當前量子通訊領域發(fā)展日新月異,單光子源是影響通訊安全性的重要因素,然而當下研究的各種單光子源的性能各有優(yōu)劣。為了探究一種新型的金剛石CeV相關缺陷的單光子源是否存在,以及其可能存在的結構形式和電子結構,本文采用理論計算與實驗相結合的方法對鈰空位缺陷存在形式和相關性質進行了研究。為驗證該相關缺陷能否成為一種發(fā)光中心提供理論依據,同時進一步驗證其能否成為一種優(yōu)秀的單光子源,并且應用于量子通訊等領域奠定了理論基礎。本文采用第一性原理的方法,利用VASP軟件包,對當前研究最為深入的金剛石氮空位(NV)色心進行了計算,確定了電荷轉移及其成鍵情況,進行了能帶和能級分析,通過文獻對比,證明了計算方法的準確性,為之后的金剛石鈰相關缺陷的研究奠定基礎。研究了金剛石CeV色心3種可能存在的構型,利用內聚能和形成能的計算,從理論上確定當Ce位于替代位,且旁邊存在兩個空位的CeV_2結構最為穩(wěn)定,弛豫后Ce原子位于三空位中心。然后分析了這一穩(wěn)定結構的電荷轉移情況,并計算分析了其能帶和態(tài)密度結構,通過能級分析確定其可能的熒光波長。之后對金剛石CeV_2色心結構內存在N、Si、B三種雜質原子時,建立了8種不同的共摻雜結構,并將雜質原子放置在結構內的不同位置,通過對結構內聚能的計算,確定了不同雜質原子在金剛石CeV色心內存在的穩(wěn)定結構;然后對各穩(wěn)定結構的電子結構進行了計算,通過分析不同共摻雜結構的能帶和態(tài)密度,確定了不同雜質在金剛石CeV_2色心中存在時,對金剛石CeV_2色心熒光躍遷能級產生的影響,為之后的實驗探究制備檢測CeV色心提供了理論指導。利用微波等離子化學氣相沉積設備(MPCVD)制備了金剛石NV色心,通過熒光檢測結果證明了實驗方法及相關參數的正確性,為后續(xù)制備金剛石CeV色心積累了實踐經驗。同時我們制定了利用MPCVD制備CeV色心的實驗方案,以及相應的操作流程和初步參數,為后續(xù)實驗制備樣品提供指導。
【學位單位】：內蒙古科技大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2020
【中圖分類】：O413;TN918;O773
【部分圖文】：

內蒙古科技大學碩士學位論文-3-圖1.1金剛石晶胞結構圖[13]納米金剛石結構通常具有納米維度結構單元以及較大的界面和自由表面，同時不同結構單元之間存在一定的交互作用。通常納米金剛石呈現(xiàn)黑色或灰色，摻氮元素呈黃色，摻硼元素呈藍色[14]。納米材料一般是指其自身有一維亦或一維以上的尺寸處于納米維度內，或者材料是以納米材料為基本組成單元，相當于10-100個物質原子的尺度構成。因為納米顆粒的尺度與電子的相干長度相近，所以在強相干作用下，會導致其性質發(fā)生變化。金剛石是無論是天然存在還是人工合成的，根據含氮量分為Ⅰ型和Ⅱ型，其中Ⅰ型為氮雜質含量較多，Ⅱ型為氮雜質含量較少，根據光學透明度或者光吸收能力分為a型和b型，其中a型光學透明度較好，而b型具有一定的光學吸收能力[15]。實際研究中當金剛石氮含量>5ppm時，將其稱為Ⅰ型金剛石，依據氮在金剛石內的存在方式的不同可以將其分為Ⅰa型金剛石及Ⅰb型金剛石，其中氮在金剛石內是以聚合方式存在的稱為Ⅰa型金剛石，而氮以分散的替代位方式存在的則稱為Ⅰb型金剛石；當氮的含量<5ppm時，將其稱為Ⅱ型金剛石，并且依據金剛石內雜質的主要成分將其分為Ⅱa型金剛石和Ⅱb型金剛石，氮作為主要雜質時稱其為Ⅱa型金剛石，然而當主要雜質是硼原子時稱其為Ⅱb型金剛石[16]。通常合成金剛石的方法主要有化學氣相沉積（CVD）、高溫高壓法、爆炸法等。通過化學氣相沉積法合成金剛石的優(yōu)點是：可以選擇不同的基底來生長金剛石，并且晶體的大小和密度都可以控制[17]，還可以定向的引入不同的雜質[18,19]。在研究中，色心是指透明晶體中由點缺陷、點缺陷對或點缺陷群捕獲電子或空穴而構成的一種可導致可見光譜區(qū)的光吸收的缺陷。

