本文關(guān)鍵詞：聚羥乙基丙烯酰胺（PHEAA）分子刷的制備、表界面性質(zhì)及應(yīng)用研究

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【摘要】：聚合物分子刷是指一端固定在材料表面或界面上的高密度聚合物分子鏈,具有制備方法簡便、結(jié)構(gòu)可調(diào)控性強(qiáng)等優(yōu)勢,目前已成為調(diào)控表面性質(zhì)、實(shí)現(xiàn)表面功能化的重要手段之一,在表界面改性、納米雜化材料、生物醫(yī)藥等領(lǐng)域展現(xiàn)了廣闊的應(yīng)用前景。聚羥乙基丙烯酰胺(PHEAA)分子刷作為一種新型親水性聚合物刷體系,具有水合能力強(qiáng)、生物相容性好等特點(diǎn),在生物防污、藥物控釋等領(lǐng)域展現(xiàn)了巨大的應(yīng)用潛力。然而,針對該分子刷在表面潤滑、水處理膜等領(lǐng)域的應(yīng)用目前尚未開發(fā)。為此,本論文分別采用“graft from”和“graft to”兩種方法制備了PHEAA分子刷,對其表面潤滑、摩擦磨損特性及在水處理膜中的應(yīng)用進(jìn)行了深入研究。論文首先采用表面原子轉(zhuǎn)移自由基聚合(SI-ATRP)制備了厚度可控的PHEAA分子刷,采用橢圓偏振光譜、原子力顯微鏡(AFM)對分子刷厚度和表面形貌進(jìn)行了表征,并采用摩擦損耗試驗(yàn)機(jī)測定了分子刷在水中的摩擦系數(shù),結(jié)果發(fā)現(xiàn):PHEAA分子刷表面形貌和水合特性取決于分子刷厚度,而表面形貌和水合特性又共同影響表面潤滑性能。當(dāng)分子刷很薄時(shí)(10 nm),其分布呈島狀結(jié)構(gòu),表面粗糙,隨著厚度增加,分子刷接枝變得致密,表面變平整。對于水合性質(zhì),當(dāng)分子刷厚度增大時(shí),分子量增大,分子內(nèi)氫鍵相互作用導(dǎo)致表面水合性能下降。表面形貌和水合特性的共同作用使得很薄和很厚的分子刷表面摩擦系數(shù)均較高,當(dāng)厚度適中時(shí)(~20 nm),PHEAA分子刷的水中摩擦系數(shù)最低,約為0.013,接近超潤滑狀態(tài)。為提高分子刷在潤滑過程中的抗壓性及耐磨性,本論文提出了制備具有交聯(lián)結(jié)構(gòu)分子刷的策略。為此,在PHEAA分子刷的制備過程中,引入不同含量的交聯(lián)劑從而得到具有不同交聯(lián)密度的分子刷,并對PHEAA交聯(lián)分子刷的表面形貌和潤滑性能特別是抗壓性及耐磨性進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,交聯(lián)劑的加入致使表面粗糙度增加,因此水接觸角有所降低,但表面摩擦系數(shù)明顯增大(~2.0)。而交聯(lián)分子刷在摩擦測試過程中的抗壓性及耐磨性顯著提高,在負(fù)荷作用下,交聯(lián)分子刷的形變小,且交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中的水分子會(huì)被擠出來進(jìn)而在表面形成一層水潤滑膜,因此,摩擦系數(shù)隨著載荷的增大而降低,與未交聯(lián)分子刷截然相反。此外,交聯(lián)分子刷的耐磨性也大大提高,在2000 s的持續(xù)摩擦過程中,交聯(lián)PHEAA分子刷的摩擦系數(shù)保持穩(wěn)定,而未交聯(lián)分子刷的摩擦系數(shù)則在700 s時(shí)迅速增大。利用PHEAA分子刷優(yōu)異的水合特性,本論文將其用于聚丙烯水處理膜的表面改性,提高其抗生物污染等特性。為提高實(shí)用性,我們利用仿生粘附結(jié)合“graft to”的方法實(shí)現(xiàn)PHEAA分子刷在聚丙烯膜上的接枝。具體地,首先采用可逆加成-斷裂轉(zhuǎn)移自由基聚合方法(RAFT)合成了不同鏈長度的PHEAA聚合物,再通過硼氫化鈉將PHEAA鏈末端的硫酯鍵還原成巰基。在堿性溶液下,將多巴胺沉積在聚丙烯膜表面形成聚多巴胺膜,最后通過巰基與聚丙烯膜表面多巴胺的不飽和雙鍵發(fā)生邁克爾加成反應(yīng)實(shí)現(xiàn)PHEAA的接枝。采用紫外分光光度計(jì)(UV)、視頻光學(xué)接觸角測定儀、掃描電子顯微鏡電鏡(SEM)、水通量測定儀等表征手段對改性PP膜的表面及膜孔結(jié)構(gòu)、水通量及抗蛋白質(zhì)污染等性能進(jìn)行了表征,重點(diǎn)考察了PHEAA分子刷的鏈長對接枝量、PP膜親水性及抗污性能的影響。研究發(fā)現(xiàn),通過多巴胺沉積和加成反應(yīng)能夠?qū)崿F(xiàn)PHEAA在PP表面的接枝,接枝量與PHEAA的鏈長有關(guān),接枝了PHEAA的PP膜親水性明顯提高,導(dǎo)致膜水通量和抗蛋白質(zhì)污染性能大幅度提高,當(dāng)采用鏈長為200的分子刷時(shí),蛋白質(zhì)污染后水通量恢復(fù)率可達(dá)72%。
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O631

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本文編號：1184311