氧化釔部分穩(wěn)定的氧化鋯(Y_2O_3 partially Stabilized ZrO_2,簡(jiǎn)稱YSZ)熱障涂層是增強(qiáng)飛機(jī)發(fā)動(dòng)機(jī)葉片高溫性能,提高發(fā)動(dòng)機(jī)推重比的主要表面處理技術(shù)。然而,高溫環(huán)境中容易受主要成分為CaO、MgO、Al_2O_3、SiO_2的鈣鎂鋁硅酸鹽(簡(jiǎn)稱CMAS)腐蝕,產(chǎn)生應(yīng)力,造成熱障涂層的脫落失效。本文基于第一性原理計(jì)算方法,通過(guò)計(jì)算內(nèi)聚能、形成焓、斷裂功、吉布斯自由能等熱力學(xué)參數(shù),探索了CMAS腐蝕YSZ過(guò)程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性;采用熱膨脹系數(shù)、殘余應(yīng)力、擴(kuò)散系數(shù)等熱力學(xué)參數(shù),研究了CMAS/YSZ界面強(qiáng)度及其裂紋萌生、擴(kuò)展機(jī)制;結(jié)合Mulliken布居、擴(kuò)散活化能分析,進(jìn)一步揭示了YSZ及其摻雜Er后抗CMAS腐蝕的微觀機(jī)制,得到如下結(jié)論:(1)CMAS熔融體吸附到Y(jié)SZ表面時(shí),會(huì)在CMAS/YSZ界面處發(fā)生(Ca?Y)和(Si?Y)的原子擴(kuò)散,且當(dāng)Y元素位于YSZ(111)表面層時(shí),(Ca?Y)和(Si?Y)的擴(kuò)散不需要克服任何活化能。這種擴(kuò)散過(guò)程可以增強(qiáng)CMAS和削弱YSZ結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,增強(qiáng)CMAS/YSZ擴(kuò)散界面的結(jié)合強(qiáng)度,導(dǎo)致CMAS更難被剝落,YSZ也將由于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性降低而更容易被腐蝕。此外,YSZ中失去Y后,導(dǎo)致基體t-ZrO_2相失穩(wěn),轉(zhuǎn)成m-ZrO_2相,這種轉(zhuǎn)變伴隨著4%的體積變化,產(chǎn)生熱應(yīng)力,最終誘導(dǎo)YSZ熱障涂層剝落。(2)CMAS腐蝕YSZ后,會(huì)在界面處形成具有較大形成能力(H_(formation)=-7.832eV/atom)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性(E_(cohesive)=-3.447 eV/atom)的腐蝕產(chǎn)物CaAl_2Si_2O_8。因?yàn)镃aAl_2Si_2O_8熱膨脹系數(shù)與相鄰YSZ的熱膨脹系數(shù)相差很大,在熱循環(huán)過(guò)程中容易產(chǎn)生應(yīng)力,且在沿YSZ/CaAl_2Si_2O_8相界面存在最弱的Zr-O(Q_(Zr-O)=0.050)和Ca-O(Q_(Ca-O)=0.050)化學(xué)鍵,此處容易誘發(fā)裂紋形核。然而在CaAl_2Si_2O_8/Al_2O_3界面中存在較大的殘余應(yīng)力(σ_r=122.89MPa)和較弱的界面粘結(jié)強(qiáng)度(W=-0.442 Jm~(-2)),這為裂紋的生長(zhǎng)和擴(kuò)展進(jìn)一步提供了條件。而且CaAl_2Si_2O_8/MCrAlY(金屬粘結(jié)層)與MgAl_2O_4/Al_2O_3界面粘結(jié)強(qiáng)度(W=-1.320 Jm~(-2)和W=-1.354 Jm~(-2))較小和熱循環(huán)中產(chǎn)生的殘余應(yīng)力較大,使得裂紋容易沿CaAl_2Si_2O_8/MCrAlY和MgAl_2O_4/Al_2O_3界面進(jìn)一步擴(kuò)展,導(dǎo)致YSZ熱障涂層失效。(3)為了提高YSZ熱障涂層的抗CMAS腐蝕性能,通過(guò)在YSZ涂層中摻雜Er稀土元素后研究發(fā)現(xiàn),CMAS/YSZ(Er)(W=-1.665 Jm~(-2))相對(duì)于CMAS/YSZ(W=-2.253 Jm~(-2))具有更大的Griffith斷裂功,這大大降低了CMAS在YSZ(Er)表面的吸附強(qiáng)度。與CMAS/YSZ界面相比,在高溫環(huán)境中,Er原子的摻雜可以大大降低其他原子,特別是Y原子在CMAS/YSZ(Er)界面處的擴(kuò)散能力,而Y原子的擴(kuò)散會(huì)導(dǎo)致t-ZrO_2向m-ZrO_2的相變,產(chǎn)生熱應(yīng)力造成涂層開裂,Y原子擴(kuò)散能力的降低會(huì)減少應(yīng)力的產(chǎn)生。此外,相對(duì)于CMAS/YSZ界面的Zr?Si原子擴(kuò)散(ΔE_0=1.088 eV),YSZ中摻雜Er原子后CMAS/YSZ(Er)界面Zr?Si的擴(kuò)散活化能(ΔE_1=-7.705 eV)明顯降低。由于ZrSiO_4的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性高(E_(cohesive)=-8.541 eV)和形成能力強(qiáng)(H_(formation)=-3.558 eV),Zr?Si擴(kuò)散后有利于腐蝕產(chǎn)物ZrSiO_4在CMAS/YSZ(Er)界面生成。因?yàn)镃MAS/ZrSiO_4(W=-0.740 Jm~(-2))和CMAS/3Al_2O_3·2SiO_2(W=-1.299 Jm~(-2))界面斷裂功小于CMAS/YSZ(Er)(W=-1.665Jm~(-2)),所以CMAS在腐蝕產(chǎn)物ZrSiO_4上的吸附能力更差,從而提高了CMAS剝離能力、阻礙了CMAS的繼續(xù)滲透,進(jìn)而增強(qiáng)了YSZ(Er)的抗CMAS腐蝕性能。
【學(xué)位單位】：南昌航空大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TG174.4;V252
【部分圖文】：

