發(fā)布時(shí)間：2018-01-12 06:10

  本文關(guān)鍵詞：低溫燃料電池石墨烯基低鉑催化劑的制備及性能研究　出處：《鄭州輕工業(yè)學(xué)院》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：目前傳統(tǒng)能源的減少以及其使用過程中對環(huán)境的危害讓人類開始反思,可循環(huán)使用的清潔能源越來越受到重視。燃料電池是一種可以直接把儲存在燃料中的化學(xué)能高效、無污染地轉(zhuǎn)換為電能的發(fā)電裝置,其使用可有效解決環(huán)境污染和能源危機(jī)問題。其中低溫燃料電池具有能量轉(zhuǎn)換效率高、工作溫度低、安全及環(huán)境友好等特點(diǎn),在移動電源、動力電池以及日常生活電源等領(lǐng)域具有巨大的發(fā)展?jié)摿Α４呋瘎⿲τ谌剂想姵胤浅Ｖ匾�。研究發(fā)現(xiàn)Pt由于它特殊的電子結(jié)構(gòu)最適合作為低溫燃料電池催化劑的活性組分,但是Pt作為催化劑也存在以下缺點(diǎn):Pt在世界上的儲量較少以及商業(yè)價(jià)格過高導(dǎo)致催化劑成本較高;Pt易被醇類催化氧化反應(yīng)過程中產(chǎn)生的CO副產(chǎn)物毒化,極大的降低催化劑活性。另外載體對于催化劑性能的優(yōu)劣具有重要的影響。石墨烯以其特殊的單層碳原子二維結(jié)構(gòu)的特性,具有較高的電子轉(zhuǎn)移速率和較大的比表面積,適合作為催化劑載體。但是石墨烯片層之間由于范德華力作用很容易發(fā)生堆積,降低催化劑性能。以上問題嚴(yán)重阻礙了低溫燃料電池的發(fā)展和商業(yè)化。本文以提高催化劑效率、降低Pt載量和提高催化劑性能為目標(biāo),制備了一系列以石墨烯為載體的Pt基催化劑,并研究了這些催化劑在低溫燃料電池陽極中的催化性能。首先,為解決石墨烯層間堆積問題,將Vulcan XC-72碳嵌入到石墨烯片層之間,制備出Pt/Gr-C催化劑。研究發(fā)現(xiàn)平均粒徑約2 nm的Pt粒子高度分散在石墨烯表面,經(jīng)過碳摻雜以后石墨烯片層更加蓬松,而且摻雜碳后石墨烯的缺陷更多,混亂度更強(qiáng),表明增大了石墨烯的比表面積,從而可提高催化劑活性。Pt/Gr-C對甲醇氧化的電催化活性達(dá)0.3 A mg_(Pt)~(-1),分別是Pt/Gr(0.22 A mg_(Pt)~(-1))和Pt/C(0.18 A mg_(Pt)~(-1))的1.4倍和1.7倍。其次,為了提高Pt催化劑對CO的抗中毒能力,采用一步還原法制備還原氧化石墨烯負(fù)載PtCo合金催化劑(PtCo/RGO)。研究發(fā)現(xiàn)Co的加入改變了Pt的電子結(jié)構(gòu),消弱了Pt與CO之間的相互作用,從而提高了抗中毒能力。PtCo納米粒子的平均粒徑約為2.4 nm,高度分散在石墨烯表面。PtCo/RGO對甲醇氧化的電催化活性達(dá)到0.68 A mg_(Pt)~(-1),分別是Pt/RGO和Pt/C催化劑的1.5倍和2.1倍。此外PtCo/RGO的If/Ib的比值為1.3,大于Pt/RGO(1.2)和Pt/C(0.7),表明PtCo/RGO對CO有較高的抗中毒能力。最后,為了進(jìn)一步降低Pt載量和提高Pt利用率,制備出石墨烯負(fù)載PtCo納米空心球(H-PtCo/Gr),并研究了其對甲醇的電催化氧化性能。首先以硼氫化鈉為還原劑制備出粒徑大小均勻、平均粒徑約20 nm的Co納米顆粒,然后加入Pt2+進(jìn)行置換,最后加入氧化石墨,還原后得到H-PtCo/Gr。H-PtCo/Gr對甲醇氧化的單位質(zhì)量Pt的活性達(dá)到0.96 A mg_(Pt)~(-1),分別是Pt/C和Pt/Gr的2.4倍和2倍,表明其對甲醇氧化較高的催化性能。此外,H-PtCo/Gr對甲醇氧化循環(huán)伏安圖的正向峰電流密度(If)和反向峰電流密度(Ib)的比值為1.28,高于Pt/C(0.82)和Pt/Gr(1.04)。
[Abstract]:A series of Pt - based catalysts with high energy conversion efficiency , low working temperature , safety and environmental friendliness have been studied . In addition , the ratio of H - PtCo / Gr to the positive peak current density ( If ) and the reverse peak current density ( Ib ) of the methanol oxidation cycle voltammogram is 1.28 , which is higher than that of Pt / C ( 0.82 ) and Pt / Gr ( 1.04 ) .

【學(xué)位授予單位】：鄭州輕工業(yè)學(xué)院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TM911.4

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：1413009