內蒙古科技大學碩士學位論文-4-色心的性質：由于晶體中空位缺陷的影響，色心會產生相關的效應。實際中大多數色心的效應與空位缺陷有關，同時也存在一部分與間隙離子有關的色心。其主要特征如下[20]：晶體的結構會對色心的吸收帶產生影響，色心濃度越大，會導致色心吸收帶越強。另外晶格振動會導致能量的分布發(fā)生改變，當溫度升高時引起吸收帶的變寬。晶體中如果存在F心（由一個負離子晶格空位束縛一個電子構成），V心，M心(兩個相鄰的F心形成一個M心)和R心(三個F心形成一個R心)，會導致晶體密度的下降。在一定的環(huán)境下不僅會引起色心的褪色現(xiàn)象，還會導致輻照產生的缺陷會相較于化學摻雜產生的缺陷更容易褪色。色心可能有一定的光導活性，而且不同色心能夠相互轉換。金剛石NV色心由于具有光學穩(wěn)定性和電子自旋以及其固態(tài)量子比特比較理想等優(yōu)點，使其成為一種性能優(yōu)異的量子固體單自旋基質材料[21]。金剛石NV色心由一顆占據金剛石晶格位置的氮原子與一顆相鄰晶格位置的空缺組成，其結構如圖1.2所示，從圖中可以看出，以氮原子和近鄰空位的連接軸為軸，NV色心具有C3v的對稱性，對稱軸沿著金剛石的[111]軸[22]。圖1.2金剛石NV色心結構示意圖[22]NV色心以帶負電的NV-和中性的NV0兩種形式存在于金剛石中。其中，NV-色心所攜帶的電子可由附近的一個完全替換碳原子位置氮原子提供，或者由電子束輻射的方式提供。研究表明NV-與NV0可在人為操作下轉換[23]，一是加載紅外脈沖激光束輻射NV0,通過附近雜質為其提供電子；二是用較強的激發(fā)光長時間照射下，源于對附近雜質原子的光致電離[24]；三是對金剛石樣品表面處理方式也能影響淺層NV色心的電性[25]。

內蒙古科技大學碩士學位論文-5-在實際應用上，帶負電的NV-比中性的NV0更重要。NV-缺陷在量子光學領域獲得廣泛的關注，因為它是目前唯一演示出相干光效應如電磁感應透明和相干布居捕獲的金剛石色心。單個的NV-具有六個未配對電子：其中五個來自于鄰近的碳原子和固有的氮原子，還有一個電子在缺陷位置被捕獲而形成負電荷態(tài)[26]。實驗中測得金剛石NV0和NV-色心的熒光光譜如圖1.3所示。檢測過程中激發(fā)波長為532nm，從圖中能夠清晰看到兩種金剛石NV色心的零聲子線(ZeroPhononLine,ZPL)分別位于575nm和637nm處。圖1.3金剛石NV色心熒光光譜圖[2]。雖然基于單個金剛石NV-色心的量子密鑰分配已經研制成功，但其激發(fā)態(tài)熒光壽命長，這就不能實現(xiàn)單光子源的高效率激發(fā)[27]。2014年AndrewMagyar等[11]采用逐層的方法（Alayer-by-layer）,首先將帶正電的聚合物靜電組裝于已經氧化過的金剛石表面，然后基于這一表面組裝帶負電的含Eu配合物，之后把已經組裝好的金剛石放入到化學氣相沉積室，隨后生成摻Eu的金剛石層。經過CL信號記錄顯示在460nm(歸因于金剛石中的氮聚集體)，738nm的窄峰SiV和集中在612nm處的發(fā)射集中在a波段（歸因于金剛石中Eu的混合物）。熒光測量表明，Eu在金剛石晶格中仍保留了Eu的光學特征，并且由所觀察到的熒光與SiV發(fā)射的次序相同，我們推斷Eu的濃度在p.p.m水平。Eu缺陷在金剛石中熒光壽命為325us，在塊體樣品中壽命略長為391us。
【參考文獻】

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1 崔雨瀟;張建國;孫方宏;張志明;;硅摻雜CVD金剛石薄膜(英文)[J];Transactions of Nonferrous Metals Society of China;2013年10期

2 陳蘇琳;沈彬;張建國;王亮;孫方宏;;CVD摻硅金剛石殘余應力的X射線衍射和拉曼光譜分析(英文)[J];Transactions of Nonferrous Metals Society of China;2012年12期

3 龔孟濂,曾春蓮,石建新,黃偉國,謝國偉,鄭婉華;多孔硅和摻鐠多孔硅的光致發(fā)光[J];無機化學學報;1999年01期

4 俞世吉,鄔欽崇,隋毅峰;基片預處理對MWPCVD金剛石薄膜的影響[J];真空科學與技術;1998年04期

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4 劉曉迪;NV色心耦合和能量轉移機制[D];中國科學技術大學;2013年

5 王小平;金剛石薄膜電致發(fā)光特性研究[D];鄭州大學;2002年

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6 李正國;閃爍晶體LaBr_3:Ce的輻照損傷研究[D];中國計量學院;2014年

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8 劉榮;表面修飾對金剛石NV色心的影響及Cr基色心結構穩(wěn)定性的理論研究[D];華南理工大學;2013年

9 顧珊珊;硼摻雜納米金剛石薄膜的微結構與電學性能研究[D];浙江工業(yè)大學;2013年

10 于洋;氫終止金剛石（001）表面的第一性原理研究[D];吉林大學;2004年

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