氚是一種重要資源,具有廣泛的應(yīng)用。但是含氚廢物的處理卻非常棘手。發(fā)展經(jīng)濟、實用、高效的氫同位素分離技術(shù)不僅可解決放射性廢物處理難題,而且可增加額外的供給。相比于傳統(tǒng)方法,石墨烯氫同位素分離方法具有能耗低、分離系數(shù)高、設(shè)備簡單等優(yōu)點。目前,石墨烯用于氫同位素分離的理論計算相對成熟,但現(xiàn)有實驗研究還多處于無放射性的“氕-氘”分離階段,關(guān)于特種石墨烯分離膜的制備方法及其在放射性“氕-氚”分離實驗研究中的報道相對較少。本論文開展了應(yīng)用于氣體氫同位素分離的微孔石墨烯分離膜和應(yīng)用于氚水中“氕-氚”分離的低缺陷石墨烯復合分離膜的制備,對比兩者工業(yè)化應(yīng)用前景后選擇了低缺陷石墨烯復合分離膜,進一步開展了氚水對石墨烯輻射損傷效應(yīng)以及“氕-氚”分離實驗研究。主要研究結(jié)果總結(jié)如下:（1）特種石墨烯分離膜的制備。首先,利用加速器產(chǎn)生的質(zhì)子輻照石墨烯成功制備了微孔石墨烯分離膜,發(fā)現(xiàn)當使用低能量（>80 keV）、高注量的質(zhì)子輻照鎳襯底單層石墨烯時,微孔石墨烯分離膜的孔密度更高。隨后,基于熱壓、刻蝕、電子束蒸發(fā)等工藝,成功制備了低缺陷石墨烯復合分離膜,發(fā)現(xiàn)當熱壓條件為140℃、5 MPa、20 min,刻蝕時... 

【文章來源】：中國科學技術(shù)大學安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：75 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．２氫同位素原子示意圖Ｍ??

氣體，在分離柱的出口端將其它的同位素氣體置換出來。經(jīng)過連續(xù)置換后，氫同??位素氣體即實現(xiàn)了分離［２２］。??士?去?ｎ?—?＿■?Ｍａｓｓ?Ｉ??欠文?Ｄｒｙｅｒ?Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ??ｉ?Ｗ?ｊＴ＿Ｊｊｘｘ??Ｈｅ?Ｓａｍｐｌｅ???Ｃｏｏ?Ｉ?ａｎｔ??１?｜／Ｈｅ｜?（Ｚｅｏｌｉｔｅ）?Ｄｅｗａｒ?Ｍｉｘｔｕｒｅ??Ｇａｓ?（ＭＦＣ：?Ｍａｓｓ?Ｆｌｏｗ?Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ?｜??Ｃｙｌｉｎｄｅｒｓ?＼ＭＦＭ：?Ｍａｓｓ?Ｆｌｏｗ?Ｍｅｔｅｒ?ｊ??圖１．４洗提色譜分離法實驗裝置示意圖Ｍ??１．２．３聯(lián)合電解催化交換??聯(lián)合電解催化交換（Ｃｏｍｂｉｎｅｄ?Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓ?ａｎｄ?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ，?ＣＥＣＥ）工??藝，結(jié)合了電解與化學交換兩種技術(shù)，主要由進液池、電解池、催化交換床、氫??氧復合器和儲液池等部分組成，系統(tǒng)結(jié)構(gòu)與流程如圖１．５所示。??以含氚的重水為例，聯(lián)合電解催化交換工藝流程主要如下：首先，將含氚重??水從柱頂流入液相催化交換柱（圖１．５中的ＬＰＣＥ柱），并將通過電解池電解產(chǎn)??生的含氚氣體從柱底進入ＬＰＣＥ柱，含氚重水和含氚氣體在ＬＰＣＥ柱內(nèi)混合并發(fā)??生催化交換反應(yīng)，從而將氚從氣相轉(zhuǎn)移到液相。其次，將濃縮后的含氣重水回流??到電解池中，將貧化后的含氚氣體通過氧化生成重水并回流到ＬＰＣＥ柱內(nèi)。再者，??重復以上催化交換電解循環(huán)過程后，含氚重水得到濃縮并達到一定倍數(shù)。最后，??對濃縮后的含氣重水進行電解，電解產(chǎn)生的Ｄ２／ＤＴ混合氣體被輸送到精餾單元??進行精餾處理，從而實現(xiàn)氚分離［２３］。采用ＣＥＣＥ工藝具有同時實現(xiàn)含氚廢水濃??縮與脫氚的特

?第一章緒論?＾???氫氧復合??重水箱?１????■?■????ＣＤ?－空??Ｉ含氚重水丨ＬＰＣＩＺ丨?單元??１?柱丨ｊ?＾?－??純化器＋??Ｈ?｜?Ｐ－?ｒ－?ｈ！?ｉ??電解池?Ｔ２貯存??圖１．５ＣＥＣＥ裝置流程圖Ｐ３］??１．２．４其他方法??除上面介紹的三種氫同位素分離方法外，氫同位素分離方法還有化學交換法、??熱擴散法、熱循環(huán)吸附法等。??化學交換法，如Ｇｉｒｄｌｅｒ硫化物工藝，是在工業(yè)規(guī)模上可行的氫同位素分離??方法，其原理是利用氫同位素的化學反應(yīng)速率隨溫度的變化［２６］來進行分離。在水??分子中，氫的輕、重同位素與氧的結(jié)合強度存在微小差異，利用這一微小差異可??實現(xiàn)“氕、氘、氚”的分離�；瘜W交換法是目前工業(yè)上生產(chǎn)重水的主要方法之一。??熱擴散法在氫同位素分離早期的應(yīng)用研宄中較多。熱擴散法的工作原理為：??當流體混合物存在溫度梯度時，氫同位素各種分子的擴散能力存在微小差別，使??得質(zhì)量數(shù)較重的氚向溫度低的區(qū)域富集，質(zhì)量數(shù)較輕的氕、氘則富集于溫度高的??區(qū)域，從而實現(xiàn)“氕、氘、氚”的有效分離｜２７］。??熱循環(huán)吸附法，該方法的分離原理為：利用氫同位素效應(yīng)隨溫度的變化關(guān)系??和Ｐｄ的氫同位素效應(yīng)來進行分離。熱循環(huán)吸附法通常是在分離柱里填充載鈀??硅藻土作為吸附分離材料，經(jīng)過高、低溫循環(huán)后，輕、重氫同位素在分離柱中沿??軸向分布，其中，較輕的氫同位素分布在分離柱上端，較重的氫同位素分布在分??離柱下端，濃度的軸向分布將氫同位素進行了分離。中國工程物理研宄院的黃國??強｜２８］等使用自制的載鈀氧化鋁（Ｐｄ／Ａｌ２〇３）作為分離材料，將該材料填入設(shè)計的??熱循環(huán)裝置中


本文編號：2936589