本文關(guān)鍵詞：鉍基氧化物和鈰基復(fù)合氧化物上亞甲基藍光催化降解性能的研究

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【摘要】：隨著工業(yè)科技的發(fā)展,化工過程產(chǎn)生了大量的污染物,使得人類賴以生存的水資源無論在質(zhì)量和數(shù)量上都在減少。有機染料的使用就是這樣一個典型的污染水源的過程。有機染料具有著色強、穩(wěn)定性好的特性,使得其廢水處理的難度增大,水質(zhì)污染也越來越嚴(yán)重。因而,對于如何高效的降解有機染料污染物成了研究者們的重要研究課題之一。本文選取了有機染料中具有代表意義的亞甲基藍(MB,methylene blue)為反應(yīng)物,以鉍基氧化物和鈰基復(fù)合氧化物為催化劑,考察了可見光下光催化降解亞甲基藍的性能。實驗條件的篩選對于整個實驗至關(guān)重要,研究課題首先對光催化降解反應(yīng)條件進行優(yōu)化:包括亞甲基藍的濃度,催化劑用量,吸附平衡時間以及亞甲基藍自降解的影響。通過對一系列實驗條件的優(yōu)化得到反應(yīng)的最佳實驗條件,即催化劑用量為5 mg/mL,亞甲基藍溶液濃度為4~5 ug/mL,暗室靜置吸附平衡時間為1 h,光源為220 W鎢燈,并以此建立整個實驗體系。鉍系材料在光催化領(lǐng)域有著較好的應(yīng)用前景,本文制備了三個系列的鉍系材料,包括不同晶相的氧化鉍、Ca-Bi復(fù)合氧化物及Ti-Bi復(fù)合氧化物催化劑并對其進行了光催化降解亞甲基藍性能的測試。研究結(jié)果表明:1)鉍氧化物的光催化性能與氧化鉍的晶相相關(guān),其中a-氧化鉍的光催化活性優(yōu)于g-氧化鉍;用沉淀法制得的鉍氧化物中a-氧化鉍光催化活性最高,隨著焙燒溫度的升高,a-氧化鉍逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)間-氧化鉍,在光催化降解亞甲基藍反應(yīng)中活性明顯降低;2)用浸漬法制備的Ca-Bi復(fù)合氧化物的光催化降解亞甲基藍活性與Ca-Bi-O的組成相關(guān),經(jīng)600℃焙燒后形成的活性組分Bi_(1.8)Ca_(0.4)O具有最高的光催化活性,反應(yīng)4小時后,亞甲基藍降解率達到99.33%;3)Ti-Bi復(fù)合氧化物催化劑隨著Ti摻雜量的增加亞甲基藍降解的光催化活性增加。鈰基材料作為催化劑在多個領(lǐng)域都有較為突出的催化活性,而在光催化領(lǐng)域的研究則相對較少。本研究采用水熱合成法制備了不同形貌的氧化鈰和Ce-Sn-O、Ce-Zn-O系列的鈰基復(fù)合化合物。通過實驗證明:氧化鈰的形貌在亞甲基藍降解活性方面存在一定的影響,其對亞甲基藍的初始降解速率較高,但失活較快,反應(yīng)4小時后,降解率比初始的第一小時僅增加了10%左右。Ce-Sn-O、Ce-Zn-O系列催化劑通過物相表征說明Sn、Zn能夠摻雜進入氧化鈰的晶胞,但對氧化鈰的光催化活性沒有促進作用。考察了太陽光下Ce-Ti-O系列催化劑上亞甲基藍光催化活性。結(jié)果表明少量Ce的引入可提高催化劑的光催化活性。Au/Ce0.03TiO_2催化劑上亞甲基藍光催化降解第一小時的降解率可達99%,明顯高于Au/TiO_2(P25)較高;Au/CexTiyO2催化光催化降解亞甲基藍符合動力學(xué)一級反應(yīng),少量的Ce引入能夠明顯提高動力學(xué)常數(shù),因而具有更高的降解速率。
【關(guān)鍵詞】：鉍系化合物 鈰基材料 亞甲基藍 光催化
【學(xué)位授予單位】：遼寧師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 第一章 文獻綜述10-17
• 1.1 有機染料對環(huán)境污染的影響10
• 1.2 有機染料亞甲基藍的概述10-11
• 1.3 亞甲基藍污染物的消除方法11-15
• 1.3.1 電化學(xué)方法11-12
• 1.3.2 生物法12-13
• 1.3.3 光催化法13-15
• 1.4 光催化劑的發(fā)展現(xiàn)狀及趨勢15-16
