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釓離子摻雜的碳量子點(diǎn)的制備和作為磁共振-熒光雙模態(tài)造影劑的性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-06-19 23:02

  本文關(guān)鍵詞:釓離子摻雜的碳量子點(diǎn)的制備和作為磁共振-熒光雙模態(tài)造影劑的性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:近年來,釓離子的螯合物和半導(dǎo)體量子點(diǎn)結(jié)合構(gòu)筑雙模態(tài)造影劑得到了迅速發(fā)展。然而,半導(dǎo)體量子點(diǎn)的毒性限制了此類造影劑的推廣應(yīng)用,并且此類造影劑的構(gòu)筑過程極其復(fù)雜。本論文以含釓離子的螯合物與碳量子點(diǎn)結(jié)合構(gòu)筑磁共振-熒光雙模態(tài)造影劑,并探索了該磁共振-熒光雙模態(tài)造影劑的結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系,同時(shí)闡述了影響其光致發(fā)光性能的因素。1.鑒于碳量子點(diǎn)良好的生物相容性和優(yōu)異的光致發(fā)光性能,將其與可以提供弛豫性能的釓離子結(jié)合制備的磁共振-熒光雙模態(tài)造影劑可實(shí)現(xiàn)熒光成像和磁共振成像的優(yōu)勢互補(bǔ)。本文以釓噴酸單葡胺(Gd PM)為前驅(qū)體,水熱反應(yīng)溫度220℃,保溫8 h制備出釓離子摻雜的碳量子點(diǎn)。結(jié)果表明,此條件下制備的釓離子摻雜的碳量子點(diǎn)(Gd~(3+)-CQDs)尺寸在0.5~2.75 nm之間對(duì)Hela細(xì)胞有良好的生物相容性,其量子產(chǎn)率(QY)為7.1%,Gd~(3+)摻雜量為16.7wt%,其縱向弛豫率為9.87 mM-1?S-1,且在365 nm紫外燈光的照射下發(fā)出明亮的藍(lán)光熒光。2.通過調(diào)節(jié)制備條件(碳化時(shí)間和碳化溫度),本文系統(tǒng)的分析了制備出的雙模態(tài)造影劑結(jié)構(gòu)和性能關(guān)系。Gd~(3+)-CQDs是以無定型碳為主的碳核,并以原子簇的形式存在,每個(gè)原子簇有很多小的碳量子點(diǎn)組成(0.5~2.8 nm);Gd~(3+)-CQDs的電子衍射花樣呈現(xiàn)出典型的非晶體特性。此外,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在一定范圍內(nèi),延長水熱反應(yīng)的時(shí)間和提高水熱反應(yīng)的溫度對(duì)于提高原料的碳化程度表現(xiàn)出同樣的效果,適度的碳化程度有利于發(fā)光能力的顯示。Gd~(3+)-CQDs碳核表面仍修飾有羥基(-OH)、羧基(-COO-)等親水官能團(tuán),-OH來自于Gd PM中的葡甲胺結(jié)構(gòu)單元,-COO-的存在也可以說明Gd~(3+)-CQDs中含有以螯合物的形式存在Gd(3+);低水熱反應(yīng)溫度時(shí),碳量子點(diǎn)(CQDs)中摻雜的Gd(3+)以螯合態(tài)為主,而在高溫時(shí),CQDs中會(huì)逐漸出現(xiàn)Gd2O3的摻雜;且釓離子的摻雜量與碳量子點(diǎn)的弛豫率表現(xiàn)出正向關(guān)系。3.探索影響Gd~(3+)-CQDs光致發(fā)光性能的因素,為進(jìn)一步優(yōu)化其光致發(fā)光性能打下基礎(chǔ)。結(jié)果表明,體內(nèi)環(huán)境及Gd~(3+)-CQDs合成后不同的后處理工藝對(duì)其量子產(chǎn)率有很大的影響。正常人體p H范圍內(nèi)Gd~(3+)-CQDs具有良好的光致發(fā)光性能,說明Gd~(3+)-CQDs用于人體造影劑時(shí)不會(huì)受人體p H的影響。在生理鹽水的中Gd~(3+)-CQDs也可以表現(xiàn)出優(yōu)異的光致發(fā)光性能,但當(dāng)Na Cl的濃度過大時(shí)其光致發(fā)光能力明顯降低。Na BH_4會(huì)把Gd~(3+)-CQDs中的-C=O還原成-C-OH,進(jìn)而降低其光致發(fā)光能力。此外元素?fù)诫s也會(huì)影響Gd~(3+)-CQDs的光致發(fā)光能力,當(dāng)給電子元素N摻雜時(shí)可以提高其光致發(fā)光能力。本論文制備的表面被Gd(3+)摻雜的碳量子點(diǎn)表現(xiàn)出優(yōu)異磁共振-熒光綜合性能,Gd(3+)摻雜的碳量子點(diǎn)的構(gòu)效關(guān)系研究為獲得高性能的雙模態(tài)造影劑提供了技術(shù)和理論依據(jù)。
【關(guān)鍵詞】:碳量子點(diǎn) 釓離子 磁共振 熒光 造影劑
【學(xué)位授予單位】:西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TQ421.7;R943
