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石墨烯負(fù)載銅在富氫條件下催化CO氧化的研究

發(fā)布時間:2017-10-11 10:36

  本文關(guān)鍵詞:石墨烯負(fù)載銅在富氫條件下催化CO氧化的研究


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【摘要】:石墨烯是納米碳材料的典型代表,它具有非常獨特的物理化學(xué)性質(zhì),例如納米尺寸、優(yōu)良的熱導(dǎo)性能和高穩(wěn)定等,這些獨特的理化性質(zhì)使其在太陽能燃料電池、超級電容器和催化領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景,并且已經(jīng)成為科學(xué)工作者們的研究熱點之一。本文主要以石墨烯為載體在以下幾個方面對其在催化方面的應(yīng)用進(jìn)行討論和研究。1.以石墨烯、活性炭和碳納米管為載體負(fù)載Cu在富氫條件下催化CO氧化,考察了Cu的負(fù)載量和使用不同載體對催化劑催化活性的影響。使用XRD、FT-IR、N2-BET和H2-TPR對催化劑進(jìn)行一系列表征,結(jié)果表明:以石墨烯為載體,Cu的負(fù)載量為20%時,催化劑的催化活性最好;以不同的碳材料作載體時,催化劑的活性有很大區(qū)別,載體的比表面積跟催化劑的活性有很大關(guān)系但不是唯一的決定性因素,催化劑的活性還與金屬組分與載體的相互作用有關(guān)。2.以石墨烯為載體,在相同負(fù)載量下研究了Cu/Ce摩爾比例和Cu/Ce不同浸漬順序?qū)Υ呋瘎┐呋钚缘挠绊。結(jié)果表明:(1)Cu是該催化劑的活性組分,CeO2主要起到分散Cu組分和作為催化劑助劑的作用。(2)Cu/Ce摩爾比1/2是該催化劑最優(yōu)比例,在140oC時CO的轉(zhuǎn)化率即可達(dá)到87.9%,選擇性也較好為60%,在160oC時即可將CO完全轉(zhuǎn)化。(3)Cu/Ce不同浸漬順序?qū)Υ呋瘎┐呋钚杂幸欢ǖ挠绊憽?.以上章Cu/Ce摩爾比1/2的催化劑為標(biāo)準(zhǔn),探究了添加過渡金屬Fe、Ni、Co和Mn對催化劑催化活性的影響,結(jié)果表明少量Ni的加入對催化劑的活性有促進(jìn)作用,它可以將CO的完全轉(zhuǎn)化溫度區(qū)間擴(kuò)大20oC,而Fe、Co和Mn的添加會降低催化劑的活性。
【關(guān)鍵詞】:石墨烯 Cu基催化劑 CO氧化
【學(xué)位授予單位】:南昌大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36
【目錄】:
  • 摘要3-4
  • ABSTRACT4-8
  • 第1章 緒論8-22
  • 1.1 前言8-9
  • 1.2 石墨烯的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)9-10
  • 1.3 石墨烯的制備方法10-16
  • 1.3.1 機(jī)械剝離法制備石墨烯10-11
  • 1.3.2 晶體外延生長法制備石墨烯11
  • 1.3.3 氧化還原法制備石墨烯11-14
  • 1.3.4 化學(xué)氣相沉積法制備石墨烯14-16
  • 1.4 石墨烯在催化中的應(yīng)用16-19
  • 1.4.1 加氫反應(yīng)16-17
  • 1.4.2 偶聯(lián)反應(yīng)17-18
  • 1.4.3 電催化反應(yīng)18
  • 1.4.4 自身作為催化劑18
  • 1.4.5 其他反應(yīng)18-19
  • 1.5 富氫條件下催化CO氧化的研究意義19
  • 1.6 富氫條件下催化CO氧化的催化劑19-21
  • 1.6.1 貴金屬催化劑20
  • 1.6.2 非貴金屬催化劑20-21
  • 1.7 本課題選題的目的和創(chuàng)新點21-22
  • 1.7.1 選題的目的21
  • 1.7.2 論文的創(chuàng)新點21-22
  • 第二章 實驗藥品與儀器及方法原理22-27
  • 2.1 實驗原料及藥品22-23
  • 2.2 實驗主要裝置23-24
  • 2.3 催化劑和載體的表征方法24-25
  • 2.3.1 X-射線粉末衍射(XRD)24
  • 2.3.2 紅外光譜分析(FT-IR)24
  • 2.3.3 N_2-BET24
  • 2.3.4 透射電鏡(TEM)24-25
