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多孔陶瓷粒子電極的制備及對含氮雜環(huán)化合物的降解研究

發(fā)布時間:2017-05-24 13:08

  本文關(guān)鍵詞:多孔陶瓷粒子電極的制備及對含氮雜環(huán)化合物的降解研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:含氮雜環(huán)化合物以其潛在的生物活性和優(yōu)異的化學可修飾性,應(yīng)用范圍和產(chǎn)量均獲得了巨大的進步,又因其致癌、致畸和致突變性,廢水毒性大、可生化性差,成為水處理領(lǐng)域的難點。電催化氧化技術(shù)適應(yīng)性廣,能高效的降解廢水中的污染底物,是一種綠色的水處理技術(shù),引起了科研工作者的廣泛關(guān)注。三維粒子電極的發(fā)展,不僅提高了電催化氧化體系的催化活性,并能有效降低處理能耗,極大推進了該技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用前景。本文立足于三維電催化氧化技術(shù),通過研制多孔陶瓷粒子電極和設(shè)計新型固定床電催化氧化反應(yīng)器構(gòu)建了一種新型的三維電催化氧化體系,研究了典型含氮雜環(huán)化合物模擬廢水的三維電催化氧化降解過程,并將其應(yīng)用于含氮雜環(huán)類化合物工業(yè)廢水的處理。主要研究內(nèi)容如下:基于陶瓷材料高熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性,以來源廣泛的陶土為基體、廉價的過渡金屬氧化物為活性組分,通過固相焙燒法研制了一種制備簡單、價格低廉及適于工業(yè)化應(yīng)用的Cu O-ZnO/多孔陶瓷粒子電極。采用XRD、SEM對粒子電極的晶相和表面形貌進行了表征,并通過電催化實驗考察了所制備粒子電極的穩(wěn)定性、催化活性和催化機理。采用多孔陶瓷粒子電極構(gòu)建的三維電催化氧化體系,研究了典型含氮雜環(huán)化合物2-二乙胺基-6-甲基-4-羥基嘧啶和2-氨基吡啶的降解。系統(tǒng)的考察了工藝參數(shù)對降解效率的影響,分析了降解機理,并對降解過程的動力學進行了耦合,發(fā)現(xiàn)三維電催化氧化能高效破壞氮雜環(huán)結(jié)構(gòu),兩種污染底物的降解過程均符合一級動力學。針對實際廢水的復雜性,研究了三維電催化氧化下氨氮的降解及氨氮與含氮雜環(huán)化合物的競爭。間接氧化不僅能提高氨氮的降解效率,還可以減少(亞)硝酸鹽的積累;氨氮與含氮雜環(huán)化合物開環(huán)產(chǎn)物的礦化過程競爭強烈,加入氯離子可顯著提高有機/氨氮廢水中氨氮的降解效率。設(shè)計了一種新型的固定床三維電催化氧化反應(yīng)器,并采用停留時間分布研究了反應(yīng)器的流動特性。停留時間分布顯示所設(shè)計反應(yīng)器內(nèi)流體流態(tài)介于平推流和全混流,曝氣使流體流態(tài)更趨于全混流,可根據(jù)實際條件對反應(yīng)器做進一步放大研究。將三維電催化氧化技術(shù)應(yīng)用于甲基嘧啶磷生產(chǎn)廢水和垃圾滲濾液的預處理?梢栽诓惶砑尤魏嗡巹⑤^低能耗的情況下,獲得對甲基嘧啶磷生產(chǎn)廢水COD高效而穩(wěn)定的去除率。采用混凝-三維電催化氧化組合工藝預處理垃圾滲濾液,混凝對垃圾滲濾液的懸浮物和大分子有機物去除效果好,三維電催化氧化可優(yōu)先去除混凝后垃圾滲濾液的氨氮。應(yīng)用研究驗證了三維電催化氧化在實際廢水處理領(lǐng)域的可行性,表明了其廣闊的應(yīng)用前景。
【關(guān)鍵詞】:三維電催化氧化 粒子電極 含氮雜環(huán)化合物 固定床反應(yīng)器 工業(yè)廢水處理
【學位授予單位】:湖南師范大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:X703
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-15
  • 第一章 緒論15-36
  • 1.1 引言15
  • 1.2 含氮雜環(huán)化合物廢水研究進展15-21
  • 1.2.1 含氮雜環(huán)化合物廢水的來源及危害16
  • 1.2.2 含氮雜環(huán)化合物廢水處理技術(shù)16-21
  • 1.3 電催化氧化法技術(shù)概述21-27
  • 1.3.1 電催化氧化機理21-24
  • 1.3.2 電極材料24-26
  • 1.3.3 電催化氧化反應(yīng)器的發(fā)展26-27
  • 1.4 三維電催化氧化水處理技術(shù)27-34
  • 1.4.1 三維電催化氧化反應(yīng)器的分類27-28
  • 1.4.2 復極性固定床三維電催化反應(yīng)器28-33
  • 1.4.3 存在問題和發(fā)展趨勢33-34
  • 1.5 本論文研究技術(shù)路線及主要內(nèi)容34-36
  • 1.5.1 技術(shù)路線34-35
  • 1.5.2 研究內(nèi)容35-36
  • 第二章 多孔陶瓷粒子電極的制備、表征及性能研究36-52
