本文關(guān)鍵詞：釩酸鹽及其復(fù)合光催化劑的制備及性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：近年來,利用太陽能解決全球性的能源和環(huán)境問題越來越受到重視。降解對人類健康有害的有機(jī)污染物逐漸成為今天的世界科學(xué)研究的重點(diǎn)。因?yàn)檫@些有機(jī)污染物不同而且排放源也不同,使得生物降解這些有機(jī)污染物的生態(tài)問題通常是非常緩慢而且常規(guī)治理大多也是無效的。在這方面,光催化技術(shù),尤其是用半導(dǎo)體光催化體系目前是比傳統(tǒng)化學(xué)氧化方法降解有毒污染物更吸引人。光催化降解環(huán)境有機(jī)污染物在過去二三十年已經(jīng)開始研究。除了傳統(tǒng)的光催化劑二氧化鈦(TiO2),又有許多新型的光催化劑被研究,比如Ag3PO4,BiVO4,BiOBr等。然而,在現(xiàn)有的光催化研究當(dāng)中,在可見光范圍內(nèi)的有限的吸收率和高的電荷載體的再結(jié)合率仍然是兩個(gè)基本問題。為了解決這兩個(gè)問題,本論文合成了不同形貌的新型釩酸鹽半導(dǎo)體材料(AgVO3和BiVO4),然后進(jìn)一步設(shè)計(jì)修飾等離子體復(fù)合材料的光催化劑AgVO3@AgBr@Ag和Ag-AgBr/BiVO4。以催化降解羅丹明B作為模型反應(yīng)研究等離子體復(fù)合光催化劑的催化性能。在此基礎(chǔ)上,結(jié)合采用現(xiàn)代測試手段對釩酸鹽納米材料的合成、結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行了深入研究,考察光催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程,初步探索不同形貌結(jié)構(gòu)光催化劑的組成和晶體生長機(jī)理。主要研究工作分為以下部分:(1)水熱方法合成AgVO3及其光催化活性的研究以硝酸銀、偏釩酸銨為原料,采用水熱方法制備了新型半導(dǎo)體可見光催化劑AgVO3納米帶可見光催化劑,并進(jìn)一步探討了AgVO3晶型與其光催化性能的關(guān)系。以光催化降解羅丹明B為模型反應(yīng),研究AgVO3納米帶的光催化性能。結(jié)果表明:所制備的AgVO3納米帶晶型是單斜結(jié)構(gòu),厚度為30-50納米,寬度為100-400納米,長度為10-100微米,且具有良好的可見光催化活性。(2)AgVO3@AgBr@Ag異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合成及其光催化性能的研究新型光催化劑AgVO3納米帶通過水熱方法制備。利用離子取代反應(yīng)把溴化銀成功引入到新型光催化劑釩酸銀體系;利用光誘導(dǎo)還原反應(yīng),再在太陽下光照下分解成銀,銀/溴化銀納米顆粒均勻地分散在薄的釩酸銀納米帶表面。討論了不同反應(yīng)物濃度對銀/溴化銀納米顆粒尺寸的影響。另外,我們對復(fù)合光催化劑的形成機(jī)理進(jìn)行了簡單分析。所制備的可見光誘導(dǎo)光催化降解羅丹明B溶液,光催化降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示復(fù)合光催化劑具有高活性。在實(shí)驗(yàn)用可見光源照射下,反應(yīng)2分鐘,70%羅丹明B完全降解,光催化效果較好。該催化劑通過與AgVO3構(gòu)建異質(zhì)結(jié),利用了貴金屬銀的表面等離子體共振效應(yīng)和復(fù)合半導(dǎo)體光催化材料釩酸銀和溴化銀吸收可見光的優(yōu)點(diǎn),使得該復(fù)合光催化劑能夠有效提高可見光催化效果。(3)樹葉狀BiVO4光催化劑的制備、表征及其性能研究采用水熱方法,以硝酸鉍、偏釩酸銨為原料,通過氫氧化鈉調(diào)節(jié)溶液pH值,制備了新型半導(dǎo)體可見光催化劑樹葉狀的BiVO4。利用X射線粉末衍射、掃描電子顯微鏡及UV-Vis漫反射光譜等現(xiàn)代表征方法對光催化材料BiVO4進(jìn)行表征。表征結(jié)果表明:所制備的BiVO4是單斜相結(jié)構(gòu),葉片狀BiVO4厚度為60~70納米和寬度70~100微米。