自還原鎳鎢雙金屬催化劑在纖維素氫解制低碳多元醇中的性能研究
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更多相關(guān)文章: 纖維素 多元醇 水解 氫解 自還原雙金屬催化劑
【摘要】:生物質(zhì)是一種可再生的自然資源,來(lái)源廣泛,也是一種理想的可代替化石質(zhì)資源的新興資源,具有很好的開(kāi)發(fā)前景。纖維素是生物質(zhì)資源的重要組成部分。纖維素主要由脫水D型葡萄糖通過(guò)β-1,4糖苷鍵鏈接而成,性質(zhì)穩(wěn)定,在一定條件下可定向轉(zhuǎn)化為燃料和小分子化學(xué)品。因而,其可控催化煉制過(guò)程一直是世界能源化工研究者關(guān)注的焦點(diǎn)之一。本畢業(yè)論文是關(guān)于自還原雙金屬催化劑催化氫解纖維素制低碳多元醇(C2~C3)的研究。低碳多元醇是塑料、醫(yī)藥、染料等行業(yè)的原料,具有重要的應(yīng)用價(jià)值。鎳鎢雙金屬催化劑具有雙功能,即能分別催化纖維素降解的兩個(gè)步驟,具有斷裂C-C、C-O鍵能力和加氫作用,能顯著提高纖維素轉(zhuǎn)化率和目標(biāo)產(chǎn)物收率,具有重要的開(kāi)發(fā)意義。在纖維素催化氫解為低碳多元醇的研究中,我們將活性金屬組分Ni、W負(fù)載在已篩選好的分子篩載體上,以生物碳源為還原劑,直接制備了自還原雙金屬催化劑,并將該系列催化劑應(yīng)用于纖維素的水相氫解反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)通過(guò)BET、TG、XRD、SEM、TEM、XPS等表征手段,較全面地確定了催化劑的生物碳源最佳含量和煅燒溫度、活性組分存在形式及其分布狀態(tài)等。實(shí)驗(yàn)在建立了低碳多元醇檢測(cè)方法的基礎(chǔ)上,考察了煅燒溫度、生物碳源含量、催化劑載體的種類(lèi)、金屬配比等因素對(duì)催化結(jié)果的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,本實(shí)驗(yàn)涉及的載體中,SBA-15和MOR作載體時(shí),催化效果較優(yōu);載體為3.0 g時(shí),最佳生物碳源含量為3.0 g;以SBA-15為載體時(shí),當(dāng)Ni、W含量分別為10%和15%時(shí),纖維素轉(zhuǎn)化率為100%,低碳多元醇總收率為68.04%,其中乙二醇收率為61.04%;以MOR為載體時(shí),相同的Ni、W質(zhì)量比為2:3(10%Ni,15%W)時(shí),纖維素轉(zhuǎn)化率為100%,低碳多元醇總收率為56.92%,其中乙二醇的收率為52.30%。將Ni、W金屬作為催化纖維素降解的活性組分,極大地提高了纖維素的轉(zhuǎn)化率和乙二醇的選擇性。自還原雙金屬催化劑不需要額外的還原步驟直接應(yīng)用于纖維素氫解制低碳多元醇,并得到了良好的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。這有利于提高過(guò)程經(jīng)濟(jì)性和實(shí)驗(yàn)效率,對(duì)該領(lǐng)域催化劑的研究具有一定的參考價(jià)值。
【關(guān)鍵詞】:纖維素 多元醇 水解 氫解 自還原雙金屬催化劑
【學(xué)位授予單位】:浙江科技學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:O643.36;TQ223.16
【目錄】:
- 摘要4-6
- Abstract6-11
- 第1章 文獻(xiàn)綜述11-33
- 1.1 引言11-12
- 1.2 纖維素概述12-14
- 1.3 纖維素的轉(zhuǎn)化途徑14-20
- 1.3.1 纖維素的水解14-16
- 1.3.2 纖維素的熱裂解16-19
- 1.3.3 纖維素的選擇性氧化19
- 1.3.4 纖維素的催化氫解19-20
- 1.4 纖維素氫解制備低碳多元醇反應(yīng)機(jī)理20-23
- 1.5 纖維素氫解制備多元醇的催化劑研究進(jìn)展23-30
