低溫高效鉑基氣體擴散催化劑用于煙氣脫硝研究
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【摘要】:人類活動過程中向大氣排放的大量氮氧化物(NOx)引起了日益嚴重的環(huán)境問題,對其有效的控制成為各方迫切的需求,而目前已有的脫硝技術(shù)越來越難以回應(yīng)這種需求。本文在已有研究基礎(chǔ)上提出一種用于H2-SCR反應(yīng)的新型氣體擴散反應(yīng)器,開發(fā)具有低溫高催化活性的鉑-過渡金屬二元合金催化劑,并探究了氧氣、氫氣濃度、催化劑組成等因素對催化劑性能的影響,最后結(jié)合本課題實際情況建立了催化劑評價體系,從多個角度分析每種催化劑,篩選出性能最優(yōu)、最具開發(fā)潛力的脫硝催化劑。利用水熱法合成的Pt/C催化劑在低溫條件下活性較差,但在溫度高于120℃時顯示出了很高的催化活性,NO去除率在90%以上,且具有一定的抗SO2性能,水的存在對催化劑性能有一定的促進作用;利用改進后的水熱法,在Pt/C基礎(chǔ)上加入了過渡金屬(Fe、Co、Ni、Cu),X射線衍射(XRD)、光電子能譜(XPS)等表征結(jié)果表明,實驗合成了具有不同組成的鉑-過渡金屬二元合金催化劑,得益于這種特殊的結(jié)構(gòu),過渡金屬修飾后的二元催化劑性能較Pt/C催化劑均有不同程度的提高,乃至發(fā)生質(zhì)的改變,氧氣存在下,60℃即可實現(xiàn)NO幾乎完全去除;氧氣對催化劑的影響是一個復(fù)雜的過程,受反應(yīng)溫度、氫氣濃度和催化劑組成的影響,一般而言,其對催化劑的抑制作用會隨著反應(yīng)溫度或氫氣濃度的升高逐漸消失,甚至能起到一定的促進作用;氫氣作為還原劑,其濃度的提高有利于NO的去除,但受氧氣和組成的影響,不同催化劑對氫氣濃度改變的"敏感度"不一樣;催化劑組成的不同也導(dǎo)致了性能上的差異,鉑與過渡金屬以合適的比例共存能夠?qū)崿F(xiàn)性能的最大化。結(jié)合研究實際,本課題建立了一套相對完整的催化劑評價體系,從使用成本、催化活性以及穩(wěn)定性三個方面綜合分析、衡量實驗所制備的二元合金催化劑,量化每一個評價指標(biāo),并為每一種催化劑賦值,通過比較值的大小評判催化劑的優(yōu)劣,篩選出綜合性能最優(yōu)的催化劑。評價結(jié)果表明,鉑-鎳二元合金催化劑整體性能遠優(yōu)于另外三種催化劑,其中又以Pt2Ni/C催化劑性能最優(yōu),最具開發(fā)潛力;鉑-鐵催化劑次之,以PtFe/C催化劑最優(yōu);鉑-銅合金催化劑中,Pt2Cu/C性能僅次于Pt2Ni/C催化劑,但其他組成的鉑-銅催化劑性能較差;鉑-鈷合金催化劑整體性能較差。
【學(xué)位授予單位】:華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:X701
【參考文獻】
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,本文編號:1263755
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