通過光催化降解羅丹明B研究了光催化材料樹葉狀BiVO4的光催化性能,并研究其生長機(jī)理。(4)等離子體復(fù)合光催化劑Ag-AgBr/BiVO4的制備及應(yīng)用Ag-AgBr/BiVO4復(fù)合光催化劑利用十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為表面活性劑,采用沉積法然后利用光誘導(dǎo)反應(yīng)制備。作為一個(gè)低成本且光催化效率較高的可見光催化劑,樹葉狀釩酸鉍作為基底。在制備過程中,十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)不僅作為表面活性劑,模板導(dǎo)向劑還是反應(yīng)物。通過X射線粉末衍射、掃描電子顯微鏡及透射電鏡等等多種現(xiàn)代表征手段對復(fù)合光催化劑進(jìn)行了表征分析。通過光催化降解羅丹明B研究了等離子體復(fù)合光催化劑Ag-AgBr/BiVO4的光催化性能。光催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Ag-AgBr/BiVO4復(fù)合材料具有良好的光催化活性。在實(shí)驗(yàn)用可見光源照射14分鐘,羅丹明B完全降解。同時(shí),與其他的可見光催化劑相比,如Ag-AgBr,Ag-TiO2和AgBr-Ag-TiO2復(fù)合材料,銀量的需要和成本明顯降低。此外,研究了等離子體復(fù)合光催化劑Ag-AgBr/BiVO4可能的光催化機(jī)理。(5)新型半導(dǎo)體光催化劑梭狀釩酸鉍的制備及其光催化性能研究以硝酸鉍、偏釩酸銨為反應(yīng)原料,采用水熱溶劑熱方法,制備出梭狀釩酸鉍(BiVO4),在模擬太陽光源的照射下研究了其可見光催化性能。通過X射線衍射(XRD)和掃描電鏡(SEM)觀測其結(jié)構(gòu)和形貌。X射線衍射(XRD)譜圖表明所制備的樣品晶相為單斜結(jié)構(gòu)。通過可見光催化降解羅丹明B來探究光催化材料梭狀釩酸鉍的光催化性能,還研究了梭狀釩酸鉍可能的光催化機(jī)理。
【關(guān)鍵詞】：可見光光催化劑 銀 溴化銀 釩酸鉍 釩酸銀 光催化降解 羅丹明B(RhB) 表面等離子體光催化劑
【學(xué)位授予單位】：安徽師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 前言12-39
• 1.1 光催化劑降解12
• 1.2 半導(dǎo)體光催化技術(shù)的基本原理12-16
• 1.2.1 光催化反應(yīng)過程14-15
• 1.2.2 半導(dǎo)體的能帶位置15-16
• 1.3 半導(dǎo)體催化劑降解活性的影響因素16-19
• 1.3.1 半導(dǎo)體晶型及其晶體結(jié)構(gòu)形狀16-18
• 1.3.2 粒徑尺寸18
• 1.3.3 活性晶面18-19
• 1.3.4 能帶結(jié)構(gòu)19
• 1.4 半導(dǎo)體光催化技術(shù)的應(yīng)用19-21
• 1.5 半導(dǎo)體釩酸鹽類光催化劑研究進(jìn)展21-24
• 1.6 本文的選題背景和研究內(nèi)容24-26
• 參考文獻(xiàn)26-39
• 第二章 AgVO_3納米帶光催化劑材料的制備、表征及其性能研究39-47
• 2.1 引言39
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分39-40
• 2.2.1 試劑和儀器39-40
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟40
• 2.3 結(jié)果與討論40-44
• 2.3.1 催化劑形貌和結(jié)構(gòu)表征40-41
• 2.3.2 單斜 β-AgVO_3樣品的吸收性能及其光催化性能研究41-44
• 2.4 小結(jié)44
• 參考文獻(xiàn)44-47
• 第三章 AgVO_3@AgBr@Ag異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑的制備、表征及其光催化性能研究47-63
• 3.1 引言47-48
