本文關(guān)鍵詞：3d-4f及4f多核配合物的設(shè)計(jì)合成、結(jié)構(gòu)及磁性研究

  更多相關(guān)文章： 多羥基配體 晶體結(jié)構(gòu) 磁熱效應(yīng) 磁化強(qiáng)度弛豫

【摘要】：近幾十年,3d-4f,4f多核配合物因其特殊的磁學(xué)性質(zhì)在單分子磁體及磁制冷材料等方面的應(yīng)用獲得了化學(xué)、物理、材料科學(xué)等領(lǐng)域研究者們的廣泛關(guān)注。針對(duì)這一研究熱點(diǎn),本論文選用富含多羥基官能團(tuán)的多齒配體,通過自組裝反應(yīng)設(shè)計(jì)、合成了20個(gè)多核配合物,解析了它們的單晶結(jié)構(gòu),通過紅外光譜、元素分析、固體粉末衍射等測試手段進(jìn)行表征,并對(duì)配合物的磁學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究。包括:1.以2-羥基-3-甲氧基-水楊醛亞胺(H2L1)為配體,得到[Fe2Ln](Ln=Sm/Gd/Tb/Dy/)四個(gè)異金屬三核簇合物。[Fe L2]-單元通過四齒螯合配體中的酚羥基氧與鑭系金屬結(jié)合,構(gòu)筑出雙刀螺旋槳式的分子結(jié)構(gòu)。磁性分析表明:對(duì)于[Fe2Gd],Fe III與Ln III金屬離子間存在弱的鐵磁相互作用,Tb、Dy的衍生物未在2.0K以上的溫度下表現(xiàn)出慢磁弛豫行為。此外,利用該配體我們還得到三個(gè)四核純稀土簇合物[Ln4](Ln=Tb/Dy/Ho),它們的金屬中心呈現(xiàn)蝴蝶構(gòu)型。磁性研究表明[Dy4]和[Ho4]表現(xiàn)出緩慢的磁弛豫現(xiàn)象。2.以1,2-二(2-羥基-3-甲氧基苯亞甲基)肼(H2L2)為配體,得到三個(gè)異金屬的四核簇合物[Zn2Ln2](Ln=Tb/Dy/Ho),中心的兩個(gè)Ln3+和兩個(gè)Zn2+通過配體中的酚羥基氧構(gòu)筑不規(guī)則的平行四邊形結(jié)構(gòu)。磁性研究表明[Zn2Dy2]表現(xiàn)出類似單分子磁體的行為。3.首次使用單乙醇胺(Hmea)為配體得到四個(gè)新穎的十一核異金屬簇合物[Cu9Ln2](Ln=Eu/Gd/Tb/Dy)。中心金屬構(gòu)筑出了[3×3][Cu9]網(wǎng)格結(jié)構(gòu)和兩個(gè)[Ln Cu4]四方金字塔結(jié)構(gòu)。進(jìn)一步的磁性研究表明[Cu9Gd2]表現(xiàn)出磁熱效應(yīng),而[Cu9Tb2]和[Cu9Dy2]存在緩慢的磁化強(qiáng)度弛豫現(xiàn)象,可能為單分子磁體。4.通過三甲氧基水楊醛與甲氧基甲酰肼縮合得到新配體(HL3)與鑭系硝酸鹽反應(yīng)得到一系列八核純稀土離子的簇合物[Ln8](Ln=Gd/Tb/Dy/Ho)。八核結(jié)構(gòu)由兩個(gè)船式的四核結(jié)構(gòu)通過羧酸根連起。磁性研究表明Gd金屬離子間存在反鐵磁相互作用。[Gd8]表現(xiàn)出較大的磁熱效應(yīng),[Dy8]存在緩慢的磁化強(qiáng)度弛豫現(xiàn)象,可能為單分子磁體。5.以三甲氧基水楊醛與乙醇胺縮合得到的配體(hmmp H2)與鑭系高氯酸鹽反應(yīng)得到三個(gè)十二核簇合物[Ln12](Ln=Gd/Tb/Dy)。十二個(gè)金屬中心離子構(gòu)筑成四個(gè)三角形疊加的層狀構(gòu)型。磁性研究表明[Gd12]表現(xiàn)出顯著的磁熱效應(yīng),[Dy12]存在緩慢的磁化強(qiáng)度弛豫現(xiàn)象。
【關(guān)鍵詞】：多羥基配體 晶體結(jié)構(gòu) 磁熱效應(yīng) 磁化強(qiáng)度弛豫
【學(xué)位授予單位】：淮北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O641.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-8
• 主要配體結(jié)構(gòu)及縮寫符號(hào)8-11
• 第一章 緒論11-31