- 1.5.1 金屬催化劑在制備六元醇中的應(yīng)用24-28
- 1.5.2 金屬催化劑在制備低碳多元醇中的應(yīng)用28-30
- 1.6 多元醇的用途及生產(chǎn)現(xiàn)狀30-32
- 1.6.1 糖醇30-31
- 1.6.2 低碳多元醇31-32
- 1.7 本文主要研究?jī)?nèi)容32-33
- 第2章 實(shí)驗(yàn)方法33-40
- 2.1 主要實(shí)驗(yàn)材料33-34
- 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備34
- 2.3 自還原催化劑構(gòu)建與表征34-36
- 2.3.1 自還原Ni-W雙金屬催化劑的構(gòu)建34-35
- 2.3.2 掃描電鏡和元素分布表征 (SEM、elements mapping)35
- 2.3.3 X射線衍射分析 (XRD)35-36
- 2.3.4 透射電鏡表征 (TEM )36
- 2.3.5 X射線電子能譜分析 (XPS)36
- 2.3.6 熱重分析 (TG)36
- 2.3.7 表面積和孔結(jié)構(gòu)表征36
- 2.4 纖維素氫解制備低碳多元醇反應(yīng)36-37
- 2.5 纖維素氫解產(chǎn)物的檢測(cè)37-40
- 第3章 自還原Ni-W雙金屬催化劑制備條件探索40-45
- 3.1 自還原催化劑物理表征40-42
- 3.1.1 熱重分析40-42
- 3.2 自還原催化劑催化性能評(píng)價(jià)42-44
- 3.2.1 催化劑載體的選擇42-43
- 3.2.2 不同含碳量對(duì)纖維素轉(zhuǎn)化的影響43-44
- 3.3 本章小結(jié)44-45
- 第4章 Ni-W/SBA-15催化氫解微晶纖維素45-60
- 4.1 自還原催化劑物理表征45-53
- 4.1.1 表面積和孔結(jié)構(gòu)表征45-47
- 4.1.2 熱重分析47-49
- 4.1.3 掃描電鏡分析49-50
- 4.1.4 元素分布表征50-51
- 4.1.5 透射電鏡表征51
- 4.1.6 X射線衍射分析51-52
- 4.1.7 X射線電子能譜分析52-53
- 4.2 自還原催化劑催化性能評(píng)價(jià)53-59
- 4.2.1 煅燒溫度對(duì)催化劑活性的影響53-54
- 4.2.2 鎳含量對(duì)單金屬Ni/SBA-15催化活性的影響54-55
- 4.2.3 鎳含量對(duì)雙金屬Ni-W/SBA-15催化活性的影響55-57
- 4.2.4 鎢含量對(duì)雙金屬Ni-W/SBA-15催化活性的影響57-59
- 4.3 本章小結(jié)59-60
- 第5章 Ni-W/MOR催化氫解微晶纖維素60-68
- 5.1 自還原催化劑物理表征60-64
- 5.1.1 表面積和孔結(jié)構(gòu)表征60-62
- 5.1.2 熱重分析62-63
- 5.1.3 X射線衍射分析63
- 5.1.4 透射電鏡表征63-64
- 5.2 自還原催化劑催化性能評(píng)價(jià)64-67
- 5.2.1 催化劑煅燒溫度對(duì)催化效果的影響64-65
- 5.2.2 鎳鎢不同質(zhì)量比對(duì)催化效果的影響65-67
- 5.3 本章小結(jié)67-68
- 第6章 Ni-W/SBA-15催化氫解農(nóng)林廢棄物木質(zhì)纖維素68-73
- 6.1 自還原催化劑物理表征68-71
- 6.1.1 X射線衍射分析68
- 6.1.2 透射電鏡表征68-70
- 6.1.3 掃描電鏡分析70-71
- 6.2 自還原催化劑催化木質(zhì)纖維素性能評(píng)價(jià)71-72
- 6.3 本章小結(jié)72-73
- 第7章 全文總結(jié)及展望73-75
- 7.1 總結(jié)73-74
- 7.2 展望74-75
- 參考文獻(xiàn)75-85
- 附錄85-86
- 致謝86-87
- 作者簡(jiǎn)介87-88
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