自然界中砷主要以As（Ⅲ）和As（V）兩種價(jià)態(tài)存在,分布于大氣、水、土壤等環(huán)境中,其存在形態(tài)與相應(yīng)的生態(tài)毒性有直接關(guān)系。大氣中的砷污染要比水和表層土壤復(fù)雜,相對后兩者而言,人們對大氣PM2.5中的光化學(xué)行為尚缺乏深入地認(rèn)識。這是因?yàn)檫M(jìn)入大氣的砷通常會吸附于流動的小粒徑顆粒中,易受氣候因素、工業(yè)活動甚至太陽光輻射的影響,如何理解該動態(tài)系統(tǒng)中砷的環(huán)境行為成為評估其健康風(fēng)險(xiǎn)的關(guān)鍵。本論文選取中國北方典型煤煙污染城市,對大氣PM2.5中不同價(jià)態(tài)砷含量的晝夜分布進(jìn)行調(diào)查和統(tǒng)計(jì)分析,發(fā)現(xiàn)As（V）/As（Ⅲ）比例日間高于夜間,總砷濃度越高這種晝夜差異越明顯;在冬季顆粒物常見的金屬污染物中,篩選出鐵、鈦、鋅三種典型的金屬氧化物與砷形態(tài)差異顯著相關(guān),實(shí)驗(yàn)證實(shí)金屬氧化物介導(dǎo)產(chǎn)生的超氧自由基是導(dǎo)致As（Ⅲ）光轉(zhuǎn)化的主要原因。流行病學(xué)研究表明砷暴露與糖尿病的發(fā)生存在密切聯(lián)系。本研究亦發(fā)現(xiàn)PM2.5中砷的光化學(xué)行為可能導(dǎo)致其對HepG2細(xì)胞氧化損傷及葡萄糖代謝發(fā)生變化:隨著As（Ⅲ）轉(zhuǎn)化為As（V）,大氣砷的這種光化學(xué)轉(zhuǎn)化會減弱其對細(xì)胞的氧化損傷效應(yīng),增加細(xì)胞葡萄糖攝取量和糖原合成量,同時與葡萄糖代謝有關(guān)的P... 

【文章來源】：山西大學(xué)山西省

【文章頁數(shù)】：75 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖２－１燃煤區(qū)大氣ＰＭ２．５中砷形態(tài)晝夜分布特征（Ａ：夏季；Ｂ：冬季）??

?讓二逢燃撼區(qū)大氣ｐＭｂ：中砷的：遺塞＃布???２．３．２不同季節(jié)ＰＭ２５中砷形態(tài)晝夜比例分布特征??我們通過比較晝夜ＰＭ２．５樣品中Ａｓ?（Ｖ）?／Ａｓ?（ＩＩＩ）比值大小來了解大氣顆粒物??中不同價(jià)態(tài)Ａｓ的晝夜分布差異（見圖２－２）。有趣的是，通過分析發(fā)現(xiàn)所有采樣點(diǎn)??白天ＰＭ２．５樣品中Ａｓ（Ｖ）／Ａｓ（ＩＩＩ）的比值高于夜間，主要表現(xiàn)為運(yùn)城市冬季（Ｓ４－Ｓ６）??Ａｓ?（Ｖ）?／?Ａｓ?（ＩＩＩ）比值的日變化從１．０１？０．７１下降至０．５６－０．５３，夏季從０．６９￣０．４３??下降至０．５３？０．４１，而太原市（Ｓ１－Ｓ３〉樣品中砷形態(tài)分布比率亦呈現(xiàn)相似的晝夜義異ｒ??但變化幅度較校尤其是在冬季ＰＭ２．５樣品中，運(yùn)城市顆粒物中Ａｓ?（Ｖ）?／?Ａｓ?（ＩＩＩ）??晝夜比率差異比太原市，更顯著，這可能與當(dāng)?shù)氐拿禾肯M(fèi)和工業(yè)分布有關(guān)。綜上分??析，在不考慮氣候和區(qū)域面素的情況下，以上結(jié)果表明，ＰＭ２．５中砷形態(tài)分布的晝夜??差異可能與其光行為直接相關(guān)，且樣品中砷含量越高Ａｓ?（Ｖ）?／Ａｓ?（ＩＩＩ〕分希差異越??大。??Ａ?〇ｅ－｜?ＩＺＺｌｄａｙ?Ｂ?１２｜——??■—ｉ?ａ；?ｉ??＝?Ｄ’７＿?ｉＪｔｉ?＾?１．０－?ｒ＾￣??Ｖ＞?？?（０??＜?＜??￡°＇６＂?５，０．８－?■．??Ｉｌｉｌｌｌｉ?ＩｌｉｉＭＢｈ??Ｓ１?Ｓ２?Ｓ３?Ｓ４?Ｓ５?Ｓ６?Ｓ１?Ｓ２?Ｓ３?Ｓ４?Ｓ５?Ｓ６??圖２－２燃煤區(qū)大氣ＰＭ２．５中Ａｓ?（Ｖ）?／Ａｓ?（ＩＩＩ）比值的晝夜差異（Ａ：夏季；Ｂ：冬季）??Ｆｉｇ?２－２?Ｄａｙ?ａｎｄ?ｎｉｇｈｔ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅ?ｏｆ?Ａｓ

