【摘要】：隨著計(jì)算機(jī)科學(xué)技術(shù)的迅猛發(fā)展,計(jì)算軟件、硬件的不斷更新,使得計(jì)算模擬在物理、化學(xué)、生物等領(lǐng)域逐漸變得越來越重要。由于計(jì)算精度高,計(jì)算時(shí)間適中,基于密度泛函理論的第一性原理方法和分子動(dòng)力學(xué)方法成為當(dāng)前計(jì)算物理、材料科學(xué)等領(lǐng)域最常使用的研究手段之一。近些年,由于碳納米管(CNT)的種種優(yōu)異的特性,尤其是在微電子領(lǐng)域,潛在的應(yīng)用價(jià)值是難以估量的,引起研究者的密切關(guān)注。實(shí)驗(yàn)表明,某些合金(多組分)過渡金屬顆粒(如Co-Mo,Fe-Mo和Fe-Co)相較于純的過渡金屬顆粒能更好的催化CNT的生長。例如,混合的Co-Mo納米顆粒與純Co或Mo催化劑相比,混合Co-Mo納米顆粒對控制生產(chǎn)單壁碳納米管有顯著的作用,并且Co-Mo催化劑的性能取決于Co與Mo的組分。因此,通過對混合團(tuán)簇的不同尺寸、組分與催化特性之間的關(guān)系進(jìn)行研究是一件非常有趣的事情。本文主要包含兩部分內(nèi)容,一部分內(nèi)容采用分子動(dòng)力學(xué)的方法,對不同尺寸(55、147、309)、不同組分的Ag-Ni雙金屬團(tuán)簇進(jìn)行系統(tǒng)的研究;另一部分則采用的是基于VASP程序軟件包第一性原理計(jì)算,使用平面波贗勢基組,采用GGA-PW91的交換關(guān)聯(lián)泛函計(jì)算研究了Co-Mo混合團(tuán)簇的幾何和電子結(jié)構(gòu)。論文研究的主要內(nèi)容及結(jié)論如下:(1)采用恒溫分子動(dòng)力學(xué)方法,對不同尺寸(55、147、309)、不同組分的Ag-Ni雙金屬團(tuán)簇的退火過程進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。探討了團(tuán)簇的低溫退火結(jié)構(gòu)的偏析行為與尺寸及組分的關(guān)聯(lián)。結(jié)果表明:對于退火結(jié)構(gòu),當(dāng)Ag原子的原子個(gè)數(shù)比Ni原子的原子個(gè)數(shù)少時(shí),團(tuán)簇中的Ag原子全部分布在其表面;隨著Ag原子的原子個(gè)數(shù)的逐漸增加,與Ni原子的原子個(gè)數(shù)相近時(shí),Ag原子依舊分布在混合團(tuán)簇的表面;當(dāng)Ag原子的原子個(gè)數(shù)比Ni原子的原子個(gè)數(shù)多時(shí),團(tuán)簇的表面幾乎全部被Ag原子占據(jù)。(2)結(jié)合遺傳算法采用第一性原理方法對Co_13、Mo_13、Co_12Mo和Mo_12Co團(tuán)簇的幾何結(jié)構(gòu)、能量特性及電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。對于Mo_13團(tuán)簇找到了新的基態(tài)候選結(jié)構(gòu)。相對于Co_13團(tuán)簇基態(tài)結(jié)構(gòu)明顯的高穩(wěn)定性,Mo_13團(tuán)簇具有明顯的基態(tài)近簡并現(xiàn)象,有諸多的近能同分異構(gòu)體與Mo_13團(tuán)簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)相競爭。摻雜對純的Co_13團(tuán)簇能降低其基態(tài)結(jié)構(gòu)的相對高穩(wěn)定性,但對純的Mo_13團(tuán)簇卻會(huì)抑制其近基態(tài)同分異構(gòu)現(xiàn)象。相對于高對稱密堆積結(jié)構(gòu)中心摻雜情形、Co_12Mo團(tuán)簇基態(tài)結(jié)構(gòu)中Mo原子在費(fèi)米能附近有明顯多的d電子分布從而導(dǎo)致?lián)诫s原子與主體原子在費(fèi)米能處的d-d雜化作用明顯增強(qiáng)。相反地,(相對于較高激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu))在Mo_12Co團(tuán)簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)中摻雜原子與主體原子在費(fèi)米能處的d-d雜化作用卻明顯減弱(受到抑制),表明費(fèi)米能處摻雜原子與主體原子間的d-d雜化作用受到混合團(tuán)簇組分及結(jié)構(gòu)顯著影響,二者之間的競爭對體系的催化特性可能會(huì)起到關(guān)鍵作用。
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O469

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2558288