本文關(guān)鍵詞：載鈀石墨相氮化碳液相催化加氫脫氯的研究

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【摘要】：世界人口的不斷增長(zhǎng),促進(jìn)了農(nóng)業(yè)的大規(guī)模發(fā)展,而農(nóng)藥在農(nóng)業(yè)中的使用必不可少。2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)作為一種除草劑,可除去多種雜草以保護(hù)農(nóng)作物正常生長(zhǎng)。其優(yōu)良的性能使其成為目前世界上最常用的除草劑之一,然而由此導(dǎo)致的環(huán)境問題也日益嚴(yán)重。2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)是2,4-D的合成中間體,是一種難生物降解的氯代有機(jī)污染物,其毒性大、且具有致癌性,在化工生產(chǎn)中的大量使用同樣導(dǎo)致嚴(yán)重的污染,是美國(guó)環(huán)保署(USEPA)公布的優(yōu)先控制環(huán)境污染物之一。因此,如何實(shí)現(xiàn)其高效去除是目前國(guó)內(nèi)外的研究重點(diǎn)。液相催化加氫脫氯技術(shù)具有反應(yīng)速率快、條件溫和、產(chǎn)物選擇性高、無二次污染等優(yōu)勢(shì),在水處理中顯示了一定的應(yīng)用潛力。本論文選取石墨相氮化碳為載體,以不同方法制備了新型載鈀石墨相氮化碳催化劑,對(duì)所得材料進(jìn)行了XRD、TEM、Zeta 電位、 XPS、N2吸附-脫附、ICP、CO吸附、元素分析等表征,同時(shí)研究了其對(duì)2,4-DCP和2,4-D的脫氯效果,探討制備方法和反應(yīng)條件對(duì)催化加氫脫氯效率的影響。論文主要結(jié)論如下：將不同制備方法得到的Pd/g-C3N4催化劑用于2,4-DCP的液相加氫脫氯反應(yīng)。光沉積法制得的催化劑比浸漬法制得催化劑具有更高的催化活性,這主要是由于光沉積法制備的催化劑表面Pd粒子大小和分散更加均勻,而浸漬法負(fù)載的Pd發(fā)生了明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象,從而導(dǎo)致了催化活性的差異。增加Pd負(fù)載量會(huì)使得單位質(zhì)量催化劑的催化加氫脫氯效率有所提高,但單位質(zhì)量Pd的利用率則大幅下降,這也與Pd在載體表面的分布及團(tuán)聚現(xiàn)象有關(guān)。此外,酸性條件有利于催化加氫反應(yīng)的進(jìn)行,但回用效果卻不及堿性條件下回收的催化劑,這與反應(yīng)過程中產(chǎn)生的HCl對(duì)活性中心的不良影響有關(guān),堿性條件可迅速中和材料表面聚集的HCl,有利于保障催化劑的穩(wěn)定性。利用沉積沉淀法制備得到Pd/g-C3N4催化劑,變化NaBH4加入比例,改變催化劑中Pd2+/(Pd2++Pd0)的比例,研究Pd2+與Pd0在催化加氫脫氯中的作用。結(jié)果表明,Pd/g-C3N4催化劑中的Pd0可將氫氣轉(zhuǎn)化成具有強(qiáng)還原性的活性氫,而Pd2+的存在有利于C-C1鍵的斷裂。同時(shí),提高負(fù)載量,可改變催化劑表面Pd粒子的大小。大顆粒的Pd粒子利于形成P-PdH,從而提高催化加氫脫氯的效率。此外,對(duì)比不同反應(yīng)底物(一氯苯氧乙酸,二氯苯氧乙酸和三氯苯氧乙酸)時(shí),發(fā)現(xiàn)氯原子增多不利于脫氯的進(jìn)行,且難易程度與苯環(huán)的取代位有關(guān)。
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ426;X592

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本文編號(hào)：1203593