發(fā)布時(shí)間：2017-10-29 13:28

  本文關(guān)鍵詞：雙核鉑配合物近紅外發(fā)光材料的合成及其性能研究

  更多相關(guān)文章： 3 5-二甲基吡唑 2-巰基吡啶 雙核鉑配合物 近紅外 聚合物電致發(fā)光器件

【摘要】：近年來(lái),近紅外(NIR)發(fā)光材料被廣泛應(yīng)用于生物、醫(yī)療、軍事和能源等各個(gè)領(lǐng)域,因而受到人們的廣泛關(guān)注。同時(shí),因其具有成本低和制備工藝簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn),已成為當(dāng)今非常有發(fā)展前景的研究領(lǐng)域之一。然而針對(duì)目前已報(bào)道的有機(jī)近紅外發(fā)光材料種類少、發(fā)光效率低難以滿足實(shí)用化技術(shù)要求等問(wèn)題,本論文設(shè)計(jì)合成了一系列基于3,5-二甲基吡唑和2-巰基吡啶橋連的雙核鉑配合物,借助環(huán)金屬配體和雙核鉑配合物離子之間的金屬-金屬-配體的電荷轉(zhuǎn)移(MMLCT)效應(yīng),使配合物的發(fā)光延伸至近紅外區(qū)域。通過(guò)核磁共振氫譜(1 H NMR)和時(shí)間飛行質(zhì)譜(MALDI-TOF MS)等手段表征了這些雙核鉑配合物的分子結(jié)構(gòu),并利用紫外吸收光譜(UV-vis)、熒光發(fā)射光譜(PL)、循環(huán)伏安法(CV)、熱失重分析(TGA)等方法研究了它們的光物理、電化學(xué)、熱穩(wěn)定性等性能。在此基礎(chǔ)上,以這些雙核鉑配合物為客體,以聚乙烯咔唑和VA二唑衍生物為主體制備了其單發(fā)光層的聚合物電致發(fā)光器件(PLEDs),研究了它們的電致發(fā)光性能。本論文的主要研究成果包括:1.設(shè)計(jì)合成了2-芘基吡啶(pypy)及其叔丁基衍生物(tBupypy)為環(huán)金屬配體,分別以3,5-二甲基吡唑(dmpz)和2-巰基吡啶(pyt)為輔助配體的四種D-A型雙核鉑配合物(pypy)2Pt2(dmpz)2、(tBupypy)2Pt2(dmpz)2、(pypy)2Pt2(pyt)2和(tBupypy)2Pt2-(pyt)2。分別以這四種雙核鉑配合物作為客體摻雜的聚合物電致發(fā)光器件(PLEDs)表現(xiàn)出相似的近紅外電致發(fā)光(EL)光譜,峰值位于692 nm和753 nm(肩峰)。其中以(tBupypy)2Pt2(dmpz)2為摻雜的PLEDs器件實(shí)現(xiàn)的最大外量子效率(EQEmax)為0.15%,最大輻照度(Rmax)為19.10μw.cm-2;而以(tBupypy)2Pt2(pyt)2為摻雜的PLEDs器件實(shí)現(xiàn)的EQEmax為0.74%,Rmax為123.40μw.cm-2。2.設(shè)計(jì)合成了分別以萘酰亞胺吡啶(C8NIpy)、萘酰亞胺喹啉(C8NIiq)、萘酰亞胺吡啶三苯胺(C8NIpy TPA)和萘酰亞胺吡啶四苯乙烯(C8NIpy TPE)為環(huán)金屬配體,以2-巰基吡啶(pyt)為輔助配體的A-A型和D-A-A型雙核鉑配合物(C8NIpy)2Pt2(pyt)2、(C8NIiq)2Pt2(pyt)2、(C8NIpy TPA)2Pt2(pyt)2和(C8NIpy TPE)2-Pt2(pyt)2。分別以這四種雙核鉑配合物為客體摻雜的PLEDs器件,在摻雜濃度為8 wt%時(shí),分別實(shí)現(xiàn)了743 nm、810 nm、780 nm和784 nm的近紅外發(fā)射。這充分說(shuō)明在環(huán)金屬配體上擴(kuò)大其π共軛長(zhǎng)度或引入給電子基團(tuán),均可實(shí)現(xiàn)更加紅移的電致發(fā)光(EL)光譜。
【關(guān)鍵詞】：3 5-二甲基吡唑 2-巰基吡啶 雙核鉑配合物 近紅外 聚合物電致發(fā)光器件
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O641.4;TQ422
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第1章 引言8-31
• 1.1 近紅外發(fā)光材料概述8-10
