分子篩,改變合成的溫度、原料、晶化時(shí)間等,探討不同因素對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物的影響。本文通過使用擬薄水鋁石為原料,探討以廉價(jià)的二乙胺作為模板劑,與常用的二正丙胺(DPA)、二異丙胺(DIPA)為模板劑相比較,合成出的SAPO-11分子篩具有較大的比表面和孔容。SAPO-34分子篩是系列微孔結(jié)構(gòu)的SAPO磷酸硅鋁分子篩中的一種,SAPO-34分子篩表面酸性適宜,具有良好的熱/水熱穩(wěn)定性,對(duì)乙烯和丙烯有很好的選擇性,是甲醇制烯烴(MTO)反應(yīng)的最佳催化劑之一,甲醇制烯烴是一個(gè)典型的氣-固非均相反應(yīng),當(dāng)以SAPO-34分子篩為催化劑時(shí),分子篩孔道內(nèi)極易因內(nèi)外擴(kuò)散阻力而產(chǎn)生積炭,加上甲醇制烯烴反應(yīng)本身的強(qiáng)放熱特性,從而導(dǎo)致催化劑快速失活,單程壽命很短,另外用于合成高性能SAPO-34分子篩模板劑四乙基氫氧化二胺價(jià)格昂貴。提高SAPO-34分子篩的催化性能和降低模板劑成本是亟待解決的問題。一個(gè)重要的解決途徑就是通過改變分子篩的合成條件如原料配比、溫度,改變模板劑的種類,尋找高性能的SAPO-34催化劑。本文致力于尋求廉價(jià)的模板劑與二乙胺混合,以擬薄水鋁石為鋁源,磷酸為磷源,硅溶膠為硅源,使用常規(guī)水熱合成法,探討合成條件,合成具有高比表面、較大的介孔孔徑和孔容的SAPO-34分子篩,并對(duì)SAPO-34分子篩進(jìn)行表征。
【學(xué)位授予單位】：溫州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 王利軍,李寶會(huì),金慶華,朱水平,郭振亞,王敬中,丁大同;模板劑在沸石合成過程中的作用機(jī)理研究[J];化學(xué)物理學(xué)報(bào);2000年03期

2 王錦航,劉中民,孫振剛,楊越,何艷麗,許磊,齊越;以1,6-己二胺為模板劑的層狀磷酸鋯晶體的合成與表征[J];催化學(xué)報(bào);2004年05期

3 李林剛;唐渝;張淵明;楊駿;杜碧瑩;;不同胺模板劑合成有孔硫化鋅納米空球[J];暨南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2007年01期

4 王業(yè)紅;譚涓;劉靖;陳穎;李旭影;;萃取法脫除介孔磷酸鎳模板劑的研究[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2010年23期

5 許本靜;龍軍;閻子峰;朱玉霞;田輝平;;以蔗糖為模板劑合成介孔氧化鋁[J];工業(yè)催化;2010年01期

6 馮雷;孫健;魏夢(mèng)雪;李學(xué)強(qiáng);;多核季胺鹽類功能分子篩模板劑的合成[J];合成化學(xué);2012年06期

7 萬穎,盧冠忠;混合模板劑合成鈦硅分子篩[J];華東理工大學(xué)學(xué)報(bào);1997年02期

8 馬允;;模板劑對(duì)中孔氧化鋯結(jié)構(gòu)的影響[J];化工技術(shù)與開發(fā);2009年03期

9 黃永茂;徐智策;張志艷;張雪梅;;三模板劑法合成鈦硅介孔納米球[J];河北工業(yè)科技;2010年01期

10 馬志軍;邵榮策;朱一民;李艷軍;;模板劑對(duì)阜新天然沸石制備分子篩的影響[J];非金屬礦;2012年06期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 田濤;李激揚(yáng);梁志強(qiáng);于吉紅;徐如人;;以2-甲基-1,5-戊二胺為模板劑的開放骨架磷酸鹽的合成與結(jié)構(gòu)[A];第十五屆全國(guó)分子篩學(xué)術(shù)大會(huì)論文集[C];2009年

2 黃風(fēng)華;;有機(jī)模板劑對(duì)磷酸鋅鋁分子篩晶相形成的影響[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第四屆有機(jī)化學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2005年

3 張斌;宋曉偉;徐君;閆文付;于吉紅;鄧風(fēng);徐如人;;有機(jī)模板劑在相似晶化條件下的結(jié)構(gòu)導(dǎo)向能力研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第08分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

4 莊稼;遲燕華;王棟;;低熱固相反應(yīng)中軟模板劑對(duì)復(fù)合氧化物形貌的影響[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第二十五屆學(xué)術(shù)年會(huì)論文摘要集（下冊(cè)）[C];2006年

