電化學(xué)免疫傳感器已被廣泛應(yīng)用于臨床、環(huán)境和食品衛(wèi)生領(lǐng)域。提高分析的靈敏性和準(zhǔn)確度一直是發(fā)展電化學(xué)免疫傳感技術(shù)的關(guān)鍵問(wèn)題。作為腫瘤標(biāo)志物,糖蛋白抗原24-2（Carbohydrate antigen,CA242）是檢測(cè)胰腺癌和結(jié)直腸癌的一個(gè)高準(zhǔn)確性和特異性的診斷指標(biāo)。本論文的研究目的是利用納米復(fù)合材料修飾玻碳電極,建立一種新型的無(wú)標(biāo)簽電化學(xué)免疫傳感器來(lái)檢測(cè)CA242。選擇氧化石墨烯（GO）和聚乙烯吡咯烷酮作為摻雜劑,制備高性能還原性氧化石墨烯-金-鈀（rGO-Au-Pd）納米復(fù)合材料。用X射線衍射和透射電子顯微鏡對(duì)復(fù)合納米材料進(jìn)行表征,實(shí)驗(yàn)結(jié)果充分表明了該材料具有良好的電化學(xué)活性和電子轉(zhuǎn)移能力。研究了合成方法、材料濃度、還原周期和pH值對(duì)免疫傳感器性能的影響。制備的CA242免疫傳感器檢測(cè)范圍在0.001 U/mL到10000 U/mL,檢測(cè)限為1.54×10^-3 U/mL,靈敏度為4.24μA(log₁₀C_CA242)^-1。同時(shí),當(dāng)免疫傳感器在磷酸鹽緩沖液和人類(lèi)血清中檢測(cè)CA242時(shí),表現(xiàn)出良好的重... 

【文章來(lái)源】：山東師范大學(xué)山東省

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

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CA242免疫傳感器工作原理

山東師范大學(xué)學(xué)位論文25為了研究CA242免疫傳感器的逐層修飾過(guò)程，我們采用差分脈沖伏安法將rGO-Au-Pd復(fù)合納米材料的電化學(xué)行為在10mMK3[Fe(CN)6]緩沖液中進(jìn)行了的測(cè)量。如圖3-1D顯示，GO-Au-Pd(b)和rGO-Au-Pd(c)的電流信號(hào)明顯大于裸GCE(a)產(chǎn)生的電化學(xué)信號(hào)。rGO-Au-Pd復(fù)合納米材料修飾電極后產(chǎn)生了一個(gè)極大的氧化還原峰(c)，這是因?yàn)閺?fù)合納米材料具有優(yōu)異的導(dǎo)電性能，能促進(jìn)電子在電極表面的轉(zhuǎn)移。然而CA242抗體固定在rGO-Au-Pd/GCE后，其氧化還原峰值急劇降低(d)，CA242抗體不具有導(dǎo)電性，在固定后阻礙了電子的傳遞，增大了電阻。用BSA溶液孵育產(chǎn)生的傳感表面以阻斷非特異性位點(diǎn)，電流信號(hào)再次降低，這也說(shuō)明了額外的蛋白質(zhì)阻礙了電子傳遞，導(dǎo)致了電導(dǎo)的降低(e)。這些結(jié)果表明，CA242免疫傳感器已經(jīng)成功制備。圖3-1表征了所合成的納米復(fù)合材料的形貌、結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能。(A,B)GO(A)和rGO-Au-Pd(B)的透射電鏡圖像。(C)GO、rGO-Pd和rGO-Au/Pd的X射線衍射圖像。(D)在10mMK3[Fe(CN)6]下，分別對(duì)裸GCE(a),GO-Au-Pd/GCE(b),rGO-Au-Pd/GCE(c),rGO-Au-Pd-anti-CA242/GCE(d),

山東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文26rGO-Au-Pd-anti-CA242-BSA/GCE(e)進(jìn)行了差示脈沖伏安法測(cè)量。Fig.3-1Characterizationofthemorphology,structure,andelectrochemicalperformanceofthenanocomposites.(A,B)TransmissionelectronmicroscopyimagesofGO(A)andrGO-Au-Pd(B).(C)X-raydiffractionprofilesofGO,rGO-Pd,andrGO-Au/Pd.(D)DifferentialpulsevoltammetrymeasurementsofbareGCE(a),GO-Au-Pd/GCE(b),rGO-Au-Pd/GCE(c),rGO-Au-Pd-anti-CA242/GCE(d),andrGO-Au-Pd-anti-CA242-BSA/GCE(e)obtainedin10mMK3[Fe(CN)6].3.2修飾電極電催化活性的表征我們采用循環(huán)伏安法在10mMK3[Fe(CN)6]緩沖液中以50mV/s的掃描速率研究了裸GCE、rGO/GCE、rGO-Pd/GCE和rGO-Au-Pd/GCE的電化學(xué)活性。圖3-2伏安曲線圖可看出，每個(gè)材料修飾的電極產(chǎn)生的氧化還原峰都在280和170mV左右；該特征峰的出現(xiàn)是由于鐵氰化物在反應(yīng)體系中的準(zhǔn)可逆氧化還原性能所致。裸GCE、rGO/GCE、rGO-Pd/GCE、rGO-Au-Pd/GCE產(chǎn)生的陰極峰分別為82.0、100.9、133.3、142.6μA。AuNPs和PdNPs不僅保留了原有的優(yōu)異特性，雙金屬納米復(fù)合材料還反映出更加優(yōu)異的協(xié)同效果，rGO-Au-Pd/GCE表現(xiàn)出最佳的電化學(xué)性能。其計(jì)算的微觀電活性區(qū)結(jié)果顯示rGO-Au-Pd/GCE分別是裸GCE、rGO/GCE、rGO-Pd/GCE的電活性1.74、1.41、1.07倍。由于rGO-Au-Pd納米復(fù)合材料具有良好的導(dǎo)電性和大的表面積，觀察到的電活性面積也有所增加。上述結(jié)果也充分證明了rGO-Au-Pd納米復(fù)合材料適用于CA242免疫傳感器的制備。圖3-2測(cè)量GCE、rGO/GCE、rGO-Pd/GCE、rGO-Au-Pd/GCE的微觀電活性區(qū)域。在10mMK3[Fe(CN)6]中以50mV/s的掃描速率記錄所示電極產(chǎn)生的循環(huán)伏安圖。


本文編號(hào)：3055112