氮氧化物NOx是常見的大氣污染物之一,自“十一五”開始一直被列入我國(guó)重點(diǎn)治理污染物行列。燃煤電廠作為NOx的主要排放源,排放減量化面臨巨大壓力。目前選擇性催化還原技術(shù)（Selective Catalytic Reduction,SCR）因?yàn)镹Ox脫除效率高（大于90%）、N2選擇性強(qiáng)得到廣泛采用,但是主流的商用釩鈦系催化劑存在運(yùn)行成本較高、溫度窗口窄、具有生物毒性等問題,因此急需開發(fā)成本低、來(lái)源廣、催化能力強(qiáng)、無(wú)毒無(wú)污染的新型脫硝催化劑,其中,鐵基脫硝催化劑受到廣泛的重視。而以含鐵固體廢棄物赤泥為原料制備的脫硝催化劑,既可以發(fā)揮鐵基催化劑的優(yōu)勢(shì),又可以有效降低成本,同時(shí)實(shí)現(xiàn)廢棄資源的充分利用。本文以山東鋁業(yè)拜耳法赤泥為原料,首先利用鹽酸酸洗對(duì)原始赤泥進(jìn)行脫堿處理,探討酸洗工藝對(duì)赤泥脫堿效果的影響并確定最佳參數(shù);并通過酸消化及超聲外場(chǎng)處理提高赤泥活性成分的分散度,探究酸消化和超聲外場(chǎng)優(yōu)化工藝對(duì)赤泥催化劑脫硝特性影響規(guī)律;最后采用原位摻雜法和浸漬法對(duì)赤泥催化劑進(jìn)行助劑摻雜,探究摻雜量和摻雜方式對(duì)赤泥催化劑脫硝特性的影響規(guī)律。酸洗脫堿工藝在脫除赤泥中含鈉、鈣等堿性有害物質(zhì)的同時(shí)保留鐵、硅、鈦... 

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖２－１固定床脫硝實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)??１－減壓閥；２－質(zhì)量流量計(jì)；３－氣體預(yù)混器；４－煙氣預(yù)熱段；５－固定床石英反應(yīng)器；６－溫控??

山東大學(xué)碩士學(xué)位論文??３．１＿３原始赤泥的ＮＨｓ－ＳＣＲ脫硝特性??＾?２０?＇??｜，０＇?／＾＼??ＣＪ?ｉ?－？—ＲＭ??〇?０?－???Ｉ?，?Ｉ?，?Ｉ?Ｉ?Ｉ?，?Ｉ?，?Ｉ?，???２００?２５０?３００?３５０?４００?４５０?５００??Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?（°Ｃ?）??圖３－２原始赤泥脫硝效率??將原始赤泥（ＲＭ）在固定床脫硝實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)上進(jìn)行ＮＨ３－ＳＣＲ脫硝活性測(cè)試，??脫硝效率隨溫度變化的曲線如圖３－２所示。隨著反應(yīng)溫度增加，原始赤泥催化劑??的活性逐漸提高，在３５０°Ｃ時(shí)取得的最高脫硝效率僅為１５．７％，且在測(cè)試溫度區(qū)??段內(nèi)其ＮＯ；ｔ脫除率均處于較低水平，分析認(rèn)為這是由于Ｎａ、Ｃａ占據(jù)了催化劑的??酸性位，同時(shí)可能發(fā)生了堿性物質(zhì)的燒結(jié)。溫度高于３５０°Ｃ時(shí)，脫硝效率隨溫度??升高快速下降，可能是因?yàn)楦邷叵掳l(fā)生了?ＮＨ３直接被０２氧化的副反應(yīng)，原始赤??泥成分復(fù)雜，特別是含有一定的堿性物質(zhì)，無(wú)法直接用作脫硝催化劑，故需對(duì)赤??泥進(jìn)行改性優(yōu)化，探究酸洗脫堿與赤泥物化性質(zhì)及赤泥ＳＣＲ脫硝性能之間的宏??觀、微觀特性作用規(guī)律。??３．２酸洗制備參數(shù)對(duì)赤泥脫堿效果的影響規(guī)律??由３．１可知，原始赤泥脫硝活性較低，特別是其含有的堿性物質(zhì)阻礙了其在??催化劑領(lǐng)域的應(yīng)用發(fā)展。堿性物質(zhì)極易在焙燒過程中燒結(jié)，且堿性成分與催化劑??活性成分的表面酸性位發(fā)生反應(yīng)，影響ＮＨ３吸附，同時(shí)堿性成分影響催化劑活??性成分表面氧化性，進(jìn)而影響吸附態(tài)ＮＨ３的氧化脫氫過程，故而有必要討論堿??性物質(zhì)存在對(duì)赤泥脫硝的影響，對(duì)赤泥中堿金屬物質(zhì)的去除、活性物質(zhì)的保留進(jìn)??２４??