5 王一萌;岳明波;魏峰;周瑜;萬密密;朱建華;;綜合利用介孔合成材料里的模板劑膠束[A];第十七屆全國(guó)分子篩學(xué)術(shù)大會(huì)會(huì)議論文集[C];2013年

6 蘇婕;尤力平;王穎霞;廖復(fù)輝;林建華;;具有STF骨架的二氧化硅沸石合成與結(jié)構(gòu)分析[A];中國(guó)晶體學(xué)會(huì)第四屆全國(guó)會(huì)員代表大會(huì)暨學(xué)術(shù)會(huì)議學(xué)術(shù)論文摘要集[C];2008年

7 孫元元;韓書華;;以短鏈三聚表面活性劑為模板劑合成超微孔二氧化硅材料[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第十二屆膠體與界面化學(xué)會(huì)議論文摘要集[C];2009年

8 趙慧茹;李牛;項(xiàng)壽鶴;;SAPO-34分子篩硅分布控制的合成研究[A];第十七屆全國(guó)分子篩學(xué)術(shù)大會(huì)會(huì)議論文集[C];2013年

9 韓偉;賈玉心;熊國(guó)興;楊維慎;;無模板劑的溶膠凝膠法合成介微孔復(fù)合材料[A];中國(guó)化工學(xué)會(huì)2005年石油化工學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2005年

10 程琳;楊國(guó)昱;;新穎籠狀硼酸鋁的合成與結(jié)構(gòu)[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第五屆全國(guó)多酸化學(xué)學(xué)術(shù)研討會(huì)論文摘要集[C];2013年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 肖麗萍;多孔化合物脫模板劑研究[D];浙江大學(xué);2006年

2 劉寶玉;多級(jí)孔沸石的設(shè)計(jì)合成、催化性能及計(jì)算機(jī)模擬研究[D];華南理工大學(xué);2015年

3 劉旭光;多孔材料中模板劑的催化脫除[D];天津大學(xué);2010年

4 馮靜東;基于N-烷基吡啶和1，3-二烷基咪唑類離子液體為溶劑和模板劑的金屬磷酸鹽的離子熱合成、結(jié)構(gòu)與表征[D];東北師范大學(xué);2010年

5 劉淑真;陽(yáng)離子聚合物模板劑合成沸石材料[D];吉林大學(xué);2007年

6 郭亞楠;過渡金屬摻雜微孔磷酸鋁化合物的合成、表征與脫模板劑研究[D];吉林大學(xué);2012年

7 王炎;介孔TiO_2的模板法合成及結(jié)構(gòu)修飾研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2006年

8 魏晶;兩親性模板劑的設(shè)計(jì)及其用于新型大孔徑有序介孔材料的合成及應(yīng)用[D];復(fù)旦大學(xué);2013年

9 殷立雄;Sm_2O_3微晶的水熱與溶劑熱法制備工藝、結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系研究[D];陜西科技大學(xué);2012年

10 宋江偉;沸石分子篩的無模板合成以及多孔沸石粒子的組裝與催化性能研究[D];吉林大學(xué);2008年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 孫惠惠;介孔SiO_2和TiO_2微球的合成及形貌結(jié)構(gòu)調(diào)控[D];華南理工大學(xué);2015年

2 陳志強(qiáng);ZSM-35分子篩的制備及催化性能研究[D];北京化工大學(xué);2015年

3 趙嬌嬌;ZSM-5、SAPO-34/18、IM-5分子篩的合成及催化性能評(píng)價(jià)[D];山西大學(xué);2015年

4 韓雪玲;鉍系光催化材料制備及其光催化性能研究[D];河南師范大學(xué);2015年

5 劉瑜;弱酸性體系SBA-3合成中的鹽效應(yīng)[D];太原理工大學(xué);2014年

6 陳鋒;含錳SAPO-34分子篩的合成及其NH_3-SCR性能研究[D];華南理工大學(xué);2015年

7 鄭麗明;多級(jí)孔金屬—有機(jī)骨架材料(MOFs)的合成及其性能初探[D];華南理工大學(xué);2015年

8 譚群軍;氫氧化六甲雙銨模板劑合成與ITQ-13分子篩的制備研究[D];太原理工大學(xué);2012年

9 李莎;基于MTO反應(yīng)的多級(jí)孔分子篩的合成、表征與催化性能評(píng)價(jià)[D];太原理工大學(xué);2012年

10 趙碩;基于質(zhì)子型離子液體微介孔硅材料的制備及性能研究[D];東南大學(xué);2015年

，

本文編號(hào)：1184388