隨著工業(yè)的快速發(fā)展,產(chǎn)生了大量的重金屬廢水,其對生態(tài)環(huán)境及人類健康造成了嚴重的危害,如何有效去除重金屬成為重要的環(huán)境問題之一。許多的水體重金屬離子去除技術(shù)應(yīng)運而生,然而這些技術(shù)面臨的最大缺陷就是運行成本較高。相比于其他重金屬處理方法,通過吸附法,即選擇來源廣泛、價格低廉及吸附性能良好的吸附劑來去除水體中重金屬離子的優(yōu)勢更為明顯。蒙脫石和蛭石作為來源豐富、價格低廉和環(huán)境友好的粘土礦物,常作為吸附劑用于環(huán)境污染治理,但天然的粘土礦物對重金屬的吸附能力較差。若能把成本低廉的蒙脫石和蛭石,通過適當?shù)幕瘜W(xué)改性,研制成性能良好的吸附劑,不僅可以解決水體重金屬污染的問題,而且為粘土礦物的綜合利用開辟了一條新途徑。本文在綜合敘述蒙脫石及蛭石的性質(zhì)、改性方法及其實際應(yīng)用情況的基礎(chǔ)上,主要做了以下工作:1、以天然蛭石(VER)為原料,通過有機改性制備了巰基乙胺改性蛭石(MEA-VER)。利用XRD、FTIR、BET、SEM、TG-DSC和Zeta電位等分析技術(shù)對該材料進行表征,并研究MEA-VER對Ag+的吸附性能。結(jié)果表明:(1)經(jīng)過巰基乙胺改性后,蛭石的比表面積和微孔體積增大,這為吸附過程提供了更多的吸附位點,提高了蛭石的吸附能力;(2)VER和MEA-VER對Ag+的最大吸附容量分別為104.6 mg·g-1和120.6 mg·g-1;(3)該材料的吸附速率較快,平衡時間為200 min;(4)吸附行為符合Langmuir等溫吸附模型和Pseudo-second-order動力學(xué)模型;(5)Ca2+對Ag+的吸附抑制大于Na+;(6)MEA-VER可以在Ag+與Pb2+、Ni2+及Zn2+共存時較好的選擇性吸附Ag+;(7)可用檸檬酸作為解吸劑有效地對MEV-VER進行解吸再生,重復(fù)利用4次其吸附容量基本不變;(8)VER和MEA-VER對Ag+的吸附機理主要是電荷吸附和配位吸附。2、以天然蛭石(VER)為原料,通過有機改性制備三巰丙基三甲氧基硅烷改性蛭石(MPTMS-VER)。通過XRD、FTIR、BET、SEM、TG-DSC和Zeta電位等分析技術(shù)對比分析VER、MEA-VER、MPTMS-VER的物化性質(zhì),并研究這三種材料對ppb級濃度Hg2+的吸附性能。表征結(jié)果表明,經(jīng)MPTMS和MEA改性后蛭石的基本晶體結(jié)構(gòu)沒有被破壞,其中MPTMS-VER的層間距基本沒有改變,但比表面積減小,這與孔道結(jié)構(gòu)被堵塞有關(guān)。而MEA-VER的層間距變小,比表面積和微孔體積有所增加。這兩種改性劑都增加了蛭石表面的負電荷。這些改變表明改性劑改善了蛭石的表面性質(zhì),使其吸附性能得到提高。吸附實驗結(jié)果表明:(1)VER、MPTMS-VER和MEA-VER均能快速地去除溶液中的Hg2+,吸附平衡時間為120 min;(2)在pH為5,投加量為2 g·L-1,溫度為303 K時,VER、MEA-VER和MPTMS-VER的最大吸附容量分別為99.95、176.33和286.29μg·g-1,可知MPTMS-VER相對于MEA-VER其吸附容量得到較大提高;(3)Pseudo-second-order動力學(xué)方程和朗格繆爾等溫方程可以較好的解釋這三種材料對Hg2+的吸附行為,吸附是自發(fā)的放熱反應(yīng);(4)溶液中共存陽離子能明顯抑制MEA-VER和VER對Hg2+的吸附,而MPTMS-VER基本不受溶液中共存陽離子的影響;(5)XPS分析表明,經(jīng)改性后MPTMS-VER和MEA-VER的巰基官能團與Hg2+間的配位吸附在吸附過程中占據(jù)主要地位。3、以天然蒙脫石(Mt)和蛭石(VER)為原料,制備二巰基丙醇改性蒙脫石(BAL-Mt)和蛭石(BAL-VER)。通過XRD、FTIR、BET、SEM、TG-DSC和Zeta電位等分析技術(shù)分析Mt、BAL-Mt、VER、BAL-VER的物化性質(zhì)。通過對ppm級濃度Hg2+的吸附實驗來研究VER、BAL-VER、Mt及BAL-Mt的吸附性能,結(jié)果表明:(1)經(jīng)BAL改性后蒙脫石和蛭石的層間距未發(fā)生變化,但比表面積下降,表面負電荷增加;(2)經(jīng)BAL改性后,蛭石對Hg2+的最大吸附容量從1.75 mg·g-1增加到9.63 mg·g-1,蒙脫石的最大吸附容量從1.68 mg·g-1增加到3.21 mg·g-1;(3)吸附過程符合準二級動力學(xué)方程和朗格繆爾吸附等溫方程;(4)吸附平衡時間約為300min,但BAL-VER和BAL-Mt的吸附速率明顯大于VER和Mt;(5)吸附行為是自發(fā)的放熱反應(yīng);(6)對比分析可知,BAL-VER的吸附性能優(yōu)于BAL-Mt;(7)吸附實驗數(shù)據(jù)和表征分析結(jié)果顯示Hg2+在BAL-VER及BAL-Mt上的吸附機制包括配位吸附、離子交換、靜電引力和孔道截留。
【學(xué)位單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TQ424.2;X703

【參考文獻】

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1 吳平霄,張惠芬,郭九

本文編號：2814599