發(fā)布時間：2017-10-24 04:04

  本文關鍵詞：基于剛性多羧酸的過渡金屬—有機配合物的構筑及其性能表征

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【摘要】：金屬-有機配合物在吸附分離、催化、光學和電學等領域具有應用潛力,設計和合成此類材料受到學術界廣泛關注。本論文在溶劑熱條件下,基于剛性多羧酸配體1,1'：4',1"=4",1"'f-四聯苯-2,4,2"',4"'四羧酸(H4qptc)和七個含氮輔助配體[4,4’-二咪唑聯苯(4,4'-bibp)、1,4-二咪唑苯(1,4_bib)、4,4’-二(咪唑-1-甲基)聯苯(4,4'-bimbp)、1,3-二(4-吡啶)丙烷(1,3-dpp)、吡啶(bipy)、2,2-聯吡啶(2,2-bipy)和1,10-鄰菲羅啉(phen)],與過渡金屬離子(Co2+、Mn2+、Ni2+、Cd2+Cu2+)構筑了11個結構新穎的金屬-有機配合物,分子式如下：{[Mn2(qptc)(4,4'-bibp)(H2O)4]·2H2O}n(1) [Mn2(qptc)(1,4-bib)(H2O)8]n (2) [Co2(qptc)(4,4'-bimbp)(H2O)2]n(3) {[Mn2(qptc)(1,4-bib)(H2O)2]·2H2O}n(4) [Ni2(qptc)(1,4-bib)(H2O)8]n (5) [Co2(qptc)(1,3-dpp)(H2O)3] H2O}n (6) [Cu3(qptc)1.5(bipy)7(H2O)]n(7) [Cu(qptc)0.5(2,2-bipy)(H20)]n(8) [Co(qptc)0.5(2,2-bipy)(H20)]n(9) [Cd2(qptc)(phen)2]n(10) [Ni(qptc)0.5(H20)2·2H2O]n (11)X-射線單晶衍射結果表明：配合物1是4,6-連接的多孔3D骨架結構,這個骨架是由含氮配體4,4'-bibp為柱子貫穿2D面而形成的,其拓撲符號為(44.62)(44.610.8)。配合物2是1D“之”字鏈結構,相鄰鏈通過羧基-水簇中的氫鍵作用拓展成三維超分子結構。配合物3是具有新穎拓撲類型的2D層狀結構,層與層之間通過π…π和C-H.π兀作用形成3D超分子結構。配合物4是以配體1,4-bib為柱子連接2D面而拓展成4,6-連接的3D多孔結構,其拓撲符號為(44.610.8)(44.62)。配合物5是1D“之”字鏈狀結構,相鄰鏈通過非共價作用形成3D超分子網絡。配合物6是4,6-連接的3D網絡結構,其Schlafli符號為(3.4.54)(32.4.55.66.7)。配合物7是4,4-連接的2D波浪狀層狀結構,其Schlfifli符號(64.72)2(66)。配合物8和9是同構的,均為格子狀的2D層狀結構,拓撲類型為sql。配合物10是4,4-連接的雙節(jié)點3D網絡結構,其拓撲類型為lvt。配合物11是1D直鏈結構,相鄰鏈通過分子間氫鍵作用連接成3D超分子結構。并對配合物1-11進行了元素分析、紅外檢測分析、熱重分析和粉末衍射分析等表征。此外,對配合物1-6進行了磁性質測試,結果表明配合物1和6具有反磁性,配合物2具有順磁性,配合物3、4和5的磁性隨溫度的變化而變化。還對配合物10進行了的固體熒光檢測分析,其熒光光譜與配體H4qptc的相比發(fā)生了紅移。
【關鍵詞】：剛性多羧酸 過渡金屬-有機配合物 拓撲 磁性質 熒光性能
【學位授予單位】：中北大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 緒論12-23
• 1.1 金屬-有機配合物的概述12-13
• 1.2 金屬-有機配合物的研究現狀13-15
• 1.2.1 國外研究現狀13
• 1.2.2 國內研究現狀13-15
• 1.3 金屬-有機配合物的合成方法15-16
• 1.3.1 反應釜法15-16
• 1.3.2 真空封管法16
