本文關(guān)鍵詞：有機胺用于鐵基脫硫劑的制備及其性能研究

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【摘要】：隨著社會對環(huán)保要求的不斷提高,以及國家對安全生產(chǎn)的監(jiān)管力度逐漸加強,煤化工和煉油企業(yè)將面臨深度脫硫的技術(shù)挑戰(zhàn)。本文采用直接沉淀法,以有機胺為沉淀劑制備了Fe-MEA、Fe-DEA、Fe-TEA、Fe-EDA等單金屬鐵氧化物脫硫劑,采用共沉淀法制備了Fe-Zn、Fe-Al、Fe-Mn、Fe-Zn-Al等鐵基復(fù)合氧化物脫硫劑,用于脫除合成氣及氣態(tài)烴等工藝氣體中的H2S。通過對所制得的脫硫劑進(jìn)行活性評價,探究了不同制備方法、不同原料或添加劑對脫硫劑活性和孔結(jié)構(gòu)的影響。采用氮氣吸附(BET)、X-射線衍射(XRD)、紅外光譜(FT-IR)、熱重分析(TG)等系列表征方法對所制得的樣品進(jìn)行比表面積、孔結(jié)構(gòu)、晶體種類及結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性等分析,并對高活性鐵氧化物和鐵基復(fù)合氧化物的形成條件和機理進(jìn)行了解釋。(1)對于不同有機胺制備單金屬鐵氧化物,采用DEA作沉淀劑獲得的產(chǎn)物為無定型FeOOH,脫硫活性最高(34.26%),孔結(jié)構(gòu)性能最好(比表面132.2m2/g,孔容0.187cm3/g,介孔比例高達(dá)91.38%);采用TEA和MEA作沉淀劑獲得的產(chǎn)物為α-FeOOH,脫硫活性和孔結(jié)構(gòu)性能稍差;采用EDA作沉淀劑獲得的產(chǎn)物為活性很低的Fe3O4,基本不具備孔結(jié)構(gòu)。(2)正交實驗表明,對于Fe-DEA體系,最佳的制備條件是:反應(yīng)溫度為40℃,沉淀劑與鐵鹽摩爾比為1.8:1,反應(yīng)時間為1.5h。影響硫容大小的因素主次依次是:反應(yīng)溫度,反應(yīng)時間,摩爾比。在60℃~700℃之間對樣品進(jìn)行后處理,發(fā)現(xiàn)100℃處理后的脫硫劑活性最高,孔結(jié)構(gòu)也較發(fā)達(dá)。隨著后處理溫度的升高,樣品由無定型FeOOH逐漸向晶態(tài)轉(zhuǎn)化,最終全部轉(zhuǎn)變成晶態(tài)的α-Fe2O3。(3)對于鐵基復(fù)合氧化物體系,Zn對鐵基脫硫劑的脫硫活性具有顯著的提升作用,Mn和Al對鐵基脫硫劑的脫硫活性影響不大。在Fe-Zn復(fù)合氧化物體系,當(dāng)Zn的添加量為9%時,產(chǎn)物的穿透硫容高達(dá)39.97%,比表面156.1m2/g,孔體積0.273m3/g;在Fe-Al復(fù)合氧化物體系,隨著Al的添加量的增加,比表面逐步升高,最高可達(dá)239.4m2/g,孔體積最高達(dá)0.305m3/g;在Fe-Zn-Al復(fù)合氧化物體系,當(dāng)摩爾比Fe:Zn:Al=1:9%:12%時,產(chǎn)物最高硫容為44.28%,此時,比表面199.5m2/g,孔體積0.265m3/g,介孔比例為92.28%。(4)由熱重分析得知,鐵基復(fù)合氧化物的最佳干燥溫度應(yīng)控制在150℃左右;XRD顯示,在所有制備的鐵基復(fù)合氧化物中,Fe始終以α-FeOOH的形式存在,Mn~(2+)、Zn~(2+)、Al3+等離子并沒有與Fe~(2+)形成新的物質(zhì),而是分別以氧化物或者羥基水合物的形式存在;BET表明,除了樣品FM有一定的大孔結(jié)構(gòu)外,其他鐵基復(fù)合氧化物均具有第Ⅳ類型的吸附等溫線和H3型吸脫附滯后環(huán),屬于典型介孔結(jié)構(gòu);由離子沉淀-溶解平衡曲線可以得知,Fe~(2+)與Al3+、Zn~(2+)具有較寬的共沉淀區(qū)間,特別是Fe~(2+)和Zn~(2+)的沉淀曲線基本重合,可以實現(xiàn)同步沉淀。Fe-Zn-Al的共沉淀pH范圍為5.92~13.86,最佳終點pH=8.56。
【學(xué)位授予單位】：武漢紡織大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O614.811

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本文編號：1263681