智能響應(yīng)水凝膠將外部刺激作為觸發(fā)條件,具有獨(dú)特的響應(yīng)性,在生物醫(yī)藥領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用前景。尤其是仿生智能水凝膠以其接近人體環(huán)境要求的獨(dú)特性,在藥物控釋、組織工程及生物芯片等領(lǐng)域受到極大的關(guān)注。關(guān)節(jié)在發(fā)生病變時(shí)關(guān)節(jié)表面摩擦增大且滑液的pH值相對(duì)于正常體液略微偏酸,因此,設(shè)計(jì)溫和pH響應(yīng)高強(qiáng)度潤滑水凝膠對(duì)人工關(guān)節(jié)替代材料的開發(fā)具有重要指導(dǎo)意義。首先,本論文設(shè)計(jì)制備一種pH響應(yīng)高強(qiáng)度復(fù)合水凝膠,由pH響應(yīng)的殼聚糖超分子水凝膠與高強(qiáng)度的聚2-丙烯酰胺-2-甲基丙烷磺酸/聚丙烯酰胺雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠結(jié)合制得。復(fù)合水凝膠處在pH為7.4環(huán)境中,殼聚糖超分子網(wǎng)絡(luò)發(fā)生組裝,凝膠體系處于“不潤滑”狀態(tài);當(dāng)其處于pH為6.0環(huán)境中時(shí),殼聚糖超分子網(wǎng)絡(luò)發(fā)生凝膠-溶膠轉(zhuǎn)換,解組裝的殼聚糖溶膠在復(fù)合水凝膠表面形成潤滑層,實(shí)現(xiàn)對(duì)水凝膠表面潤滑性能的調(diào)控;同時(shí)pH響應(yīng)復(fù)合水凝膠又具有很高的機(jī)械強(qiáng)度和響應(yīng)可逆性,為人工關(guān)節(jié)替代材料制備提供一種新的思路。生物力學(xué)刺激可以引起肝星形細(xì)胞在靜止和活化表型之間發(fā)生轉(zhuǎn)變。因此,從外部力學(xué)性能調(diào)控角度出發(fā),協(xié)同生物化學(xué)因素,設(shè)計(jì)制備離子響應(yīng)力學(xué)性能可調(diào)的復(fù)合水凝膠,對(duì)調(diào)控肝星型細(xì)胞的生物... 

【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：52 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

疏水改性聚丙烯酰胺水凝膠pH響應(yīng)示意圖

第一章緒論4Ag+）的水溶液中，因?yàn)闅ぞ厶桥c金屬離子超快絡(luò)合，“U”形臨時(shí)形狀可以在1分鐘內(nèi)固定，一旦轉(zhuǎn)移到EDTA水溶液中，“U”形水凝膠將恢復(fù)為原始的直條狀。圖1.2三重形狀記憶水凝膠響應(yīng)機(jī)制，三重形狀記憶可逐步或一步實(shí)現(xiàn)Liao等用低聚碳酸三亞甲基酯（TPT）-聚（乙二醇）-TPT三嵌段共聚物和殼聚糖（CS）構(gòu)建了雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠，其溶脹性能對(duì)離子強(qiáng)度敏感。三嵌段共聚物形成的單網(wǎng)絡(luò)水凝膠溶脹平衡率隨著離子強(qiáng)度的增加而降低，因?yàn)槿抖喂簿畚锇罅康拿焰I，醚鍵中的氧與水之間形成的氫鍵相互作用使三嵌段共聚物有良好的親水性，強(qiáng)的離子強(qiáng)度可以屏蔽氫鍵相互作用，從而降低三嵌段共聚物的親水性和水凝膠的溶脹平衡率；對(duì)于殼聚糖單網(wǎng)絡(luò)水凝膠，由于Na+屏蔽了COO－基團(tuán)之間的靜電斥力，高離子濃度時(shí)具有較低的溶脹平衡率。高離子強(qiáng)度屏蔽氫鍵相互作用和COO－基團(tuán)之間靜電斥力，導(dǎo)致TPT-CS雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠溶脹平衡率隨著離子強(qiáng)度的增加而降低[16]。Chen等人制備了殼聚糖/聚甲基丙烯酸半互穿網(wǎng)絡(luò)水凝膠[17]。該水凝膠在不同離子強(qiáng)度的溶液中溶脹性能存在明顯差異；離子強(qiáng)度增加，殼聚糖中氨基電離被促進(jìn)，甲基丙烯酸與金屬離子的鍵合能力增強(qiáng)，水凝膠溶脹度下降，表現(xiàn)出緊湊的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。此外，在相同的離子強(qiáng)度下，半互穿網(wǎng)絡(luò)水凝膠在CaCl2-HCl溶液中溶脹的能力比在NaCl-HCl溶液中的溶脹能力高，這是因?yàn)闅ぞ厶遣荒芘c堿金屬和堿土金屬離子，如Na+和Ca2+等絡(luò)合；甲基丙烯酸與Ca2+的絡(luò)合能力高于Na+。為方便研究離子強(qiáng)度對(duì)離子響應(yīng)水凝膠溶脹性能的影響，研究人員構(gòu)建了多效應(yīng)耦合離子強(qiáng)度刺激（MECis）模型，來瞬態(tài)模擬離子強(qiáng)度敏感水凝膠的