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • Abstract6-12
  • 第一章 緒論12-21
  • 1.1 引言12-13
  • 1.2 造影劑的國內(nèi)和國外研究進(jìn)展13-19
  • 1.3 選題的意義及主要研究內(nèi)容19-21
  • 1.3.1 選題意義19-20
  • 1.3.2 選題的主要研究內(nèi)容20-21
  • 第二章 釓離子摻雜的碳量子點(diǎn)的制備21-34
  • 2.1 引言21
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分21-26
  • 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑21-22
  • 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器22
  • 2.2.3 Gd~(3+)-CQDs的制備22-23
  • 2.2.4 結(jié)構(gòu)表征23-24
  • 2.2.5 Gd~(3+)-CQDs的磁共振性能(MRI)24-25
  • 2.2.6 Gd~(3+)-CQDs的光致發(fā)光性能25
  • 2.2.7 細(xì)胞毒性25-26
  • 2.3 結(jié)果與討論26-33
  • 2.3.1 Gd~(3+)-CQDs的尺寸形貌分析26-27
  • 2.3.2 Gd~(3+)-CQDs的結(jié)構(gòu)27-29
  • 2.3.3 Gd~(3+)-CQDs的光致發(fā)光性能29-31
  • 2.3.4 Gd~(3+)-CQDs的弛豫性能31-32
  • 2.3.5 Gd~(3+)-CQDs的細(xì)胞毒性32-33
  • 2.4 本章小結(jié)33-34
  • 第三章 釓離子摻雜碳量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu)分析及其對(duì)性能的影響34-50
  • 3.1 引言34
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分34-37
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑34-35
  • 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器35
  • 3.2.3 釓離子摻雜碳量子點(diǎn)的制備35-36
  • 3.2.4 表征36-37
  • 3.2.5 Gd~(3+)-CQDs的磁共振性能(MRI)37
  • 3.2.6 Gd~(3+)-CQDs的光致發(fā)光性能37
  • 3.2.7 晶體形態(tài)分析37
  • 3.3 結(jié)果與討論37-48
  • 3.3.1 合成條件對(duì)Gd~(3+)-CQDs性能的影響37-40
  • 3.3.2 Gd~(3+)-CQDs的結(jié)構(gòu)40-45
  • 3.3.3 Gd~(3+)-CQDs的結(jié)構(gòu)對(duì)磁共振性能的影響45-47
  • 3.3.4 Gd~(3+)-CQDs的結(jié)構(gòu)對(duì)光致發(fā)光性能的影響47-48
  • 3.4 本章小結(jié)48-50
  • 第四章 影響釓離子摻雜碳量子點(diǎn)光致發(fā)光性能的因素50-61
  • 4.1 引言50-51
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分51-53
  • 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑51
  • 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器51-52
  • 4.2.3 化學(xué)還原釓離子摻雜的碳量子點(diǎn)52-53
  • 4.2.4 pH值的影響53
  • 4.2.5 Na Cl的影響53
  • 4.2.6 Gd~(3+)-CQDs的光致發(fā)光性能53
  • 4.2.7 Gd~(3+)-CQDs的紫外-可見吸收53
  • 4.3 結(jié)果與討論53-59
  • 4.3.1 表面態(tài)的影響53-57
  • 4.3.2 pH值的影響57-58
  • 4.3.3 Na Cl的影響58-59
  • 4.4 本章小結(jié)59-61
  • 結(jié)論61-63
  • 致謝63-64
  • 參考文獻(xiàn)64-70
  • 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果70

  本文關(guān)鍵詞:釓離子摻雜的碳量子點(diǎn)的制備和作為磁共振-熒光雙模態(tài)造影劑的性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號(hào):463949

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