155.5GPa 比較接近；Al2O3的晶格常數(shù) a=5.187 接近于實(shí)驗(yàn)值 5.128 和算值 5.180 ，體積模量的計(jì)算結(jié)果 B =263.0GPa，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果 254.0GPa實(shí)驗(yàn)值 231.7GPa 比較接近；Y2O3的晶格常數(shù) a=10.597 接近于實(shí)驗(yàn)值 1和模擬計(jì)算值 10.594 ，體積模量的計(jì)算結(jié)果 B =187.864GPa，與實(shí)149.5GPa 和實(shí)驗(yàn)值 165.3GPa 比較接近；而 t-ZrO2的晶格常數(shù) a=3.612 接驗(yàn)值 3.64 和模擬計(jì)算值 3.629 ，體積模量的計(jì)算結(jié)果 B =220.3GPa，與果 190.0GPa 和模擬實(shí)驗(yàn)值 199.0GPa 比較接近。這表明本計(jì)算集和計(jì)算方于研究界面模型的電子結(jié)構(gòu)，對(duì)于界面模型及相關(guān)模型的計(jì)算是可取的。(a) CaO (b) MgO (c)Al2O3

南昌航空大學(xué)碩士學(xué)位論文 第3章 CMAS/YSZ界面Y析出的第一性原理計(jì)態(tài)穩(wěn)定性后，再使 CMAS/YSZ 界面模型在 1513K 的工作溫度下充分弛豫，以到局域穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。所有模型在計(jì)算性能之前，都進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化，以獲得局域穩(wěn)定狀態(tài)。在結(jié)優(yōu)化和總能量計(jì)算中，采用基于廣義梯度近似（Generalized Gradient Approximat簡(jiǎn)稱 GGA）[76]的 Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）勢(shì)函數(shù)處理倒易空間中的電交換關(guān)聯(lián)能，截?cái)嗄苋?280 eV，k 點(diǎn)網(wǎng)格數(shù)取 4×4×3，根據(jù) Broyden、FletchGoldfarb 和 Shanno 等人改進(jìn)的幾何優(yōu)化方法(BFGS)[77]，總能量和應(yīng)力弛豫時(shí)均方根力取 0.03 eV/ ，應(yīng)力取 0.01 GPa，位移取 0.002 ，自洽場(chǎng)和能量容限收斂準(zhǔn)則分別設(shè)為 5.0×10-4和 5.0×10-4eV/atom。

學(xué)位論文 第3章 CMAS/YSZ界面Y析出進(jìn)一步升高（圖 3-7④→②過(guò)程），舊的 CMAS熔融吸附，因而 CMAS 腐蝕 YSZ 過(guò)程將不斷進(jìn)穩(wěn)定性加速降低，加速將其從基體上開裂、剝落下將導(dǎo)致 t-ZrO2失穩(wěn)，使 t-ZrO2向 m-ZrO2轉(zhuǎn)變。生 4%的體積變化[89]，這種由體積變化引起的剝落。
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本文編號(hào)：2871348