?第三蠢金屙氧化物對砷光化學(xué)轉(zhuǎn)化行為的影響???溫度??金屬負(fù)載破璃??纖維謔臘?ｒ??＾?氙光燈??▲?Ｕ?＾??■ｃ?Ｉ?，?＾?＾■通風(fēng)口??圖３－１金屬負(fù)載玻璃纖維膜上Ａｓ?（ＩＩＩ）的光氧化裝置??Ｆｉｇ?３－１．Ｓｅｔｕｐ?ｆｏｒ?ｐｈｏｔｏｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ｏｆ?Ａｓ（ＩＩＩ）?ｏｎ?ｔｈｅ?ｍｅｔａｌ－ｌｏａｄｅｄ?ｇｌａｓｓｆｉｂｅｒ?ｆｉｌｔｅｒｓ．??３．２．２．２原子熒光光譜法測定砷的含復(fù)??不同形態(tài)砷的提取和測定方法Ｍ２．２．２．３基本一致，略有改動。??通過預(yù)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，由于負(fù)載濾膜上的金屬氧化納米顆粒物與實(shí)際ＰＭ２．５的理化??性質(zhì)存在羞異，可能對砷的吸附較強(qiáng)，使用１?ｍｏｌ／Ｌ的磷酸無法將膜上的砷提取出??來。園此在濃度最高的５?＿ｍｇ／ｇ．金廣氧化物負(fù)載膜上滴加５?ｍｇ／Ｌ的砷．，通過分別改??變提取劑磷酸的濃度（１、２、４、６、８?ｍｏｌ／Ｌ）和超聲時間（０、１０、２０、４０、６０?ｍｉｎ），??其他提取條件不變，測定砷的畫收率，考察合適的提取工藝。??３．２．２．３捕獲劑存在對Ａｓ?ａｎ）光氧化的影晌??為了進(jìn)一步探討Ａｓ?（ＩＩＩ）的光催化機(jī)制，向制作好的５ｍｇ／ｇ的Ｆｅ２０３、Ｔｉ０２和??ＺｎＯ滹膜上分別加入２?ｍｌ濃度為１０?ｍｇ／Ｌ的Ｃｕ２＋、甲酸鈉和和叔�。捍迹鳛椋吆�??猜除劑、空穴清除劑和輕基自由基清除劑，光照５ｈ后測定Ａｓ?ＵＩＩ）和Ａｓ?（Ｖ）的??含纛》考察砷的光化學(xué)行為機(jī)理。??３．３．２．４?Ｆｅ?（ＩＩ）的測定??本論文中鐵氧化物組成對砷的光化學(xué)行為影響最大，為了研宄鐵氧化物在其中??的作用機(jī)理，按照３．２．２．１中的方法制備鐵負(fù)