• 1.2 有機(jī)近紅外電致熒光材料10-13
• 1.2.1 有機(jī)小分子類近紅外熒光材料11-12
• 1.2.2 聚合物類近紅外熒光材料12-13
• 1.3 有機(jī)近紅外電致磷光材料13-19
• 1.3.1 有機(jī)環(huán)金屬鉑(Ⅱ)配合物電致磷光材料14-17
• 1.3.2 有機(jī)環(huán)金屬銥(Ⅲ)配合物電致磷光材料17-19
• 1.4 調(diào)節(jié)配合物的發(fā)光光譜至近紅外區(qū)域的方法19-20
• 1.4.1 延長(zhǎng)配體 π 共軛長(zhǎng)度19
• 1.4.2 增加分子內(nèi)的D-A作用19
• 1.4.3 增加分子內(nèi)金屬-金屬作用19-20
• 1.4.4 其他方法20
• 1.5 論文的設(shè)計(jì)思想與主要研究?jī)?nèi)容20-22
• 1.5.1 本論文的設(shè)計(jì)思想20
• 1.5.2 本論文的主要研究?jī)?nèi)容20-22
• 參考文獻(xiàn)22-31
• 第2章 基于 3,5-二甲基吡唑和 2-巰基吡啶橋連的D-A型雙核鉑配合物的合成及其性能研究31-51
• 2.1 引言31
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分31-35
• 2.2.1 原料與試劑31-32
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備與儀器32-33
• 2.2.3 實(shí)驗(yàn)合成路線圖33
• 2.2.4 中間體、配體及D-A型雙核鉑配合物的合成33-35
• 2.3 結(jié)果與討論35-48
• 2.3.1 配體及D-A型雙核鉑配合物的合成與表征35
• 2.3.2 D-A型雙核鉑配合物(pypy)2Pt2(pyt)2 的晶體結(jié)構(gòu)35-36
• 2.3.3 D-A型雙核鉑配合物的紫外吸收光譜性能36-37
• 2.3.4 D-A型雙核鉑配合物的光致發(fā)光性能37-38
• 2.3.5 D-A型雙核鉑配合物的熱穩(wěn)定性能38-39
• 2.3.6 D-A型雙核鉑配合物的電化學(xué)性能39-40
• 2.3.7 D-A型雙核鉑配合物的密度泛函理論(DFT)計(jì)算40-43
• 2.3.8 D-A型雙核鉑配合物的電致發(fā)光性能43-48
• 2.4 本章小結(jié)48-49
• 參考文獻(xiàn)49-51
• 第3章 基于 2-巰基吡啶橋連的A-A型和D-A-A型雙核鉑配合物的合成及其性能研究51-66
• 3.1 引言51
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分51-57
• 3.2.1 原料與試劑51-52
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及儀器52-53
• 3.2.3 合成路線圖53
• 3.2.4 中間體、配體及A-A型和D-A-A型雙核鉑配合物的合成53-57
• 3.3 結(jié)果與討論57-63
• 3.3.1 配體及A-A型和D-A-A型雙核鉑配合物的合成與表征57
• 3.3.2 A-A型和D-A-A型雙核鉑配合物的紫外吸收性能57-58
• 3.3.3 A-A型和D-A-A型雙核鉑配合物的光致發(fā)光性能58-59
• 3.3.4 A-A型和D-A-A型雙核鉑配合物的熱穩(wěn)定性能59-60
• 3.3.5 A-A型和D-A-A型雙核鉑配合物的電化學(xué)性能60-61
• 3.3.6 A-A型和D-A-A型雙核鉑配合物的電致發(fā)光性能61-63
• 3.4 本章小結(jié)63-64
• 參考文獻(xiàn)64-66
• 第4章 結(jié)論與展望66-68
• 4.1 結(jié)論66-67
• 4.2 展望67-68
• 致謝68-69
• 附錄A 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的SCI論文及會(huì)議論文情況69-70
• 附錄B 主要中間體、配體及配合物核磁氫譜、質(zhì)譜圖70-86

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