  • 2.1 引言36-37
  • 2.2 實驗部分37-40
  • 2.2.1 實驗儀器、設(shè)備37
  • 2.2.2 實驗試劑及材料37-38
  • 2.2.3 多孔陶瓷粒子電極的制備38
  • 2.2.4 電催化氧化實驗38-39
  • 2.2.5 表征及分析方法39-40
  • 2.3 結(jié)果與討論40-51
  • 2.3.1 陶土原料分析40-42
  • 2.3.2 粒子電極的優(yōu)化制備42-46
  • 2.3.3 粒子電極的表征46-48
  • 2.3.4 二維與三維電催化氧化的效能對比48
  • 2.3.5 粒子電極的穩(wěn)定性實驗48-49
  • 2.3.6 三維電催化氧化機理49-51
  • 2.4 本章小結(jié)51-52
  • 第三章 三維電催化氧化降解嘧啶醇52-70
  • 3.1 引言52
  • 3.2 實驗部分52-54
  • 3.2.1 實驗試劑及儀器52-53
  • 3.2.2 多孔陶瓷粒子電極的制備53
  • 3.2.3 實驗裝置及方法53-54
  • 3.2.4 測定分析方法54
  • 3.3 結(jié)果與討論54-69
  • 3.3.1 三維電催化氧化降解嘧啶醇工藝研究54-61
  • 3.3.2 電催化氧化降解嘧啶醇機理分析61-65
  • 3.3.3 嘧啶醇降解動力學研究65-67
  • 3.3.4 氯離子對電催化氧化的影響67-69
  • 3.4 本章小結(jié)69-70
  • 第四章 三維電催化氧化降解 2-氨基吡啶70-84
  • 4.1 引言70
  • 4.2 實驗部分70-73
  • 4.2.1 實驗試劑及儀器70-71
  • 4.2.2. 多孔陶瓷粒子電極的制備71
  • 4.2.3 實驗裝置及方法71-72
  • 4.2.4 測定分析方法72-73
  • 4.3 結(jié)果與討論73-83
  • 4.3.1 三維電催化氧化降解 2-氨基吡啶工藝研究73-80
  • 4.3.2 2-氨基吡啶降解機理分析80-82
  • 4.3.3 電催化氧化降解 2-氨基吡啶動力學耦合82-83
  • 4.4 本章小結(jié)83-84
  • 第五章 含氮雜環(huán)化合物與氨氮的競爭反應(yīng)84-97
  • 5.1 引言84
  • 5.2 實驗部分84-86
  • 5.2.1 實驗試劑及儀器84-85
  • 5.2.2 多孔陶瓷粒子電極的制備85
  • 5.2.3 實驗裝置及方法85-86
  • 5.2.4 測定分析方法86
  • 5.3 結(jié)果與討論86-96
  • 5.3.1 氨氮的降解及過程分析86-89
  • 5.3.2 氨氮與嘧啶醇的競爭反應(yīng)89-92
  • 5.3.3 氨氮與 2-氨基吡啶的競爭反應(yīng)92-95
  • 5.3.4 氨氮與含氮雜環(huán)化合物的競爭分析95-96
  • 5.4 本章小結(jié)96-97
  • 第六章 固定床電催化氧化反應(yīng)器的設(shè)計及流動特性研究97-115
  • 6.1 引言97-98
  • 6.2 三維電催化氧化反應(yīng)器的設(shè)計98-99
  • 6.3 反應(yīng)器的水力停留時間分布99-113
  • 6.3.1 實驗試劑及儀器99-100
  • 6.3.2 粒子電極的放大試制100
  • 6.3.3 實驗裝置及流程100
  • 6.3.4 測定分析方法100-103
  • 6.3.5 結(jié)果與討論103-113
  • 6.4 本章小結(jié)113-115
  • 第七章 三維電催化氧化在實際廢水處理中的應(yīng)用研究115-131
  • 7.1 引言115
  • 7.2 三維電催化氧化預處理甲基嘧啶磷生產(chǎn)廢水115-122
  • 7.2.1 實驗部分115-117
  • 7.2.2 實驗結(jié)果與討論117-122
  • 7.2.3 實驗小結(jié)122
  • 7.3 混凝-三維電催化氧化預處理垃圾滲濾液122-129
  • 7.3.1 實驗部分123-125
  • 7.3.2 實驗結(jié)果與討論125-129
  • 7.3.3 實驗小結(jié)129
  • 7.4 本章小結(jié)129-131
  • 第八章 結(jié)論與建議131-134
  • 8.1 結(jié)論131-133
  • 8.2 建議133-134
  • 參考文獻134-148
  • 攻讀學位期間的主要研究成果148-150
  • 致謝150

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 姚清國;段書德;俞龍泉;;次氯酸鈉氧化法處理阿維菌素廢水的實驗研究[J];綠色科技;2010年10期

2 張春華;張娜;;粒子電極法深度處理焦化廢水實驗[J];水資源保護;2011年03期


  本文關(guān)鍵詞:多孔陶瓷粒子電極的制備及對含氮雜環(huán)化合物的降解研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號:390867

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