【摘要】：膠體凝膠是由不連續(xù)的膠體顆粒組成的、具有剪切變稀與特殊粘彈性特點(diǎn)的新型水凝膠,是一種依據(jù)自下而上方式構(gòu)建的新型工程材料。膠體顆粒間的作用如靜電力、親疏水、氫鍵作用等賦予了膠體凝膠自修復(fù)的特性,因而在可注射醫(yī)用填充材料、3D打印墨水等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景。現(xiàn)有的膠體凝膠體系多以柔性的高分子微納米球?yàn)榛窘Y(jié)構(gòu)單元,力學(xué)性能較弱,難以滿足承重組織/器官修復(fù)的要求。為了解決這一難題,我們首次嘗試以帶相反電荷的、剛性的、無(wú)機(jī)微納米顆粒為構(gòu)筑單元,通過(guò)膠體間可逆鍵構(gòu)建具有剪切變稀且自修復(fù)性能的純無(wú)機(jī)材料水凝膠,為組織工程應(yīng)用提供新的、可注射、可塑性支架材料,并為無(wú)機(jī)材料3D打印技術(shù)開辟了無(wú)粘合劑/添加劑的新型擠出式3D打印墨水材料,通過(guò)膠體間可逆鍵構(gòu)建具有剪切變稀且自修復(fù)性能的純無(wú)機(jī)材料膠體凝膠,并以此作為無(wú)粘合劑、無(wú)添加劑的新型擠出式3D打印墨水。首先,利用具有良好表面修飾性能的SiO_2無(wú)機(jī)顆粒作為模型材料,通過(guò)St?ber法和化學(xué)接枝制備帶有異種電荷的微納米顆粒,并利用動(dòng)態(tài)光散射(DLS)、掃描電子顯微鏡(SEM)及透射電子顯微鏡(TEM)等檢測(cè)手段對(duì)制備的二氧化硅顆粒進(jìn)行表征,證實(shí)相反電荷的顆粒共混后的自組裝現(xiàn)象。為避免帶相反電荷兩相膠體凝膠在共混時(shí)產(chǎn)生的不均一性缺陷,采用葡萄糖內(nèi)脂(GDL)對(duì)靜電吸引體系進(jìn)行誘導(dǎo)自組裝,進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)調(diào)控。利用共聚焦顯微成像技術(shù),從微觀角度表征膠體自組裝過(guò)程和凝膠膠體網(wǎng)絡(luò)形成過(guò)程,并結(jié)合材料的流變數(shù)據(jù),探討了膠體凝膠結(jié)構(gòu)與強(qiáng)度間的關(guān)系,證實(shí)了凝膠的彈性模量與復(fù)合股線的局部彈簧常數(shù)κ(ξ)有關(guān)。為了驗(yàn)證膠體間的靜電作用力對(duì)形成凝膠力學(xué)強(qiáng)度的影響,通過(guò)流變實(shí)驗(yàn)測(cè)定了不同條件下的膠體凝膠的模量,發(fā)現(xiàn)納米凝膠彈性模量隨著SiO_2體積分?jǐn)?shù)的增加而增加,并且當(dāng)正負(fù)電荷顆粒比例R=2:1時(shí),納米膠體凝膠具有最佳的剪切強(qiáng)度,而R=1:1時(shí)具有最佳的粘彈性。通過(guò)對(duì)比納米級(jí)與亞微米級(jí)顆粒組成的膠體凝膠的性質(zhì)可以發(fā)現(xiàn),亞微米顆粒也可以通過(guò)靜電組裝形成膠體凝膠,但是靜電力對(duì)亞微米膠體凝膠的影響較弱,同等體積分?jǐn)?shù)下,亞微米膠體凝膠的彈性模量?jī)H為納米膠體凝膠的1/10。膠體凝膠(φ=25%)的抗壓測(cè)試與流變測(cè)試證明了其良好的可塑性能與自修復(fù)性能,Strain0.02時(shí)表現(xiàn)為彈性材料,模量可達(dá)374±20 kPa。為了驗(yàn)證無(wú)機(jī)膠體凝膠的可打印性,制備了不同鋪設(shè)密度的支架,通過(guò)Micro-CT與SEM觀察并分析其三維微觀結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)支架的力學(xué)強(qiáng)度隨著材料鋪設(shè)密度的提高而增強(qiáng)。將支架經(jīng)過(guò)階段式溫升處理,可以使納米顆粒形成更致密的結(jié)構(gòu),強(qiáng)度提高4-8倍。最后使用NIH3T3細(xì)胞系對(duì)無(wú)機(jī)支架的細(xì)胞相容性進(jìn)行了檢測(cè),CCK-8法檢測(cè)細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)表明細(xì)胞增殖大于100%,細(xì)胞生長(zhǎng)良好。另外,通過(guò)細(xì)胞-支架接觸實(shí)驗(yàn)可知,支架附著膠原后,NIH3T3可以貼附在支架上生長(zhǎng)。綜上所述,以SiO_2納米顆粒作為基本結(jié)構(gòu)單元的純無(wú)機(jī)材料膠體凝膠具有良好的觸變性、力學(xué)強(qiáng)度與生物相容性,是無(wú)粘合劑、無(wú)添加劑的新型擠出式3D打印墨水的良好材料,具備生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：R318.08

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本文編號(hào)：2701005