第一章緒論7透性和濕潤性、及光滑表面上的低摩擦系數(shù)，被當(dāng)做受損關(guān)節(jié)軟骨合適的替代材料。Jeffers等將仿生邊界潤滑劑聚（2-甲基丙烯酰氧基乙基磷酰膽堿）（PMPC）的聚合物網(wǎng)絡(luò)摻入高強(qiáng)度聚（2-丙烯酰胺基-2-甲基丙烷磺酸）-聚丙烯酰胺雙網(wǎng)絡(luò)（DN）雙相（水相和聚合物相）凝膠中，形成具有邊界和雙相潤滑能力的三組分網(wǎng)絡(luò)（PMPC-DN）水凝膠，圖1.3是三組分水凝膠潤滑機(jī)理示意圖[24]。邊界潤滑劑是指在軟骨表面發(fā)現(xiàn)的形成保護(hù)膜的分子。雙相潤滑也叫雙相材料間隙潤滑，是指由載荷誘導(dǎo)軟骨間質(zhì)液加壓產(chǎn)生低摩擦系數(shù)的現(xiàn)象，該壓力有助于支撐大部分關(guān)節(jié)接觸載荷[25]。PMPC-DN水凝膠屈服應(yīng)力高達(dá)26MPa，遠(yuǎn)高于人膝蓋骨的峰值接觸應(yīng)力；初步摩擦學(xué)研究表明DN和PMPC-DN水凝膠都具有隨滑動(dòng)速度增加摩擦系數(shù)減小的特性，這與雙相潤滑一致。在生理滑動(dòng)速度范圍內(nèi)，與DN水凝膠相比，PMPC-DN水凝膠由于邊界潤滑PMPC網(wǎng)絡(luò)的存在摩擦系數(shù)減半。圖1.3PMPC-DN三組分水凝膠潤滑機(jī)理示意圖人工假體已被廣泛用于外科手術(shù)，關(guān)節(jié)置換手術(shù)通常去除關(guān)節(jié)囊，導(dǎo)致天然關(guān)節(jié)系統(tǒng)不再繼續(xù)分泌關(guān)節(jié)滑液，因此盡管體液的潤滑作用比關(guān)節(jié)滑液差，但體液卻在此時(shí)充當(dāng)人工關(guān)節(jié)的主要潤滑劑。外源性潤滑劑是大多數(shù)人造關(guān)節(jié)失效的關(guān)鍵因素，因此潤滑技術(shù)的發(fā)展，特別是延長人造關(guān)節(jié)使用壽命的潤滑技術(shù)方面，引起越來越多關(guān)注。仿生潤滑劑易于被稀釋并被人體組織吸收，降低其在人造關(guān)節(jié)潤滑中的效率，仿生潤滑劑的緩釋是解決這一問題的有效途徑。牛血清白蛋白（BSA）在國際上被視為骨科生物材料磨損測(cè)試的標(biāo)準(zhǔn)潤滑劑。Dong和Hua等制備了作為滑液中BSA載體的聚（ε-己內(nèi)酯）-聚（乙二醇）-聚（ε-己內(nèi)酯）（PCEC）水凝膠。水凝膠良好的穩(wěn)定性以及PCEC水凝膠與BSA形成特定的


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