• 1.4 構筑金屬-有機配合物的影響因素16-20
• 1.4.1 金屬離子16
• 1.4.2 有機配體的影響16-19
• 1.4.3 其他因素19-20
• 1.5 金屬-有機配合物的應用20-22
• 1.5.1 氣體存儲20-21
• 1.5.2 催化劑21
• 1.5.3 磁學材料21-22
• 1.6 本文的選題意義和目的22-23
• 第二章 實驗部分23-29
• 2.1 實驗試劑23-24
• 2.2 主要反應儀器24
• 2.3 配合物 1～11的合成24-27
• 2.4 測試儀器和測試條件27-28
• 2.5 配合物的結構解析28-29
• 第三章 基于H_4qptc和咪唑類配體的金屬-有機配合物29-57
• 3.1 X-單晶衍射參數及主要鍵長鍵角29-32
• 3.2 配合物 1～5 的晶體結構32-44
• 3.2.1 {[Mn_2(qptc)(4,4'-bibp)(H_2O)_4]·2H_2O}_n (1)32-34
• 3.2.2 [Mn_2(qptc)(1,4-bib)(H_2O)_8]_n (2)34-37
• 3.2.3 [Co_2(qptc)(4,4'-bimbp)(H_2O)_2]_n (3)37-39
• 3.2.4 {[Mn_2(qptc)(1,4-bib)(H_2O)_2]·2H_2O}_n (4)39-42
• 3.2.5 [Ni_2(qptc)(1,4-bib)(H_2O)_8]_n (5)42-44
• 3.3 配合物的性能測試分析44-56
• 3.3.1 紅外光譜44-47
• 3.3.2 熱穩(wěn)定性47-48
• 3.3.3 X-射線粉末衍射分析48-50
• 3.3.4 磁性分析50-56
• 3.4 本章小結56-57
• 第四章 基于H_4qptc和吡啶類配體的金屬-有機配合物57-72
• 4.1 X-單晶衍射參數及主要鍵長鍵角57-59
• 4.2 配合物 6～9 的晶體結構59-66
• 4.2.1 {[Co_2(qptc)(1,3-dpp)(H_2O)_3]·H_2O}_n (6)59-61
• 4.2.2 [Cu_3(qptc)_(1.5)(bipy)7(H_2O)]_n (7)61-63
• 4.2.3 [Cu(qptc)_(0.5)(2,2-bipy)(H_2O)]_n (8)63-64
• 4.2.4 [Co(qptc)_(0.5)(2,2-bipy)(H_2O)]_n (9)64-66
• 4.3 性能測試分析66-71
• 4.3.1 紅外光譜66-68
• 4.3.2 熱重分析68-69
• 4.3.3 X-射線粉末衍射分析69-70
• 4.3.4 磁性分析70-71
• 4.4 本章小結71-72
• 第五章 基于H_4qptc和phen的金屬-有機配合物72-78
• 5.1 晶體學數據和主要鍵長鍵角72-73
• 5.2 結構描述73-75
• 5.2.1 [Cd_2(qptc)(phen)_2]_n (10)73-75
• 5.3 性能測試分析75-77
• 5.3.1 紅外光譜分析75-76
• 5.3.2 熱重檢測分析76
• 5.3.3 X-射線粉末衍射分析76-77
• 5.3.4 熒光研究77
• 5.4 本章小結77-78
• 第六章 基于配體H_4qptc的金屬-有機配合物78-84
• 6.1 晶體學數據和主要鍵長鍵角78-79
• 6.2 結構描述79-81
• 6.3 性能測試分析81-83
• 6.3.1 紅外光譜分析81
• 6.3.2 熱重分析81-82
• 6.3.3 X-射線粉末衍射分析82-83
• 6.4 本章小結83-84
• 結論84-86
• 參考文獻86-100
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文100-101
• 致謝101-102

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本文編號：1086927