本文關(guān)鍵詞：SBA-15二級孔仿生催化劑制備及降解木質(zhì)素研究

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【摘要】：受生物酶高效催化結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和多相催化劑具有產(chǎn)物易分離和可重復(fù)利用性能優(yōu)勢啟發(fā)；綜合全球1500億噸/年木質(zhì)素如何綜合利用、現(xiàn)有降解木質(zhì)素用酸性催化劑和堿性催化劑易危害環(huán)境與催化效率不高、生物催化劑降解木質(zhì)素效率雖高但催化劑易中毒、易失活和產(chǎn)物分離成本高等問題；設(shè)計多官能化、高效并環(huán)境友好型催化劑已成為木質(zhì)素研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)。本論文以二級孔結(jié)構(gòu)分子篩SBA-15為載體,以-SO3H (或-SH)、K+為酸性官能團(tuán),采用后合成方法,實(shí)現(xiàn)了雙官能化SBA-15多相仿生催化劑的制備。主要內(nèi)容和結(jié)論為：(1)以SBA-15為載體,以-SO3H、K+為酸性官能團(tuán),制備出4種SBA-15基仿生催化劑,記為S03H-SBA-15-K+。經(jīng)FT-IR譜圖、原子吸收(AAS)和比表面分析,實(shí)現(xiàn)了-SO3H和K+在SBA-15分子篩介孔表面和微孔表面的組裝。SO3H-SBA-15-K+類催化劑具有最可幾孔徑在4.0nm至6.9nm之間、比表面積在182m2/g至243.5m2/g之間的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。SO3H-SBA-15-K+雙官能化催化劑實(shí)現(xiàn)了對源自芒草中木質(zhì)素的有效降解,降解率最高可達(dá)73.9%,在降解過程中催化劑表現(xiàn)出了雙官能協(xié)同作用。通過對SO3H-SBA-15-K+系列催化劑木質(zhì)素降解液的離子色譜檢測,發(fā)現(xiàn)其中葡萄糖和木糖含量最高,分別達(dá)到16.1 mg/L和38.1mg/L。經(jīng)FT-IR分析表明,降解過程中主要是C-O-C發(fā)生了斷裂。(2)以-SH、K+為酸性官能團(tuán),制備出了SH-SBA-15-K+系列仿生催化劑,經(jīng)小角X-射線衍射和比表面分析,發(fā)現(xiàn)催化劑具有二維六方圓柱形孔結(jié)構(gòu)、最可幾孔徑在1.7至3.1nm之間、比表面積在420至727m2/g之間。該系列催化劑在降解木質(zhì)素實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)出了提高的催化活性和雙官能協(xié)同作用,最高降解率可達(dá)652%。SO3H-SBA-15-K+和SH-SBA-15-K+系列催化劑降解酸溶木質(zhì)素的最佳條件為：溶劑為甲醇、降解時間為6h、木質(zhì)素與催化劑質(zhì)量比為0.25：0.03。SO3H-SBA-15-K+(mSO3H-SBA-15:mKCI=1:2)(?)SH-SBA-15-K+(mSO3H-SBA-15:mKCI=1:2)可重復(fù)利用3次,降解率分別保持在60.5%和60.0%。
【關(guān)鍵詞】：仿生催化劑 木質(zhì)素 二級孔SBA-15 降解
【學(xué)位授予單位】：湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-11
• 第一章 緒論11-25
• 1.1 引言11-12
• 1.2 木質(zhì)素的結(jié)構(gòu)與應(yīng)用12-15
• 1.2.1 木質(zhì)素的結(jié)構(gòu)12-13
• 1.2.2 木質(zhì)素的應(yīng)用13-15
• 1.3 木質(zhì)素的降解15-20
• 1.3.1 木質(zhì)素的氧化降解15-16
• 1.3.2 木質(zhì)素的微生物降解16-18
• 1.3.3 木質(zhì)素的還原降解18
• 1.3.4 木質(zhì)素的酸堿催化降解18-19
• 1.3.5 木質(zhì)素催化加氫降解19-20
• 1.4 級孔結(jié)構(gòu)SBA-1520-23
• 1.4.1 SBA-1520-21
• 1.4.2 SBA-15的改性21-23
• 1.5 論文選題意義23
• 1.6 論文的主要內(nèi)容23-25
• 第二章 K~+、-SO_3H雙官能化SBA-15催化劑制備及降解木質(zhì)素性能25-50
• 2.1 引言25-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分26-29
• 2.2.1 試劑26-27
• 2.2.2 SBA-15制備27
• 2.2.3 K~+、-SO_3H雙官能化SBA-1527-28
• 2.2.4 木質(zhì)素提取28
• 2.2.5 降解性能28-29
• 2.2.6 重復(fù)實(shí)驗(yàn)29
• 2.3 表征技術(shù)29-30
• 2.4 催化劑結(jié)構(gòu)分析30-39
• 2.4.1 催化劑FT-IR表征30-33
• 2.4.2 催化劑AAS分析33-34
• 2.4.3 催化劑比表面積孔徑分析34-38
• 2.4.4 催化劑廣角XRD分析38-39
• 2.5 降解性能分析39-42
• 2.5.1 催化劑降解性能探索實(shí)驗(yàn)39-40
• 2.5.2 催化劑比較實(shí)驗(yàn)40
• 2.5.3 催化劑篩選實(shí)驗(yàn)40-41
• 2.5.4 催化劑優(yōu)化實(shí)驗(yàn)41-42
• 2.6 木質(zhì)素降解產(chǎn)物鑒定分析42-48
• 2.6.1 降解產(chǎn)物FT-IR分析42-44
• 2.6.2 離子色譜分析44-48
• 2.7 催化劑重復(fù)實(shí)驗(yàn)48-49
• 2.8 本章小結(jié)49-50
• 第三章 K~+、-SH雙官能化SBA-15催化劑制備及降解木質(zhì)素性能50-65
• 3.1 引言50
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分50-52
• 3.2.1 試劑50-51
• 3.2.2 SBA-15制備51
• 3.2.3 K~+、SH雙官能化改性SBA-1551-52
• 3.2.4 降解性能52
• 3.2.5 重復(fù)實(shí)驗(yàn)52
• 3.3 表征技術(shù)52-53
• 3.4 催化劑結(jié)構(gòu)分析53-57
• 3.4.1 催化劑的物相結(jié)構(gòu)分析53-54
• 3.4.2 催化劑比表面分析54-57
• 3.5 催化劑降解性能分析57-60
• 3.5.1 催化劑降解性能探索實(shí)驗(yàn)57-58
• 3.5.2 催化劑比較實(shí)驗(yàn)58
• 3.5.3 催化劑篩選實(shí)驗(yàn)58-59
• 3.5.4 催化劑優(yōu)化實(shí)驗(yàn)59-60
• 3.6 木質(zhì)素降解產(chǎn)物初探60-63
• 3.7 催化劑重復(fù)實(shí)驗(yàn)63-64
• 3.8 本章小結(jié)64-65
• 第四章 結(jié)論及展望65-67
• 4.1 結(jié)論65-66
• 4.2 本論文的創(chuàng)新點(diǎn)66
• 4.3 展望66-67
• 參考文獻(xiàn)67-72
• 致謝72

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