本文選題：Au團(tuán)簇　切入點(diǎn)：水煤氣變換　出處：《燃料化學(xué)學(xué)報(bào)》2017年12期 　論文類型：期刊論文

【摘要】：利用密度泛函理論(DFT)研究了Au10、Au13和Au20三類團(tuán)簇的穩(wěn)定性和對(duì)水煤氣變換(WGSR)反應(yīng)的催化活性,考察了各物質(zhì)在Aun團(tuán)簇上的吸附行為和微觀反應(yīng)機(jī)理。結(jié)果表明,三類Aun團(tuán)簇的穩(wěn)定性順序?yàn)锳u10Au13Au20,而Aun團(tuán)簇中電子離域性及吸附能力大小趨勢(shì)為Au13Au10Au20。在三類Aun團(tuán)簇上,水煤氣變換反應(yīng)的控速步驟均為H2O的解離,但其反應(yīng)機(jī)理路徑有所不同。Au10團(tuán)簇上為羧基機(jī)理,COOH*中間體直接解離;Au13團(tuán)簇上為氧化還原機(jī)理,兩個(gè)OH*發(fā)生歧化反應(yīng);Au20團(tuán)簇上為羧基機(jī)理,COOH*和OH*發(fā)生歧化反應(yīng)。通過對(duì)三類團(tuán)簇上的最佳反應(yīng)路徑進(jìn)行比較發(fā)現(xiàn),Au13團(tuán)簇在低溫下具有較好的催化活性。
[Abstract]:Density functional theory (DFT) was used to study the stability and catalytic activity of Au10 / au _ (13) and Au20 clusters for water gas shift (WGS) reactions. The adsorption behavior and microcosmic reaction mechanism of various substances on Aun clusters were investigated. The order of stability of three Aun clusters is Au10Au13Au20, while the trend of electron delocalization and adsorption capacity of Aun cluster is Au13Au10Au20.The controlled rate step of water gas shift reaction on the three Aun clusters is the dissociation of H2O. However, the reaction mechanism is different. The redox mechanism is the direct dissociation of COOH* intermediate on Au10 cluster. The carboxyl mechanism of COOH * and OH * occurred in the two OH * disjunctions of Au20 clusters. By comparing the optimal reaction paths on the three clusters, it was found that the au 13 clusters had better catalytic activity at low temperature.
【作者單位】： 浙江工業(yè)大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院;湖州師范學(xué)院生命科學(xué)學(xué)院;
【基金】：國家自然科學(xué)基金(21503188) 浙江省自然科學(xué)基金(LQ15B030002)資助~~
【分類號(hào)】：O643.31

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