• 1.4.1 鉍系光催化材料的研究進展15
• 1.4.2 鈰基材料在光催化中的應(yīng)用15-16
• 1.5 本論文的主要研究內(nèi)容及目標(biāo)16-17
• 第二章 實驗部分17-24
• 2.1 主要儀器及藥品17-18
• 2.1.1 實驗儀器17
• 2.1.2 實驗藥品17-18
• 2.2 實驗表征方法18-19
• 2.2.1 X-射線粉末衍射（XRD）18
• 2.2.2 紫外可見漫反射(DRS)18-19
• 2.2.3 紫外可見吸收光譜19
• 2.2.4 透射電鏡（TEM）19
• 2.2.5 拉曼光譜儀（Raman spectroscopy）19
• 2.3 催化劑的反應(yīng)性能評定19-24
• 2.3.1 亞甲基藍的工作曲線19-22
• 2.3.2 降解率的計算22-24
• 第三章 催化反應(yīng)實驗條件的優(yōu)化24-30
• 3.1 亞甲基藍濃度的影響24
• 3.2 催化劑用量的影響24-26
• 3.3 吸附平衡時間的確定26-27
• 3.4 亞甲基藍自降解的影響27
• 3.5 亞甲基藍溶液pH值的影響27-28
• 3.6 光催化反應(yīng)體系的建立28-30
• 第四章 鉍系催化劑的制備及其光催化降解亞甲基藍性能30-50
• 4.1 CaBiO_x催化劑太陽光下與鎢燈下降解亞甲基藍性能30-35
• 4.1.1 催化劑的制備30
• 4.1.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征30-32
• 4.1.3 催化活性測試32-34
• 4.1.4 小結(jié)34-35
• 4.2 BiO_x系列催化劑光催化降解亞甲基藍性能35-45
• 4.2.1 催化劑的制備35
• 4.2.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征35-38
• 4.2.3 固體紫外測試38-40
• 4.2.4 催化劑活性測試40-44
• 4.2.5 小結(jié)44-45
• 4.3 TiBiO_X系列催化劑光催化降解亞甲基藍性能45-50
• 4.3.1 催化劑的制備45
• 4.3.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征45-47
• 4.3.3 催化劑活性測試47-48
• 4.3.4 小結(jié)48-50
• 第五章 鈰基催化劑制備及其光催化活性50-63
• 5.1 二氧化鈰催化劑光催化降解亞甲基藍性能50-53
• 5.1.1 不同形貌二氧化鈰的制備50
• 5.1.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征50-52
• 5.1.3 催化劑活性測試52-53
• 5.1.4 小結(jié)53
• 5.2 Ce-Sn-O催化劑光催化降解亞甲基藍性能53-56
• 5.2.1 催化劑的制備53
• 5.2.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征53-54
• 5.2.3 催化劑活性測試54-55
• 5.2.4 小結(jié)55-56
• 5.3 Ce-Zn-O催化劑光催化降解亞甲基藍性能56-57
• 5.3.1 催化劑的制備56
• 5.3.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征56-57
• 5.3.3 催化劑活性測試57
• 5.3.4 小結(jié)57
• 5.4 Ce-Ti-O催化劑光催化降解亞甲基藍性能57-63
• 5.4.1 催化劑制備57-58
• 5.4.2 拉曼譜圖58-59
• 5.4.3 催化劑活性測試59-61
• 5.4.4 小結(jié)61-63
• 結(jié)論63-65
• 參考文獻65-69
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況69-70
• 作者簡介70-71
• 致謝71

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