．２．１酸洗溫度對(duì)赤泥脫堿效果的影響??１００?＇?２－?＊?＊?零?華??＾?９０－??式?８〇．?＾?＇Ｕ￣Ｍ??ＮＬ?７０?．?■廣?一?ｉ?▲?－?Ｔｉ??糊＂?＿＿—Ｃａ?條丨－?ｉ??淫?５。＿?ｆｅ??４０?－??〇?－?啓?？?〇?雄??３〇?Ｉ?？?１?１???＞?．?Ｉ?．?Ｉ?．?｜???＇?２０?４０?６０?８０?２０?４０?６０?８０??／ＵＳ?（°ｃ）?（°ｃ）??圖３－３酸洗溫度對(duì)赤泥中主要元素脫除率和流失率的影響??研究發(fā)現(xiàn)溫度會(huì)影響鹽酸與赤泥反應(yīng)過程１６１］，為了探究酸洗溫度對(duì)赤泥中??主要堿性成分鈣、鈉脫除率的影響、對(duì)赤泥中有效成分鋁、鐵、鈦、硅流失率的??影響，采用恒溫水浴加熱的方式對(duì)酸洗溫度進(jìn)行模擬，按液固比為４：?１，把２Ｘｍｏｌ??的鹽酸加入到裝有赤泥的燒杯中，分別在２０、４０、６０、８０°Ｃ的酸洗溫度下，磁??力攪拌反應(yīng)６０ｍｉｎ，結(jié)果如圖３－３所示。由圖３－３可知，隨著酸洗溫度的改變，??鈣、鈉元素脫除率在８０％左右波動(dòng)，并呈現(xiàn)先增長(zhǎng)后下降的趨勢(shì)，這是由于升高??溫度可以促進(jìn)赤泥中礦物質(zhì)的離子化，但是溫度過高會(huì)促進(jìn)赤泥中硅膠的形成，??吸附離子使其不能透過濾紙，同時(shí)過高的溫度使鹽酸的揮發(fā)性增強(qiáng)；鋁和硅元素??２５??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
[1]高鐵赤泥中鈧鈉選擇性分離提取工藝基礎(chǔ)研究[D]. 劉召波.北京科技大學(xué) 2017
[2]鐵基SCR脫硝催化劑改性研究[D]. 熊志波.山東大學(xué) 2013

碩士論文
[1]赤泥基SCR催化劑脫硝性能的優(yōu)化研究[D]. 丁凱.山東大學(xué) 2019
[2]復(fù)合鐵基催化劑抗毒及再生性能研究[D]. 張亢.山東大學(xué) 2018
[3]赤泥催化煤焦-H2O氣化反應(yīng)性的研究[D]. 燕希敏.青島科技大學(xué) 2018
[4]赤泥基SCR催化劑的制備及其脫硝性能研究[D]. 陳千惠.北京化工大學(xué) 2017
[5]改性赤泥催化劑制備及其脫硝性能優(yōu)化[D]. 吳驚坤.山東大學(xué) 2017
[6]赤泥負(fù)載金屬氧化物催化劑的制備及其脫硝性能研究[D]. 湯琦.濟(jì)南大學(xué) 2015
[7]鐵基中低溫SCR脫硝催化劑性能研究[D]. 呂曉緯.重慶大學(xué) 2015
[8]赤泥改性及其負(fù)載鎳催化劑的氨分解制氫性能研究[D]. 燕昭利.河南理工大學(xué) 2014
[9]堿金屬對(duì)催化劑脫硝活性的影響及其本征動(dòng)力學(xué)研究[D]. 韓斌.北京化工大學(xué) 2013
[10]赤泥負(fù)載錳鈰脫硝催化劑的制備及性能研究[D]. 趙紅艷.濟(jì)南大學(xué) 2013



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