• 1.1 引言11
• 1.2 單分子磁體的研究背景11-18
• 1.2.1 3d金屬簇合物單分子磁體12-14
• 1.2.2 3d-4f金屬簇合物單分子磁體14-15
• 1.2.3 4f金屬簇合物單分子磁體15-18
• 1.3 磁制冷材料的研究背景18-21
• 1.4 本論文的選題依據(jù)及研究內(nèi)容21-22
• 參考文獻(xiàn)22-31
• 第二章 3d-4f異金屬簇合物的構(gòu)筑、結(jié)構(gòu)及磁性研究31-64
• 2.1 引言31
• 2.2 [Fe_2Ln]簇合物的合成、晶體結(jié)構(gòu)及磁性研究31-39
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)部分32-33
• 2.2.1.1 試劑的選用及配體的合成32
• 2.2.1.2 配合物 1-4 的合成32-33
• 2.2.2 晶體結(jié)構(gòu)測定33-35
• 2.2.3 配合物的結(jié)構(gòu)描述35-37
• 2.2.4 配合物的磁性研究37-39
• 2.3 平行四邊形狀{Zn_2Ln_2}中心結(jié)構(gòu)四核配合物的合成、結(jié)構(gòu)及磁性研究39-48
• 2.3.1 實(shí)驗(yàn)部分40
• 2.3.1.1 試劑的使用及配體H2L2的合成40
• 2.3.1.2 配合物 5-7 的合成40
• 2.3.2 晶體結(jié)構(gòu)測定40-42
• 2.3.3 晶體結(jié)構(gòu)的描述42-45
• 2.3.4 配合物的磁性研究45-48
• 2.4 [Cu_9Ln_2]納米團(tuán)簇的設(shè)計(jì)合成、結(jié)構(gòu)及磁性研究48-59
• 2.4.1 實(shí)驗(yàn)部分48-50
• 2.4.1.1 試劑及配體的選用48
• 2.4.1.1 配合物 8-11 的合成48-50
• 2.4.2 晶體結(jié)構(gòu)測定50
• 2.4.3 晶體結(jié)構(gòu)描述50-54
• 2.4.4 [Cu_9Ln_2]簇合物的磁性研究54-59
• 2.5 本章小結(jié)59-60
• 參考文獻(xiàn)60-64
• 第三章 4f純稀土簇合物的構(gòu)筑、結(jié)構(gòu)及磁性研究64-98
• 3.1 引言64
• 3.2 平面蝴蝶狀的[Ln_4]簇合物的設(shè)計(jì)、合成及磁性研究64-72
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)部分65-66
• 3.2.1.1 試劑的選用及配體的合成65
• 3.2.1.2 配合物 12-14 的合成65-66
• 3.2.2 晶體結(jié)構(gòu)測定66
• 3.2.3 晶體結(jié)構(gòu)描述66-69
• 3.2.4 磁性研究69-72
• 3.3 八核簇合物的設(shè)計(jì)合成及磁性研究72-82
• 3.3.1 實(shí)驗(yàn)部分73-74
• 3.3.1.1 試劑的選用及配體的合成73
• 3.3.1.2 簇合物 15-18 的合成73-74
• 3.3.2 晶體結(jié)構(gòu)測定74-75
• 3.3.3 晶體結(jié)構(gòu)描述75-79
• 3.3.4 磁性描述79-82
• 3.4 層狀十二核稀土簇合物的合成及磁性研究82-92
• 3.4.1 實(shí)驗(yàn)部分83-84
• 3.4.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑的使用及配體的合成83
• 3.4.1.2 簇合物的合成83-84
• 3.4.2 晶體結(jié)構(gòu)測定84-85
• 3.4.3 晶體結(jié)構(gòu)描述85-87
• 3.4.4 簇合物19和 20 的磁性表征87-92
• 3.5 本章小結(jié)92
• 參考文獻(xiàn)92-98
• 研究生期間發(fā)表論文98-99
• 致謝99

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