大尺度第一性原理方法發(fā)展和軟件開發(fā)
發(fā)布時間：2021-07-17 12:52
隨著計算科學(xué)的快速發(fā)展,第一性原理計算方法已經(jīng)成為理解凝聚態(tài)物質(zhì)微觀機制和預(yù)測材料性質(zhì)的重要手段。然而,由于傳統(tǒng)第一性原理計算方法的高計算量標度屬性[至少O（N3）],導(dǎo)致其在模擬大尺度系統(tǒng)時仍面臨著巨大挑戰(zhàn)。因此,在保證計算精度的前提下,發(fā)展出高效的第一性原理計算方法成為凝聚態(tài)物理計算領(lǐng)域亟需解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。圍繞以上問題,本文作者基于無軌道密度泛函理論,利用線積分方法和局域密度近似方案,發(fā)展了適用于不同系統(tǒng)（擴展和孤立系統(tǒng)）的動能密度泛函,并提出了構(gòu)建非定域贗勢能量密度泛函的學(xué)術(shù)思想,為無軌道密度泛函理論開展大尺度材料模擬奠定了基礎(chǔ);同時,利用實空間有限差分方法結(jié)合Chebyshev過濾子空間迭代技術(shù),發(fā)展了具有低計算量標度和高并行擴展能力的Kohn-Sham（KS）密度泛函理論的計算方法和軟件。博士期間取得了以下創(chuàng)新性研究成果:1.提出了依賴于局域密度的核函數(shù),據(jù)此設(shè)計了適用于孤立系統(tǒng)的非局域動能密度泛函構(gòu)建方案,解決了傳統(tǒng)非局域動能密度泛函無法直接應(yīng)用于孤立系統(tǒng)的科學(xué)難題。通過對Mg、Si和Ga As等團簇測試表明:基于該方案構(gòu)建的動能密度泛函不僅重現(xiàn)出...
【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：105 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
孤立系統(tǒng)ATLAS軟件實現(xiàn)示意圖：(a)電子密度在立方胞中的分布；(b)
第3章孤立系統(tǒng)無軌道密度泛函理論27由樣條插值獲得[71]：1/65/63,5/6,5/61/65/635/6,5/615,35,,3LXXTNLFmXiiiVrrwkrrrrdrrcrrwkrrrdr···(3.12)其中，ic表示樣條插值系數(shù)，ik代表插值的波矢節(jié)點；值得注意的是，樣條插值系數(shù)是依賴于局域電子密度r。一般地，為獲得動能密度泛函，我們需要對方程(3.12)中的動能勢進行泛函積分。然而，由于該泛函積分過于復(fù)雜而難以獲得動能密度泛函的解析表達式，另外，直接數(shù)值計算動能密度泛函的數(shù)值也會耗費巨大的計算量。在LX動能泛函的構(gòu)建過程中，采用了一種簡單的近似方案：在獲得動能泛函的解析表達式時，將插值系數(shù)作為不依賴于電子密度的固定參數(shù)，并通過線積分方法對方程(3.12)進行泛函積分[71]。然而，這個近似方案是非常粗糙的以至于動能密度泛函和動能勢之間不滿足嚴格的泛函導(dǎo)數(shù)關(guān)系。因此，LX泛函在能量最小化的過程中會出現(xiàn)數(shù)值不穩(wěn)定的現(xiàn)象。與LX方案不同的是，LDAK-X動能泛函直接在傳統(tǒng)動能泛函的基礎(chǔ)上引入了局域密度近似核，相應(yīng)的動能勢是通過對動能密度泛函求泛函導(dǎo)數(shù)來獲得，因此，LDAK-X動能泛函和其相應(yīng)的動能勢之間的泛函導(dǎo)數(shù)關(guān)系是嚴格滿足的，這也是LDAK-X動能泛函在能量最小化過程中表現(xiàn)出數(shù)值穩(wěn)定性的原因。圖3.2LDAK-X和LX泛函的總能最小化的數(shù)值穩(wěn)定性對比，模擬系統(tǒng)為Mg8團簇；X分別代表(a)WT,(b)MGP0和(c)MGP動能密度泛函。為了掌握LDAK-X動能泛函精確度方面的性能，我們分別對Mg8、Ga4As4以及Si50的團簇采用無軌道密度泛函理論進行總能的計算，動能密度泛函包括LDAK-WT、LDAK-MGP0、LDAK-MGP、LDAK-SM、LDAK-Perrot、LWT、
