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新興有機(jī)污染物DEHP(鄰苯二甲酸二(2-乙基己)酯)對土壤氮轉(zhuǎn)化與氮?dú)怏w排放的影響

發(fā)布時間:2020-11-02 01:41
   【目的】鄰苯二甲酸(二乙基己)酯(Bis(2-ethylhexyl)phthalate,DEHP)是一種新興有機(jī)污染物和典型的環(huán)境內(nèi)分泌干擾物,也具有持久性污染物的屬性。DEHP主要作為增塑劑被廣泛用于工農(nóng)業(yè)中。在現(xiàn)代農(nóng)業(yè)中,由于從長期大范圍使用塑料薄膜,已在不同菜田、棉田等類型的農(nóng)用土壤中檢測DEHP的存在,并對農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量、土壤健康及土壤微生物多樣性產(chǎn)生明顯負(fù)面影響。因此,土壤DEHP污染問題已經(jīng)引起了人們的極大關(guān)注。石灰性土壤是我國北方干旱半干旱地區(qū)廣泛分布的一種土壤類型。農(nóng)用地膜覆蓋是一種廣泛采用的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)措施。然而,DEHP對石灰性土壤氮生物轉(zhuǎn)化過程與氮素氣體排放的影響未曾報道。因此,本論文研究了不同劑量DEHP添加對石灰性土壤氮素循環(huán)特征及N_2O和NH_3排放的影響,以期揭示土壤氮素轉(zhuǎn)化特征和氣體排放對DEHP的響應(yīng)!痉椒ā勘狙芯吭25℃條件下進(jìn)行,試驗(yàn)設(shè)置4個處理,分別為(1)CK(不加尿素);(2)Urea(尿素純氮用量為0.30 g·kg~(-1));(3)Urea+10 mg·kg~-11 DEHP;(4)Urea+100 mg·kg~-11 DEHP,分別用CK、U、U+LDEHP和U+HDEHP表示。通過設(shè)置土培試驗(yàn),利用流動注射分析儀測定了土壤不同氮素形態(tài)(Urea-N、NH_4~+、NO_3~-和NO_2~-);運(yùn)用酶學(xué)方法研究了氮轉(zhuǎn)化關(guān)鍵酶的活性(脲酶、硝酸還原酶、亞硝酸還原酶和羥胺還原酶);采用Picarro(G2508)儀器實(shí)時在線測定了N_2O和NH_3的排放通量!局饕Y(jié)果】(1)與CK相比,添加U顯著增加了土壤NH_4~+、NO_3~-和NO_2~-的含量。在整個培養(yǎng)期間(49 d),添加U處理土壤NH_4~+、NO_3~-和NO_2~-含量的平均值較CK分別增加了48.8~68.2mg·kg~(-1)、33.5~37.6 mg·kg~(-1)和151.5~167.9 mg·kg~(-1)。與單施U處理相比,添加DEHP對土壤氮素轉(zhuǎn)化無明顯影響。(2)添加DEHP顯著降低了土壤MBC和MBN的含量(P0.05)。與單施U處理相比,土壤MBC和MBN的含量分別降低了29~53.6%和11.3~44%。(3)添加DEHP對土壤脲酶活性無影響,但對土壤亞硝酸還原酶具有抑制作用(P0.05),與單施U處理相比,添加低劑量與高劑量DEHP土壤亞硝酸還原酶的活性分別降低了37.3%與33.4%。低劑量DEHP處理顯著提高了培養(yǎng)初期土壤羥胺還原酶的活性(P0.05),高劑量DEHP處理則在培養(yǎng)后期增加了土壤硝酸還原酶的活性,較單施U處理分別增加了21.0%和23.3%。Pearson相關(guān)結(jié)果表明,脲酶與土壤MBC和MBN呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,羥胺還原酶與MBN呈正相關(guān)關(guān)系。(4)添加高劑量DEHP促進(jìn)了土壤N_2O的負(fù)排放,同時增加了NH_3的揮發(fā)損失,與單施U處理相比,N_2O和NH_3排放總量分別增加了67.7%和13.7%。低濃度DEHP則對土壤N_2O和NH_3的排放無明顯影響。線性回歸結(jié)果表明,各處理土壤NH_4~+-N與NH_3的排放通量呈正相關(guān)關(guān)系!窘Y(jié)論】(1)DEHP對土壤氮素轉(zhuǎn)化無明顯影響,顯著降低土壤微生物量(MBC和MBN)(P0.05),存在明顯劑量效應(yīng)。且隨著作用時間的延長,抑制作用減弱。(2)DEHP對土壤脲酶活性無影響,顯著抑制土壤亞硝酸還原酶(P0.05)。低劑量DEHP顯著提高培養(yǎng)初期土壤羥胺還原酶的活性(P0.05),高劑量DEHP增加培養(yǎng)后期土壤硝酸還原酶的活性(P0.05)。(3)高劑量DEHP處理促進(jìn)石灰性土壤N_2O的負(fù)排放(P0.05),但卻增加了NH_3的揮發(fā)損失(P0.05)。
【學(xué)位單位】:石河子大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位年份】:2020
【中圖分類】:X144
【部分圖文】:

示意圖,鄰苯二甲酸酯,化學(xué)結(jié)構(gòu),示意圖


新興有機(jī)污染物DEHP(鄰苯二甲酸二(2-乙基己)酯)對土壤氮轉(zhuǎn)化與氮?dú)怏w排放的影響3圖1-1鄰苯二甲酸酯的化學(xué)結(jié)構(gòu)示意圖Figure1-1ThechemicalstructureofphthalatemoleculePAEs化合物自20世紀(jì)30年代開始使用,是一類非常重要的工業(yè)原料,主要作為增塑劑被添加到塑料制品中,提高塑料制品的可塑性、彈性和柔韌性,在塑料制品中添加量一般可達(dá)10%~60%(RudelandPerovich,2009)。增塑劑可按照其化學(xué)結(jié)構(gòu)分為鄰苯二甲酸酯類、含氯增塑劑類、烷基磺酸苯酯類、多元醇酯類、脂肪族三元酸酯類、環(huán)氧酯類、磷酸酯類等。據(jù)統(tǒng)計(jì),鄰苯二甲酸酯類是目前使用最為廣泛的,占全球增塑劑市場的80%,其中DEHP是使用最廣泛的PAEs化合物,占PAEs化合物的88%(Malveda,2015)。短鏈(4~7個碳原子)PAEs化合物具有較好的耐受性和膠凝性,高揮發(fā)性,通常用作化妝品和個人護(hù)理品中的溶劑,如鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)和鄰苯二甲酸二乙酯(DEP)可以讓香味存留時間更長,兩者在香水中的含量高達(dá)15557mg·kg-1(裴小強(qiáng),2013)。而長鏈(8~13個碳原子)PAEs化合物,由于其分子量大、因此具有低揮發(fā)性、較好的膠凝性和耐受性,常常被作為增塑劑和塑化劑廣泛用于聚氯乙烯(PVC)加工業(yè)中(Zolfagharietal.,2014)。同時,PAEs化合物也用作農(nóng)藥載體、驅(qū)蟲劑、潤滑劑和起泡劑等的生產(chǎn)原料。PAEs化合物僅通過氫鍵或范德華力與PVC連接而非化學(xué)結(jié)合,因而在塑料制品生產(chǎn)、使用和老化的過程中,極易揮發(fā)到環(huán)境中,或者接觸到合適的有機(jī)溶劑也會被溶解出來,進(jìn)入到自然環(huán)境中(Netal.,2015),再經(jīng)其它途徑(如呼吸、皮膚、飲水和飲食等)進(jìn)入人體,從而對人體健康造成一定的威脅。近年來,PAEs之所以能夠引起人們的極大重視,是因?yàn)榇蟛糠諴AEs化合物具有擬雌激素效應(yīng),即在極低濃度下也可能會對人體和動物具有

空間分布,鄰苯二甲酸酯,土壤,農(nóng)田


2015)對汕頭市5個不同蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤樣品中的6種PAEs進(jìn)行了研究,結(jié)果發(fā)現(xiàn)潮陽區(qū)PAEs的污染水平最高,原因是潮陽區(qū)貴嶼鎮(zhèn)是世界上最大的電子產(chǎn)品拆卸處理集散地,在處理電子垃圾的過程中污染物會以各種途徑進(jìn)入土壤并在土壤中積累。任超等(2018)研究探討了廢物回收園區(qū)內(nèi)室外回收區(qū)、規(guī)范化廠區(qū)和周邊農(nóng)田土壤中7種PAEs的污染情況,結(jié)果表明室外回收區(qū)PAEs濃度最高,ΣPAEs濃度為1.82~15.9mg·kg-1,并高于普通農(nóng)業(yè)土壤中PAEs的含量如河北(0.19~0.45mg·kg-1)(Zhangetal.,2015)、北京(0.14~2.14mg·kg-1)等(Lietal.,2016)。圖1-215種常見鄰苯二甲酸酯在我國農(nóng)田土壤中的空間分布(Niuetal.,2014)Fig.1-2SpatialdistributionoftheΣ15PAEsinagriculturalsoilsacrosscroplandofChina在所有PAEs單體中,DEHP和DBP的檢出率和濃度較高,是土壤中主要的PAEs污染物,這是因?yàn)镈EHP和DBP具有較大的分子量、Kow和較低水溶性,在土壤中更易被吸附而很難通過生物降解途徑去除,因此在土壤中的殘留量較高(李彬等,2015)。此

新興有機(jī)污染物DEHP(鄰苯二甲酸二(2-乙基己)酯)對土壤氮轉(zhuǎn)化與氮?dú)怏w排放的影響


模擬培養(yǎng)試驗(yàn)Picarro(G2508)操作簡易圖
【參考文獻(xiàn)】

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4 李彬;吳山;梁金明;梁文立;陳桂賢;李擁軍;楊國義;;中山市農(nóng)業(yè)區(qū)域土壤-農(nóng)產(chǎn)品中鄰苯二甲酸酯(PAEs)污染特征[J];環(huán)境科學(xué);2015年06期

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7 趙迪;重金屬脅迫對潮灘沉積物反硝化作用影響機(jī)制的初步研究[D];華東師范大學(xué);2013年

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本文編號:2866392

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