【摘要】：隨著計算機科學技術的迅猛發(fā)展,計算軟件、硬件的不斷更新,使得計算模擬在物理、化學、生物等領域逐漸變得越來越重要。由于計算精度高,計算時間適中,基于密度泛函理論的第一性原理方法和分子動力學方法成為當前計算物理、材料科學等領域最常使用的研究手段之一。近些年,由于碳納米管(CNT)的種種優(yōu)異的特性,尤其是在微電子領域,潛在的應用價值是難以估量的,引起研究者的密切關注。實驗表明,某些合金(多組分)過渡金屬顆粒(如Co-Mo,Fe-Mo和Fe-Co)相較于純的過渡金屬顆粒能更好的催化CNT的生長。例如,混合的Co-Mo納米顆粒與純Co或Mo催化劑相比,混合Co-Mo納米顆粒對控制生產單壁碳納米管有顯著的作用,并且Co-Mo催化劑的性能取決于Co與Mo的組分。因此,通過對混合團簇的不同尺寸、組分與催化特性之間的關系進行研究是一件非常有趣的事情。本文主要包含兩部分內容,一部分內容采用分子動力學的方法,對不同尺寸(55、147、309)、不同組分的Ag-Ni雙金屬團簇進行系統(tǒng)的研究;另一部分則采用的是基于VASP程序軟件包第一性原理計算,使用平面波贗勢基組,采用GGA-PW91的交換關聯(lián)泛函計算研究了Co-Mo混合團簇的幾何和電子結構。論文研究的主要內容及結論如下:(1)采用恒溫分子動力學方法,對不同尺寸(55、147、309)、不同組分的Ag-Ni雙金屬團簇的退火過程進行了系統(tǒng)的研究。探討了團簇的低溫退火結構的偏析行為與尺寸及組分的關聯(lián)。結果表明:對于退火結構,當Ag原子的原子個數(shù)比Ni原子的原子個數(shù)少時,團簇中的Ag原子全部分布在其表面;隨著Ag原子的原子個數(shù)的逐漸增加,與Ni原子的原子個數(shù)相近時,Ag原子依舊分布在混合團簇的表面;當Ag原子的原子個數(shù)比Ni原子的原子個數(shù)多時,團簇的表面幾乎全部被Ag原子占據(jù)。(2)結合遺傳算法采用第一性原理方法對Co_13、Mo_13、Co_12Mo和Mo_12Co團簇的幾何結構、能量特性及電子結構性質進行了系統(tǒng)的研究。對于Mo_13團簇找到了新的基態(tài)候選結構。相對于Co_13團簇基態(tài)結構明顯的高穩(wěn)定性,Mo_13團簇具有明顯的基態(tài)近簡并現(xiàn)象,有諸多的近能同分異構體與Mo_13團簇的基態(tài)結構相競爭。摻雜對純的Co_13團簇能降低其基態(tài)結構的相對高穩(wěn)定性,但對純的Mo_13團簇卻會抑制其近基態(tài)同分異構現(xiàn)象。相對于高對稱密堆積結構中心摻雜情形、Co_12Mo團簇基態(tài)結構中Mo原子在費米能附近有明顯多的d電子分布從而導致?lián)诫s原子與主體原子在費米能處的d-d雜化作用明顯增強。相反地,(相對于較高激發(fā)態(tài)結構)在Mo_12Co團簇的基態(tài)結構中摻雜原子與主體原子在費米能處的d-d雜化作用卻明顯減弱(受到抑制),表明費米能處摻雜原子與主體原子間的d-d雜化作用受到混合團簇組分及結構顯著影響,二者之間的競爭對體系的催化特性可能會起到關鍵作用。
【學位授予單位】：新疆大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O469

【參考文獻】

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