第3章孤立系統(tǒng)無軌道密度泛函理論29圖3.3以KS-DFT為參考，對比OF-DFT采用不同動能密度泛函的精度；測試系統(tǒng)分別為100個隨機結(jié)構(gòu)的(a-b)Mg8，(c-d)Ga4As4和(e-f)Si50團簇。表3.1以KS-DFT為參考，OF-DFT不同動能密度泛函的總能(eV/atom)和基態(tài)電子密度的平均絕對誤差(MAE)；測試系統(tǒng)為100個隨機結(jié)構(gòu)的Mg8,Ga4As4和Si50團簇。(下劃線代表平均絕對誤差最小的結(jié)果)KEDFMAEofenergy(density)Mg8Ga4As4Si50LWT1.444(7.8)7.281(8.1)3.744(4.4)LMGP00.501(8.8)1.054(10.3)0.512(8.3)LMGP0.313(7.7)1.528(10.0)0.457(8.6)LDAK-SM2.406(31.2)10.444(30.6)8.547(29.8)LDAK-Perrot1.969(9.9)9.649(12.7)5.535(8.9)
本文編號：3288212
【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：105 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
孤立系統(tǒng)ATLAS軟件實現(xiàn)示意圖：(a)電子密度在立方胞中的分布；(b)
第3章孤立系統(tǒng)無軌道密度泛函理論27由樣條插值獲得[71]：1/65/63,5/6,5/61/65/635/6,5/615,35,,3LXXTNLFmXiiiVrrwkrrrrdrrcrrwkrrrdr···(3.12)其中，ic表示樣條插值系數(shù)，ik代表插值的波矢節(jié)點；值得注意的是，樣條插值系數(shù)是依賴于局域電子密度r。一般地，為獲得動能密度泛函，我們需要對方程(3.12)中的動能勢進行泛函積分。然而，由于該泛函積分過于復(fù)雜而難以獲得動能密度泛函的解析表達式，另外，直接數(shù)值計算動能密度泛函的數(shù)值也會耗費巨大的計算量。在LX動能泛函的構(gòu)建過程中，采用了一種簡單的近似方案：在獲得動能泛函的解析表達式時，將插值系數(shù)作為不依賴于電子密度的固定參數(shù)，并通過線積分方法對方程(3.12)進行泛函積分[71]。然而，這個近似方案是非常粗糙的以至于動能密度泛函和動能勢之間不滿足嚴格的泛函導(dǎo)數(shù)關(guān)系。因此，LX泛函在能量最小化的過程中會出現(xiàn)數(shù)值不穩(wěn)定的現(xiàn)象。與LX方案不同的是，LDAK-X動能泛函直接在傳統(tǒng)動能泛函的基礎(chǔ)上引入了局域密度近似核，相應(yīng)的動能勢是通過對動能密度泛函求泛函導(dǎo)數(shù)來獲得，因此，LDAK-X動能泛函和其相應(yīng)的動能勢之間的泛函導(dǎo)數(shù)關(guān)系是嚴格滿足的，這也是LDAK-X動能泛函在能量最小化過程中表現(xiàn)出數(shù)值穩(wěn)定性的原因。圖3.2LDAK-X和LX泛函的總能最小化的數(shù)值穩(wěn)定性對比，模擬系統(tǒng)為Mg8團簇；X分別代表(a)WT,(b)MGP0和(c)MGP動能密度泛函。為了掌握LDAK-X動能泛函精確度方面的性能，我們分別對Mg8、Ga4As4以及Si50的團簇采用無軌道密度泛函理論進行總能的計算，動能密度泛函包括LDAK-WT、LDAK-MGP0、LDAK-MGP、LDAK-SM、LDAK-Perrot、LWT、
第3章孤立系統(tǒng)無軌道密度泛函理論29圖3.3以KS-DFT為參考，對比OF-DFT采用不同動能密度泛函的精度；測試系統(tǒng)分別為100個隨機結(jié)構(gòu)的(a-b)Mg8，(c-d)Ga4As4和(e-f)Si50團簇。表3.1以KS-DFT為參考，OF-DFT不同動能密度泛函的總能(eV/atom)和基態(tài)電子密度的平均絕對誤差(MAE)；測試系統(tǒng)為100個隨機結(jié)構(gòu)的Mg8,Ga4As4和Si50團簇。(下劃線代表平均絕對誤差最小的結(jié)果)KEDFMAEofenergy(density)Mg8Ga4As4Si50LWT1.444(7.8)7.281(8.1)3.744(4.4)LMGP00.501(8.8)1.054(10.3)0.512(8.3)LMGP0.313(7.7)1.528(10.0)0.457(8.6)LDAK-SM2.406(31.2)10.444(30.6)8.547(29.8)LDAK-Perrot1.969(9.9)9.649(12.7)5.535(8.9)
本文編號：3288212
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