本文關(guān)鍵詞：硅基金催化劑催化氧化環(huán)己烷性能的研究

  更多相關(guān)文章： 金催化劑 二氧化硅 環(huán)己烷 SBA-15 環(huán)己酮

【摘要】：環(huán)己酮是一種很重要的合成中間體,主要用來(lái)合成己二酸和己內(nèi)酰胺,其市場(chǎng)前景廣闊,但是傳統(tǒng)的環(huán)己酮生產(chǎn)工藝都有明顯的缺陷,所以開發(fā)新的環(huán)己酮生產(chǎn)工藝一直備受關(guān)注。納米金催化劑無(wú)毒無(wú)害,低溫活性高并且對(duì)酸堿反應(yīng)環(huán)境的耐受性強(qiáng),其催化環(huán)己烷氧化是一個(gè)十分值得探究的課題。本文主要研究了兩個(gè)方面內(nèi)容:二次改性對(duì)于普通負(fù)載型納米金催化劑Au/TiO2@SiO2催化性能的影響;以介孔分子篩SBA-15為載體制備Au/TiO2@SBA-15并研究其催化氧化環(huán)己烷性能和反應(yīng)條件的影響。用TEM、XRD、XPS、AAS等手段表征催化劑,考察了催化劑的金的負(fù)載量以及粒徑分布情況等。主要得到如下結(jié)果和結(jié)論:適當(dāng)?shù)亩胃男詫?duì)于Au/TiO2@SiO2催化劑催化性能的影響很小但是在提高催化劑穩(wěn)定性上很有幫助。當(dāng)二次改性TiO2負(fù)載量為10%、在300℃下焙燒1 h后得到的催化劑10%TiO2/Au/TiO2@SiO2的催化性能最好,環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率達(dá)到16.9%,環(huán)己酮和環(huán)己醇的總選擇性達(dá)到82.9%,反應(yīng)的TOF達(dá)到10567.8 h-1。通過循環(huán)實(shí)驗(yàn)可以看到,催化劑的活性和選擇性能夠很好地保持,相比未做二次改性的催化劑穩(wěn)定性更好。并且改性劑TiO2的效果比改性劑SiO2的效果好。負(fù)載型納米金催化劑Au/10%TiO2@SBA-15中,Au和TiO2的加入并沒有明顯的破壞SBA-15規(guī)整有序的孔道結(jié)構(gòu),催化劑上金納米顆粒在載體表面高度分散并具有很好的納米尺寸效應(yīng),載體上金粒子分布均勻,粒徑平均只有12 nm。用0.5%Au/10%TiO2-SiO2催化劑在150℃、1.5 MPa下催化氧化環(huán)己烷,環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到14.1%,酮醇選擇性有95.6%,TOF達(dá)到3426.0 h-1,這也是在實(shí)驗(yàn)過程中取得的最好的反應(yīng)效果。本文研究了普通二氧化硅和介孔二氧化硅材料為載體制備的Au催化劑的催化性能,并取得了較好的效果,這對(duì)于開發(fā)新的環(huán)己酮生產(chǎn)工藝具有積極的意義,值得我們進(jìn)一步的探究。
【關(guān)鍵詞】：金催化劑 二氧化硅 環(huán)己烷 SBA-15 環(huán)己酮
【學(xué)位授予單位】：安徽工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 文獻(xiàn)綜述10-23
• 1.1 前言10-11
• 1.2 環(huán)己酮簡(jiǎn)介11
• 1.3 環(huán)己酮的生產(chǎn)工藝介紹11-14
• 1.3.1 苯酚加氫工藝12
• 1.3.2 環(huán)己烷氧化工藝12-13
• 1.3.3 環(huán)己烯水合工藝13-14
• 1.4 環(huán)己烷氧化催化劑的研究進(jìn)展14-17
• 1.4.1 均相催化劑14-15
• 1.4.2 多相催化劑15-17
• 1.5 納米金催化劑概述17-22
• 1.5.1 主要研究歷程17-18
• 1.5.2 主要應(yīng)用18-19
• 1.5.3 研究進(jìn)展19-20
• 1.5.4 常用制備方法20-22
• 1.6 本課題的研究目的和內(nèi)容22-23
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分23-29
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品23-24
• 2.2 設(shè)備和表征儀器24
• 2.3 催化劑表征方法24-25
• 2.3.1 元素分析24-25
• 2.3.2 比表面積（BET）分析25
• 2.3.3 透射電子顯微鏡（TEM）分析25
• 2.3.4 粉末X射線衍射（XRD）分析25
• 2.4 環(huán)己烷催化氧化實(shí)驗(yàn)25-26
• 2.5 產(chǎn)物分析26-29
• 2.5.1 定性分析26-27
• 2.5.2 定量分析27-29
• 第三章 Au/TiO_2@SiO_2催化劑的穩(wěn)定性強(qiáng)化研究29-42
• 3.1 SSPM法制備改性Au/TiO_2@SiO_229-30
• 3.1.1 DAE法制備Au/TiO_2@SiO_2催化劑29
• 3.1.2 TiO_2/Au/TiO_2@SiO_2催化劑29-30
• 3.1.3 SiO_2/Au/TiO_2@SiO_2催化劑30
• 3.2 TiO_2/Au/TiO_2@SiO_2催化劑的環(huán)已烷催化氧化性能30-33
• 3.2.1 改性劑TiO_2負(fù)載量對(duì)催化劑性能的影響30-32
• 3.2.2 焙燒溫度對(duì)TiO_2/Au/TiO_2@SiO_2的影響32-33
• 3.3 SiO_2/Au/TiO_2@SiO_2催化劑的環(huán)已烷催化氧化性能33-34
• 3.3.1 改性劑SiO_2負(fù)載量對(duì)催化劑性能的影響33
• 3.3.2 焙燒溫度對(duì)SiO_2/Au/TiO_2@SiO_2的影響33-34
• 3.4 改性劑對(duì)催化劑上金粒子的穩(wěn)定效果34-36
• 3.5 催化劑的表征36-39
• 3.5.1 XRD表征36-37
• 3.5.2 TEM表征37-39
• 3.6 不同改性劑對(duì)催化劑性能的影響39-40
• 3.7 本章小結(jié)40-42
• 第四章 Au/TiO_2 @SBA-15催化劑的制備及其氧化環(huán)己烷性能的研究42-51
• 4.1 Au/TiO_2@SBA-15催化劑的制備42-43
• 4.2 Au/TiO_2@SBA-15催化環(huán)己烷性能的研究43-44
• 4.2.1 添加TiO_2對(duì)催化劑性能的影響43-44
• 4.2.2 溫度對(duì)Au/10%TiO_2@SBA-15催化氧化環(huán)己烷性能的影響44
• 4.3 催化劑的表征44-50
• 4.3.1 XRD表征分析44-46
• 4.3.2 N2吸附-脫附分析46-47
• 4.3.3 TEM分析47-48
• 4.3.4 XPS分析48-50
• 4.4 本章小結(jié)50-51
• 第五章 結(jié)論與展望51-53
• 5.1 結(jié)論51-52
• 5.2 展望52-53
• 參考文獻(xiàn)53-60
• 在校研究成果60-61
• 致謝61

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