  • 2.3.5 拉曼光譜(Raman)25
  • 2.3.6 程序升溫還原(H_2-TPR)25
  • 2.4 富氫條件下催化CO氧化反應(yīng)的裝置及活性評價方法25-27
  • 第三章 石墨烯負(fù)載銅在富氫條件下催化CO氧化的研究27-40
  • 3.1 引言27
  • 3.2 催化劑的制備27-29
  • 3.2.1 石墨烯(rGO)的制備27-28
  • 3.2.2 不同負(fù)載量Cu/rGO催化劑的制備28-29
  • 3.2.3 不同碳材料作載體的催化劑制備29
  • 3.3 Cu的負(fù)載量對Cu/rGO催化活性的影響29-32
  • 3.3.1 X-射線衍射(XRD)分析29-31
  • 3.3.2 催化劑的活性測試31-32
  • 3.4 不同碳材料作載體對催化劑活性的影響32-39
  • 3.4.1 X-射線衍射(XRD)分析32-34
  • 3.4.2 紅外光譜分析(FT-IR)34-35
  • 3.4.3 材料的BET分析35-36
  • 3.4.4 H_2-TPR分析36-37
  • 3.4.5 催化劑活性測試37-39
  • 3.5 本章小結(jié)39-40
  • 第四章 石墨烯負(fù)載銅鈰在富氫條件下催化CO氧化的研究40-54
  • 4.1 引言40
  • 4.2 催化劑的制備40-41
  • 4.2.1 Cu/rGO和Ce/rGO催化劑的制備40
  • 4.2.2 不同銅鈰摩爾比催化劑的制備40-41
  • 4.2.3 銅鈰不同浸漬順序催化劑的制備41
  • 4.3 銅鈰摩爾比對催化劑活性的影響41-49
  • 4.3.1 X-射線衍射分析(XRD)41-43
  • 4.3.2 拉曼光譜(Raman)分析43-44
  • 4.3.3 透射電鏡(TEM)圖44-45
  • 4.3.4 H_2-TPR分析45-46
  • 4.3.5 催化劑的活性測試46-49
  • 4.4 銅鈰不同浸漬順序?qū)Υ呋瘎┗钚缘挠绊?/span>49-53
  • 4.4.1 X-射線衍射(XRD)分析49-50
  • 4.4.2 N_2-BET數(shù)據(jù)分析50-51
  • 4.4.3 H_2-TPR分析51-52
  • 4.4.4 催化劑的活性測試52-53
  • 4.5 本章小結(jié)53-54
  • 第五章 金屬摻雜改性石墨烯負(fù)載銅鈰在富氫條件下催化CO氧化的研究54-60
  • 5.1 引言54
  • 5.2 催化劑的制備54-55
  • 5.3 催化劑的表征55-57
  • 5.3.1 X-射線衍射(XRD)分析55-56
  • 5.3.2 N_2-BET數(shù)據(jù)分析56-57
  • 5.4 催化劑的活性和壽命測試57-59
  • 5.5 本章小結(jié)59-60
  • 第六章 結(jié)論與展望60-62
  • 6.1 結(jié)論60-61
  • 6.2 展望61-62
  • 致謝62-63
  • 參考文獻(xiàn)63-68

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前6條

1 任小孟;王源升;何特;;Hummers法合成石墨烯的關(guān)鍵工藝及反應(yīng)機(jī)理[J];材料工程;2013年01期

2 ;Meso-macroporous Al_2O_3 supported Ru catalysts for CO preferential oxidation in hydrogen-rich gases[J];Journal of Natural Gas Chemistry;2012年06期

3 袁文輝;李保慶;李莉;;改進(jìn)液相氧化還原法制備高性能氫氣吸附用石墨烯[J];物理化學(xué)學(xué)報;2011年09期

4 張銳顯;;CO低溫氧化催化劑研究進(jìn)展[J];新疆化工;2011年02期

5 付文莉;;鋰離子電池電極材料的研究進(jìn)展[J];電源技術(shù);2009年09期

6 王鳳飛,王新慶,楊冰,李振華,王淼;鋰離子電池負(fù)極材料的研究進(jìn)展[J];納米技術(shù)與精密工程;2004年03期

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本文編號:1012044

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