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地表環(huán)境過程中的鉻同位素分餾機(jī)制及應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2021-06-13 19:46
  隨著多接收質(zhì)譜儀分析技術(shù)的不斷發(fā)展,鉻(Cr)穩(wěn)定同位素體系開始得到廣泛應(yīng)用。在地表環(huán)境中,Cr主要以六價(jià)鉻[Cr(Ⅵ)]和三價(jià)鉻[Cr(Ⅲ)]的形式存在。巖石礦物中的Cr(Ⅲ)可以被錳氧化物氧化成可溶性的Cr(Ⅵ),而Cr(Ⅵ)也易被有機(jī)質(zhì)和二價(jià)鐵還原成難溶的Cr(Ⅲ),且Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的轉(zhuǎn)化過程中會(huì)伴隨著同位素分餾,因此Cr同位素(δ53Cr)可用于示蹤地表環(huán)境過程中Cr的循環(huán)過程。在本文中,我們圍繞著Cr同位素在各種表生過程中的分餾機(jī)制及應(yīng)用,開展了以下三個(gè)方面的工作。首先,厘清風(fēng)化過程土壤中Cr在不同組分的轉(zhuǎn)化機(jī)制以及伴隨的Cr同位素分餾對(duì)于理解地表Cr循環(huán)具有重要意義。紅壤是我國(guó)一種重要的土壤類型,其中,紅壤性水稻土是一種典型的氧化還原狀態(tài)周期性快速交替的耕作土壤。在強(qiáng)烈的自然作用和人為干預(yù)下,紅壤性水稻土的物質(zhì)循環(huán)過程相對(duì)復(fù)雜。我們測(cè)量了江西孫家小流域的兩套耕作時(shí)間不同的紅壤性水稻土剖面和兩套鉆孔樣品的Cr同位素組成。其中,新水田剖面的耕作時(shí)間約為20年,δ53Cr值的變化范圍為-0.34‰~-0.22‰;而老水田剖面的耕作時(shí)間約為100年,δ53Cr值的變化范圍為... 

【文章來源】:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:126 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【部分圖文】:

地表環(huán)境過程中的鉻同位素分餾機(jī)制及應(yīng)用


圖1.1鉻種型的pH-Eh圖,弓丨自王相力和衛(wèi)諱,(2020)

轉(zhuǎn)化過程,地表,環(huán)境,同位素


?第1章緒論???■?I??」工業(yè)生產(chǎn)??#?有機(jī)質(zhì)??d?if-??r(?1?作?f?k??入?Mn〇xc_)??*□?□?□?°°1?r??圖1.2地表環(huán)境中Cr(VI)與Cr(III)之間的轉(zhuǎn)化過程。??1.2?Cr同位素地球化學(xué)??1.2.1?Cr同位素及其儲(chǔ)庫(kù)??鉻有四種同位素(5GCr、52Cr、53Cr和54Cr),在自然界中的豐度分別為4.35%、??83.79%、9.50%和?2.36%?(Rossman?and?Taylor,?1998)。其中,50Cr、52Cr?和?54Cr?是??非放射成因的,而53Cr可以由53Mn衰變產(chǎn)生,其半衰期為3.7±0.4Myr(Honda??and?Imamura,1971)?〇??隨著新一代多接收電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(Multi-Collector?Inductively??Coupled?Plasma?Mass?Spectrometer,簡(jiǎn)稱?MC-ICP-MS)和多接收熱電離質(zhì)譜儀??(Multi-Collector?Thermal?Ionization?Mass?Spectrometer,簡(jiǎn)稱?MC-TIMS)的發(fā)展,??Cr穩(wěn)定同位素的測(cè)量精度達(dá)到了前所未有的高度。目前為止,新一代TIMS(Triton??和Triton?plus)對(duì)Cr同位素質(zhì)量相關(guān)分循測(cè)量得到的精度最好(Scheiderich?et?al.,??2015;?Li?et?al.,?2016;?Li?et?al.,2017;?Bonnand?et?al.,2020)。??鉻穩(wěn)定同位素通常表示為同位素比值相對(duì)于標(biāo)樣的千分偏差:??"(53Cr/52Cr)?'??

同位素,地球


???1???1???1???1?????I??%r//i??闥?igneous?rocks??議??sedimentary??rocks??塵??soil,?weathering?profile??p??river?water?H兄M3)??p??seawater?微媒|??I?I?l?\美/0?T?Of?一?Vi?.一??I?V/lulI?Iv^i?VV?C3li51??m^m?serpentinized??oceanic?crust???::???圖1.3地球不同儲(chǔ)庫(kù)的Cr同位素組成,引自Qin?and?Wang?(2017)。??近年來,己有較多的研究測(cè)定了地球不同儲(chǔ)庫(kù)的Cr同位素組成,例如火成??巖、沉積巖、土壤和風(fēng)化剖面、河水、海水、地下水和蛇紋石化洋殼等(圖1.3)。??一些古土壤和現(xiàn)代磚紅壤的Cr同位素研究顯示樣品中53Cr相對(duì)52Ci?虧損,并伴??隨著?Cr?的丟失(Crowe?et?al.,2013;?Frei?and?Polat,?2013;?Berger?and?Frei,?2014;?Frei??et?al.,?2014;?Frei?et?al.,2016;?Colwyn?et?al.,?2019),這說明在氧化風(fēng)化過程中重的??Ct■同位素優(yōu)先遷移。但是,也有幾個(gè)風(fēng)化剖面中的部分樣品顯示出正的滬3Cr值,??且在正S53Cr值的層位中富集Cr,這可以用重的Cr同位素遷移后再沉淀這一過??程來解釋(Crowe?et?al.,2013;?Frei?and?Polat,?2013;?Berger?and?Frei,?2014;?Frei?et?al.,??2014;?Wan

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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本文編號(hào):3228207

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