多元鍺硫功能化合物的合成及組裝
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【摘要】：鍺硫?qū)倩衔锞哂歇?dú)特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)良的性質(zhì),它們不僅在離子交換、溶劑誘導(dǎo)變色、催化等方面有潛在的應(yīng)用前景;在非線性光學(xué),半導(dǎo)體、光電導(dǎo)體等光電性能方面也具有比較好的應(yīng)用價(jià)值,因而逐漸成為研究的熱點(diǎn)。鍺硫?qū)倩衔锏幕緲?gòu)筑單元是四面體(MQ4),其可以通過共用頂點(diǎn)或共用邊的形式形成不同結(jié)構(gòu)陰離子骨架,其中常見的是二聚體Ge2Q64-和四聚體Ge4Q104-兩種,后者加入過渡金屬離子可得到介孔硫化物,對(duì)應(yīng)的平衡陽離子常常為質(zhì)子化有機(jī)胺、季胺鹽等。為了豐富其結(jié)構(gòu)和性質(zhì),最近研究人員開始重視將過渡金屬配位化合物引入其結(jié)構(gòu)中。金屬釩和銅的化合物因其靈活的配位方式和變化多樣的化合價(jià)在傳感器、能量存儲(chǔ)和催化等方面均具有良好的應(yīng)用。本文將V和Cu作為過渡金屬分別引入鍺硫?qū)倩衔矬w系中得到了具有新穎結(jié)構(gòu)的超分子簇合物和微孔聚合物,并對(duì)其結(jié)構(gòu)、性質(zhì)進(jìn)行了研究。主要包括以下內(nèi)容:一、將金屬釩(V)引入到鍺硫簇的結(jié)構(gòu)中,在一定溫度下得到了兩種目標(biāo)產(chǎn)物{[V(en)2]2O}Ge2S6(1)(en=ethylenediamine)和[VO(dap)2]2Ge2S6·dap(2)(dap=1,2-diaminopropane)。實(shí)驗(yàn)過程中除了選用不同的胺配體外,化合物1和化合物2采用了相同的溶劑熱條件。研究發(fā)現(xiàn):(1)盡管反應(yīng)條件類似,最后所得兩種產(chǎn)物完全不同,化合物1為常見1D結(jié)構(gòu),化合物2的晶體結(jié)構(gòu)具有獨(dú)特的超分子六角形納米管的特征。(2)不同的硫-胺體系的還原能力不同。在強(qiáng)的還原乙二胺體系中V(V)被還原到V(III),但在1,2-丙二胺弱還原體系卻被還原為V(IV)。這是一個(gè)預(yù)料之外的結(jié)果:化合物1與2的價(jià)態(tài)和超分子結(jié)構(gòu)的不同僅僅是因?yàn)榘奉愔幸粋�(gè)分支上的甲基造成的。二、將金屬銅(Cu)和硫代鉬酸根(MoS42-)或硫代鎢酸根(WS42-)引入到鍺硫簇的結(jié)構(gòu)中,在一定溫度下得到了兩種目標(biāo)產(chǎn)物[(CH3)4N]4[(Ge4S10)Cu4Mo2S8]·2DMF(3)和[(CH3)4N]4[(Ge4S10)Cu4W2O8]·2DMF(4)�；衔�3是由[Ge4S10]4 簇和無機(jī)線型[S Cu Mo S4 Cu S]柱狀物組成。其基本特征為(44)2D陰離子框架結(jié)構(gòu),兩個(gè)穿插的2-D網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)構(gòu)成了一個(gè)不常見的3D無機(jī)MOF材料,這個(gè)結(jié)構(gòu)具有沿c軸方向的通道�；衔�3具有一定的Cs+交換能力和一定的光催化降解甲基橙的能力。
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O627.42
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本文編號(hào)：1184300
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