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]我國城市大氣顆粒物重金屬污染研究進(jìn)展與趨勢[J]. 顧家偉.  地球與環(huán)境. 2019(03)
[2]保定市日間、夜間大氣PM2.5中無機(jī)組分的特征及來源分析[J]. 王永慧,劉芃巖,于泊蕖,劉慶學(xué),王心宇,姜云軍.  環(huán)境化學(xué). 2017(09)
[3]Particulate matter(PM2.5) exposure season-dependently induces neuronal apoptosis and synaptic injuries[J]. Minjun Chen,Ben Li,Nan Sang.  Journal of Environmental Sciences. 2017(04)
[4]太原城區(qū)PM2.5重金屬元素季節(jié)變化及形態(tài)分析[J]. 呂佳莉,李萌,解靜芳,邸志東,趙麗娟,劉瑞卿.  環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2016(04)
[5]火電廠粉煤灰中重金屬元素的分布和富集特性[J]. 劉楷,楊常亮,李世玉,余洋洋,劉彬,陳桂明,王艷丹.  環(huán)境科學(xué)與技術(shù). 2015(12)
[6]石河子燃煤電廠重金屬排放研究[J]. 萬勤,孟優(yōu),陳平,李杰.  中國環(huán)境監(jiān)測. 2015(06)
[7]我國大氣PM2.5中砷的污染特征、來源及控制[J]. 江華亮,王宗爽,武雪芳,郭敏,顧閆悅.  環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報(bào). 2015(06)
[8]Photooxidation of arsenic（Ⅲ） to arsenic（Ⅴ） on the surface of kaolinite clay[J]. Wei Ding,Yajie Wang,Yingtan Yu,Xiangzhi Zhang,Jinjun Li,Feng Wu.  Journal of Environmental Sciences. 2015(10)
[9]Assessment of heavy metal pollution characteristics and human health risk of exposure to ambient PM2.5 in Tianjin,China[J]. Peifei Chen,Xiaohui Bi,Jiaqi Zhang,Jianhui Wu,Yinchang Feng.  Particuology. 2015(03)
[10]納米二氧化鈦光催化修復(fù)二苯砷酸污染土壤的研究[J]. 王阿楠,駱永明.  土壤. 2015(01)

博士論文
[1]六溴環(huán)十二烷的光化學(xué)轉(zhuǎn)化過程與機(jī)制研究[D]. 于英潭.武漢大學(xué) 2016
[2]魯西南煤礦區(qū)重金屬元素環(huán)境地球化學(xué)特征研究[D]. 武旭仁.武漢理工大學(xué) 2012

碩士論文
[1]太原市大氣PM2.5砷、汞及PAHs的污染特征研究[D]. 張萌.山西大學(xué) 2016
[2]砷在水稻及細(xì)顆粒物PM2.5中富集及分布特征研究[D]. 于雄軍.華中農(nóng)業(yè)大學(xué) 2016
[3]燃煤電廠重金屬排放與控制研究[D]. 史燕紅.華北電力大學(xué) 2016
[4]燃煤重金屬遷移轉(zhuǎn)化特征及其污染控制研究[D]. 郭勝利.重慶大學(xué) 2014
[5]砷對土壤微生物數(shù)量及土壤生物活性的影響研究[D]. 王薪宇.遼寧工程技術(shù)大學(xué) 2014
[6]北京市石景山區(qū)大氣顆粒物中總砷及形態(tài)研究[D]. 賀婷婷.南華大學(xué) 2011
[7]低劑量砷染毒動物腎臟損傷及差異蛋白質(zhì)研究[D]. 孫莉.山西醫(yī)科大學(xué) 2010
[8]不同價(jià)態(tài)無機(jī)砷對水稻秧苗生長及土壤微生物的影響[D]. 劉琳.福建農(nóng)林大學(xué) 2009
[9]砷在土壤中的形態(tài)轉(zhuǎn)化及植物有效性研究[D]. 胡留杰.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院 2008
[10]外加砷源對土壤微生物數(shù)量及生態(tài)的影響研究[D]. 熊如意.廣東工業(yè)大學(xué) 2008



本文編號：3617310