本文關(guān)鍵詞：三維雙功能共價(jià)有機(jī)框架材料的設(shè)計(jì)合成以及性能研究

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【摘要】：共價(jià)有機(jī)框架(Covalent organic frameworks,COFs)材料作為是一種新型結(jié)晶性聚合物在過(guò)去十年中因其在氣體吸附和分離、催化、光電、質(zhì)子導(dǎo)電、化學(xué)感應(yīng)和藥物傳遞等方面具有重要的應(yīng)用而備受關(guān)注。自2005年第一例共價(jià)有機(jī)框架材料被報(bào)道以來(lái),已有上百種該類(lèi)材料被制備出來(lái),2D COFs材料的設(shè)計(jì)與合成已經(jīng)相對(duì)比較成熟,但是3D COFs材料的構(gòu)建受到了限制,且目前合成的3D COFs材料都只由一種類(lèi)型共價(jià)鍵組成,這大大限制了3D COFs材料的發(fā)展和應(yīng)用,所以探索3D COFs材料新合成方法以及拓展它們的應(yīng)用至關(guān)重要。本文主要探討了用于合成具有兩種類(lèi)型共價(jià)鍵3D COFs材料的新策略以及該材料作為酸堿雙功能催化劑在催化反應(yīng)中的應(yīng)用。本課題的研究?jī)?nèi)容主要包括以下幾部分:第一部分,首先敘述了COFs材料的發(fā)展、設(shè)計(jì)策略、合成方法、性質(zhì)及其應(yīng)用,介紹了酸堿雙功能催化劑的發(fā)展及其影響因素,概述了本課題的研究意義。第二部分,首次運(yùn)用溶劑熱合成法成功合成了兩種由兩種類(lèi)型共價(jià)鍵組成的新型3D COFs材料,DL-COF-1和DL-DOF-2,并通過(guò)粉末X射線(xiàn)衍射、固體核磁、掃描電鏡等手段對(duì)這兩種材料進(jìn)行了分析。結(jié)果表明所合成COFs材料的孔結(jié)構(gòu)具有長(zhǎng)程有序性,結(jié)果還表明該材料具有較高的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性以及較大的比表面積,是儲(chǔ)存氣體的理想材料。第三部分,通過(guò)一鍋級(jí)聯(lián)催化反應(yīng)探索了這兩種3D COFs材料的催化性能。該催化反應(yīng)涉及到了由硼氧六元環(huán)酸性位點(diǎn)催化的縮醛水解,隨后通過(guò)亞胺鍵堿性位點(diǎn)催化的Knoevenagel縮合。反應(yīng)之后的PXRD圖和N2吸附圖表明兩種材料的結(jié)構(gòu)沒(méi)有被破壞,由此證明了兩種材料在酸堿催化反應(yīng)中的穩(wěn)定性。該材料可以通過(guò)簡(jiǎn)單的過(guò)濾很容易的被分離并且重復(fù)使用三次以后催化性能沒(méi)有任何降低,顯示了該材料在催化方面的潛在應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：1302800