本文關鍵詞：雙羧基咪唑類功能化離子液體及其稀土金屬配合物的合成、結構和性質研究

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【摘要】：作為人們普遍關注的新型可設計性溶劑,離子液體有著廣泛的研究和應用價值。設計合成功能化的離子液體并開發(fā)其應用是目前研究者們關注的熱點問題之一。本文通過向離子液體的咪唑陽離子引入羧基,培養(yǎng)了一系列雙羧基咪唑類功能化離子液體的單晶,測定了其晶體結構、熱穩(wěn)定性以及水溶性等物理化學性質。探討了部分羧基功能化離子液體單晶到單晶的轉化過程。利用水熱合成法培養(yǎng)了一系列咪唑羧酸稀土金屬配合物,并選取銪和鋱的配合物為研究對象,合成相應的復合型功能材料,測定了其熒光特性,為稀土發(fā)光材料的制備提供了理論基礎。論文的具體工作如下:1.制備了1,3-二羧甲基咪唑硝酸鹽離子液體(BCINO3),通過單晶X-射線衍射、紅外光譜和拉曼光譜進行表征與分析。在振動光譜和微觀結構的基礎上分析了其晶體結構和氫鍵類型,探討了強氫鍵O-H...O和弱氫鍵C-H...O在固體狀態(tài)下的共存,利用TG-DSC技術對其熱穩(wěn)定性及分解過程進行了研究。2.雙三氟甲基磺酰亞胺(TFSI)是形成疏水性的離子液體中常見的陰離子之一。通過向咪唑陽離子上引入羧基,我們合成了親水性的1,3-二羧甲基咪唑雙三氟甲基磺酰亞胺鹽離子液體(BCITFSI)。在B3LYP/6-311++G(d,p)水平上對陰、陽離子組成的離子對進行構型優(yōu)化,確定了最穩(wěn)定構型。此外,我們還對其晶體結構、振動光譜、物理-化學性質(如熱穩(wěn)定性、pKa和水溶性)進行了研究。結果證實通過適當改變陽離子的結構從而實現離子液體的可調控性,使其成為“可設計性溶劑”。3.在研究離子液體晶體結構的過程中我們發(fā)現,兩種離子液體1,3-二羧甲基咪唑雙三氟甲基磺酰亞胺鹽和N-羧甲基-N-甲基吡咯溴鹽,都存在單晶到單晶的轉化過程,且不同晶體結構形式之間的差異在于氫鍵形式的不同。利用紅外和拉曼技術可實現對不同的氫鍵形式的光譜指認,并對它們的熱穩(wěn)定性差異進行了比較。4.選用配體1,3-二羧甲基咪唑溴鹽[CH2COOHmimCH2COOH]Br與三種稀土離子(Eu、Tb、Ho),利用水熱合成法制備稀土金屬-有機骨架配合物,并通過單晶結構衍射、紅外光譜、熱重分析、X-射線衍射和熒光光譜等技術對配合物進行了結構測試和性質表征。實驗結果表明,這類稀土金屬配合物具有獨特的結構,并且表現出了良好的熒光性能,可以應用于發(fā)光材料的制備。將1,3-二羧甲基咪唑溴鹽進一步用于制備稀土復合型功能材料,根據加入有機物質的不同,復合材料的熒光性能也發(fā)生了相應的改變。這類材料的制備不僅是科研工作者研究的一個熱點,并且具有一定的應用價值,為今后該類稀土發(fā)光材料的制備及應用提供了理論基礎。
【學位授予單位】：河南師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4

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