本文關(guān)鍵詞：鉬基化合物與碳復(fù)合載體載鉑電催化劑的構(gòu)建及性能研究

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【摘要】：直接甲醇燃料電池(Direct Methanol Fuel Cell,DMFC)是目前最有應(yīng)用前景的便攜式電子設(shè)備和電動汽車的能源候選。這主要是由于它以甲醇為燃料,來源廣泛,能量密度高、可循環(huán)使用、方便存儲和運(yùn)輸。然而DMFC陽極Pt催化劑仍然存在著一些缺陷,如:Pt的成本高、易被毒化和載體抗腐蝕能力差等問題,這些都制約了其大規(guī)模的商業(yè)化。有研究表明,將Mo的化合物與碳復(fù)合載體引入DMFC陽極催化劑中可有效改善上述問題。因此,本論文分別通過制備MoO3納米棒、對MoO3納米棒進(jìn)行Ce摻雜和制備MoS2納米顆粒的方法以期提高催化劑的性能,并通過對上述三種鉬基化合物與碳復(fù)合作為復(fù)合載體進(jìn)行電化學(xué)測試,研究其對甲醇電化學(xué)氧化性能的影響。(1)以仲鉬酸銨為鉬源,采用水熱法制備MoO3納米棒。通過考察水熱反應(yīng)時間和溫度的條件對于產(chǎn)物形貌的影響來確定制備MoO3納米棒的最佳條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:反應(yīng)溫度為180℃,反應(yīng)時間為24 h的條件下,制得MoO3納米棒產(chǎn)物長度約為6μm,寬度約為250 nm。通過電化學(xué)測試手段考察Pt/MoO3納米棒 C催化劑的甲醇電氧化活性,測試結(jié)果表明Pt/MoO3納米棒 C催化劑以其電流密度為442mA mg 1且良好的抗CO中毒能力和穩(wěn)定性表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)催化性質(zhì)。(2)為進(jìn)一步增強(qiáng)MoO3納米棒的助催化作用,本文制備了不同Ce/Mo摩爾比的CeO2-MoO3復(fù)合納米棒,通過SEM表征結(jié)果表明制得復(fù)合納米棒表面粗糙不平,長度約為2μm,寬度約為330 nm。Raman和XPS等表征結(jié)果表明,Ce的引入增加了MoO3的氧空穴和氧缺陷,從而有助于其助催化作用的進(jìn)一步增強(qiáng)。然后,改變Ce/Mo摩爾比例將其與Vulcan XC-72碳混合擔(dān)載Pt催化劑。結(jié)果表明,當(dāng)Ce/Mo摩爾比為0.20:0.80時,催化劑以其電流密度為585 mA mg 1且良好的抗CO中毒能力和穩(wěn)定性表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)催化性質(zhì)。(3)以仲鉬酸銨作為鉬源,硫脲、去離子水分別作為還原劑和溶劑,采用水熱法制備MoS2納米材料。將制備的MoS2納米材料與Vulcan XC-72碳混合擔(dān)載Pt催化劑。在本課題組以往研究的基礎(chǔ)上,本文還制備了Pt/CeO2-CuO C催化劑,研究兩種催化劑的甲醇電氧化性能。結(jié)果表明:Pt/MoS2 C和Pt/CeO2-CuO C催化劑均表現(xiàn)出了增強(qiáng)的甲醇電氧化活性,且具有較高的抗CO中毒能力和穩(wěn)定性。而Pt/MoS2 C催化劑對甲醇電氧化性能的提高更加明顯,這可能是由于MoS2自身的特殊性質(zhì)和結(jié)構(gòu)決定的,如MoS2具有穩(wěn)定的物理化學(xué)性質(zhì)以及類似于石墨烯的結(jié)構(gòu),具有高度的各向異性,所以比氧化物納米材料表現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)性能。
【學(xué)位授予單位】：黑龍江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.4

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本文編號：1185129