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分48-49
• 3.2.1 試劑和儀器48
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟48-49
• 3.3 結(jié)果與討論49-58
• 3.3.1 等離子體光催化材料AgVO_3@AgBr@Ag的表征49-54
• 3.3.2 AgVO_3@AgBr@Ag異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的光催化性能54-55
• 3.3.3 AgVO_3@AgBr@Ag光催化劑的穩(wěn)定性55-56
• 3.3.4 羥基自由基（?OH）的檢測與分析56-57
• 3.3.5 可能的光催化機(jī)理分析57-58
• 3.4 小結(jié)58-59
• 參考文獻(xiàn)59-63
• 第四章 樹葉狀BiVO_4光催化劑的制備、表征及其性能研究63-72
• 4.1 引言63
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分63-64
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)原料63-64
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備64
• 4.2.3 樹葉狀BiVO_4納米光催化劑的制備64
• 4.2.4 光降解羅丹明B64
• 4.3 結(jié)果與討論64-69
• 4.3.1 BiVO_4光催化劑的晶體結(jié)構(gòu)和形貌表征65-66
• 4.3.2 BiVO_4樣品的吸收性能及其光催化性能研究66-68
• 4.3.3 樹葉狀BiVO_4樣品的生長機(jī)理68-69
• 4.4 總結(jié)69
• 參考文獻(xiàn)69-72
• 第五章 低成本的等離子體復(fù)合光催化劑Ag-AgBr/BiVO_4體系的制備及應(yīng)用72-86
• 5.1 引言72-73
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分73-75
• 5.2.1 試劑與儀器73
• 5.2.2 Ag-AgBr/BiVO_4光催化劑的制備73
• 5.2.3 光催化降解羅丹明B的實(shí)驗(yàn)73-74
• 5.2.4 羥基自由基（OH?）的檢測74
• 5.2.5 對比光催化劑Ag AgBr/Al_2O_3的制備及其形貌74-75
• 5.3 結(jié)果與討論75-82
• 5.3.1 等離子體復(fù)合光催化體系A(chǔ)g AgBr/BiVO_4形貌和結(jié)構(gòu)表征75-78
• 5.3.2 產(chǎn)品的吸收性能及光催化活性78-79
• 5.3.3 光催化降解羅丹明B過程的動(dòng)力學(xué)分析79-80
• 5.3.4 光催化劑的穩(wěn)定性及光降解機(jī)理探討研究80-82
• 5.4 小結(jié)82-83
• 參考文獻(xiàn)83-86
• 第六章 新型半導(dǎo)體光催化劑梭狀釩酸鉍的制備及其光催化性能研究86-94
• 6.1 引言86-87
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分87-88
• 6.2.1 梭狀釩酸鉍光催化劑的制備87
• 6.2.2 梭狀釩酸鉍光催化劑的表征87
• 6.2.3 光催化活性的檢測87-88
• 6.3 結(jié)果與討論88-92
• 6.3.1 結(jié)構(gòu)與形貌88-89
• 6.3.2 濃度對產(chǎn)物形貌的影響89-90
• 6.3.3 釩酸鉍樣品光催化性能研究90-91
• 6.3.4 釩酸鉍樣品光催化機(jī)理研究91-92
• 6.4 總結(jié)92
• 參考文獻(xiàn)92-94
• 第七章 總結(jié)與展望94-97
• 7.1 總結(jié)94-95
• 7.2 展望95-97
• 附錄：攻讀博士研究生期間發(fā)表與參與的論文目錄97-98
• 致謝98

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4 徐W

本文編號(hào)：303961